导读:本文包含了金属有机化合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:有机化合物,金属,材料,混合物,骨架,化合物,比容。
金属有机化合物论文文献综述
王鹏[1]（2019）在《低维金属有机化合物磁各向异性的第一性原理研究》一文中研究指出信息技术是促使当前社会进步的一个重要推动力,随着各种新技术的出现,每天产生的数据都在呈指数级增长,人们对信息存储的需求也随之快速增长。当前使用最广泛的信息存储技术是磁性存储,其成本低,存储密度高,稳定性高,在众多领域得到应用。磁性存储是利用磁性材料作为存储介质,当每个存储单元保持特定方向磁化的磁化状态时,信息被存储在其中。磁存储介质需要有较大的磁各向异性来对抗热扰动等因素的影响,保持其磁化方向,使信息能够保持长期稳定。要提高磁性存储的密度,需要我们不断提高存储介质的磁各向异性,缩小单个存储单元的尺寸。当前的磁性存储正在朝着原子、分子(或团簇)的水平发展,其终极目标是实现单原子存储。磁各向异性主要来源于原子的自旋轨道耦合效应,过渡金属因为其未满的d轨道,且自旋轨道耦合较强,在磁性材料设计上潜力巨大。材料由块体到低维时,配位场发生巨大的变化,有利于增强其自旋轨道耦合作用,找到大的磁各向异性。本文利用第一性原理计算研究了低维有机材料支撑的5d过渡金属原子的磁各向异性,为设计低维磁性材料提供一些新的思路。首先研究了 5d过渡金属修饰的二维酞菁聚合物的磁性。对于单个金属原子修饰的体系(TM@Pc),Re原子修饰二维酞菁聚合物的磁各向异性能(MAE)高达20.7 meV。再用一个同核金属原子修饰,形成二聚体结构后,体系的易磁化轴会在平行于二维衬底和垂直二维衬底的方向切换。同时,在Os2@Pc和Ir2@Pc中发现了40 meV以上的磁各向异性能。我们分析了其电子结构,并讨论了它们的磁各向异性的来源。同时还讨论了其结构稳定性和磁耦合行为。其中的Re@Pc和Ir2@Pc有较高的居里温度,在磁存储器件上有着较大的应用潜力。接着,又研究了5d过渡金属修饰的二维卟啉聚合物的磁性。在W和Re原子修饰的二维卟啉中发现了大约24 meV的MAE。首次提出使用化学官能团修饰来调控二维金属有机材料的磁各向异性。当卟啉分子边缘的H原子被羟基和氨基取代后,Re修饰的维卟啉的MAE可以被增强到60 meV。对电子结构的分析表明,磁各向异性的增强可以被归因于取代基团引起的电荷重新分布和Re原子5d轨道能级的移动。报据计算,该体系的居里温度在200 K左右,稳定性也较好。化学官能团修饰为调控金属有机材料的磁各向异性提供了一个全新的思路。在二维金属有机Kagome晶格中也发现了较大的磁各向异性,分别研究了M3C12N12H12和M3C12O12两种晶格,其中Re3C12N12H12的MAE达到27.6 meV/atom。此外,这些材料还表现出强的铁磁耦合行为。通过蒙特卡洛模拟计算出W3C12O12的居里温度达到458 K,Re3C12N12H12的也达到291K。W3C12012还是一种自旋半金属材料,可以用于未来的自旋电子学器件。除了二维有机材料,磁性金属有机分子也是未来自旋电子学器件的候选材料。我们研究了基于5d过渡金属的茂合物(MCp2和M2Cp3)的磁各向异性。它们是由茂环(Cp)和过渡金属原子形成的叁明治结构分子,能够为金属原子提供一个特殊的配位场,产生新的磁学性质。HfCp2和WCp2表现出了倾向于垂直于茂环平面的磁各向异性,MAE达到10 meV左右。我们进一步研究了叁层过渡金属茂合物(M2Cp3)的磁各向异性,在Ta2Cp3中发现了超过60 meV的MAE。茂合物组成的变化,导致Ta原子受到的配位场发生变化,能级劈裂并发生移动,体系的MAE相比双层增强了很多。本论文通过在低维金属有机材料中改变过渡金属原子的配位环境,增强其自旋轨道耦合作用,设计出具有较大的磁各向异性的稳定结构,为未来的高密度磁性存储和自旋电子学器件找到一些可能的候选材料,对于设计新型磁性材料也有一定的指导意义。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-05-28）
赵雅婷[2]（2019）在《金属-有机骨架及其复合材料对挥发性有机化合物吸附/解吸性能和机理的研究》一文中研究指出空气中挥发性有机化合物(VOCs)污染对人类健康的影响已经引起了人们的高度重视,各级政府也采取了相应措施。但有效监控和根除的关键是有效捕获和准确检测污染物的组成,然后确认来源和消除方法。为此,根据VOCs特性,设计合成了新型多孔材料——类沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)及其复合材料,即分别发展了ZIF-7、ZIF-7/膨胀石墨、介孔硅胶微球表面自组装ZIF层(SiO_2@ZIF-7和SiO_2@ZIF-8)的合成方法;研究了这些多孔材料吸附/解吸VOCs的作用机理,发现其吸附特征规律;将合成材料用于吸附管填料,建立了在线热解吸-气相色谱法分离富集室内痕量有毒有害气体的检测方法。第一章:简要概述了VOCs的定义、分类和对生态环境和人类身体健康的威胁与危害,以及常见的VOCs检测方法的研究进展。概述了金属-有机骨架(MOFs)及其复合材料的特性与应用,重点论述了MOFs及其复合材料与VOCs之间的吸附作用机理。第二章:通过锌离子和苯并咪唑的络合反应,制备了ZIF-7。将ZIF-7用作吸附剂,优化了ZIF-7的吸附和解吸条件,建立了在线热解吸-气相色谱法(TD-GC)检测室内痕量VOCs的新方法。利用TD-GC技术,研究了ZIF-7和VOCs分子间的吸附作用机理,结果发现,π-π堆叠和疏水相互作用在二者之间起主导作用,同时还受到孔/分子尺寸效应的影响;其特征吸附规律研究表明,ZIF-7对苯和乙酸丁酯有较强吸附能力。在实际样品检测中获得满意结果,方法精密度(RSD,n=5)为1.69~7.97%,检出限为1.22~2.38 ng,定量限为4.05~7.94 ng,并且具有良好的线性关系(相关系数R~2=0.9970~0.9994)。同商品的Tenax-TA和活性炭比较研究,结果发现ZIF-7吸附效率高、抗干扰性能强、重复使用率高等优点。第叁章:采用接种法成功制备了SiO_2@ZIF-7和SiO_2@ZIF-8核-壳微球,对比两种材料与单一相ZIF-7和ZIF-8以及商品化的Tenax-TA和活性炭在吸附VOCs性能上的异同。结果表明,将SiO_2微球和ZIF材料进行复合的策略不仅有效的解决了单一相ZIF解吸效率较低的缺点,而且吸附效率有所提高。配体苯并咪唑有利于ZIF-7和SiO_2@ZIF-7对含有π共轭体系的VOCs的吸附,而2-甲基咪唑使ZIF-8和SiO_2@ZIF-8有利于吸附烷烃等具有疏水性的的物质。同时证明了ZIF及其复合材料是一类优于商品化Tenax-TA以及活性炭的吸附剂。第四章:采用插层法,以鳞片石墨作为原料,经过高温膨胀成功制备了膨胀石墨(EG)。将质量分数为0、10、30、50和100%的EG掺杂入ZIF-7,制备了ZIF-7/EG复合材料。通过TD-GC技术研究VOCs的分子尺寸与极性大小对ZIF-7和ZIF-7/EG材料的吸附影响。结果表明,分子尺寸越小和极性越大越容易被吸附。但合成材料与VOCs分子之间更容易受到π-π堆叠和疏水相互作用的影响。此外研究结果表明,10%EG掺杂量的ZIF-7/EG复合料的吸附能力最佳。(本文来源于《河北大学》期刊2019-05-01）
李聪玲,赵静,Rodney,D.Priestley,刘睿[3]（2018）在《聚合物限域金属有机化合物自组装构筑高效多孔多元掺杂碳基氧还原催化剂（英文）》一文中研究指出非贵金属碳基纳米复合材料的设计和制备对于开发电解水及其燃料电池等技术的高效催化剂至关重要.本文提出了一种连续沉淀诱导形成胶体颗粒的限域自组装方法,其中疏水性金属有机化合物(Ph_3P)_2Fe(CO)_3被包裹在聚(苯乙烯-共聚-丙烯腈)纳米颗粒中.具有限域作用的聚合物能够确保(Ph_3P)_2Fe(CO)_3在高温热解过程中均匀碳化并分散在碳基质中,成功制备出Fe,P和N共掺杂的碳纳米颗粒,其比表面积高达380 m~2g~(-1).Fe-P-N掺杂的碳催化剂在酸性和碱性电解质中均表现出4电子的氧还原过程,以及高的电催化活性和电化学稳定性.同时,通过简单调节制备参数易于获得可调控催化活性的Fe-P-N掺杂碳基氧还原催化剂.(本文来源于《Science China Materials》期刊2018年10期）
刘瑶俊[4]（2018）在《高比容金属有机化合物的储能性能及机理研究》一文中研究指出随着清洁能源的开发和应用,对储能的需求快速增长,以锂离子电池为代表的电化学储能技术,其优势日益突显,应用日益广泛。然而,随着锂资源的不断消耗,原材料的价格不断攀升,开发新体系、新技术、新材料成为当前二次电池研究领域的重要课题。室温钠离子电池因其低成本而备受关注,被认为是替代锂离子电池的的下一代大规模储能技术。与传统的无机盐电极材料相比,金属有机化合物来源丰富,结构具有设计性和调控性,特别适用于下一代储能电极材料。本论文围绕苝四甲酸盐这种具有较大的π-共轭体系的材料展开工作,在研究材料的电化学性能的基础上,重点分析了材料体系的电化学储能机理这一关键科学问题,并提出了高比容储能电极材料的结构设计思路。本文的主要研究内容及结论如下:1.设计一种具有叁维开放离子通道骨架结构的金属有机化合物苝四甲酸锌Zn-PTCA,研究了其储钠性能。Zn-PTCA在电流密度为50 mA g~(-1),电压窗口为0.01-2V的条件下表现出了357 mAh g~(-1)的高比容量,相当于8电子转移反应。通过原位XRD,非原位XPS和FT-IR测试,揭示了材料在储钠过程中的晶体和化学结构的变化,发现Zn-PTCA可以成功将芳香环激活作为储钠位点,其结构中包含羧基上的C=O和芳香环中的C=C不饱和双键这两种活性储钠位点。同时,通过理论计算,双键重构和p-π共轭的两步反应机制也证实了Zn-PTCA的储钠机理。我们提出了构建稳定的叁维开放骨架结构和电子稳定机制是芳香环激活的关键因素。2.Zn-PTCA在锂离子电池中表现出了良好的循环稳定性和优异的倍率性能。Zn-PTCA在循环稳定后(库仑效率稳定到98%),发挥出627 mAh g~(-1)高比容量,相当于存储14个锂离子。通过非原位Raman和FT-IR的分析,发现其储锂机理与储钠相似,由于锂离子半径小,原子间的排斥力小,锂离子嵌入时苝环上有更多sp~2杂化的碳原子参与形成sp~3杂化。3.本论文从分子结构设计出发,发现高度共轭的有机配体与过渡金属离子通过配位键可以形成稳定的叁维框架结构,这种结构中的大的离子通道对提高材料的电化学性能有极其关键的影响。通过分析其组成、结构和电化学行为之间的联系规律,为开发多电子转移的高比容金属有机化合物电极材料提供了设计思路。(本文来源于《华中科技大学》期刊2018-05-15）
沈崇斌[5]（2018）在《金属有机骨架材料对挥发性有机化合物的吸附与分离》一文中研究指出烃类化合物是挥发性有机化合物重要组成,该类化合物分离对石油化学工业非常重要,传统的分离操作往往伴随着巨大的能量消耗,多孔材料的吸附与分离提供了可行的替代方案。近二十年来,金属-有机骨架材料(Metal-organic frameworks,MOFs)因其具有较高的比表面积和孔隙率,具有孔径可调性以及高的热稳性和化学稳定性等优势,被认为是用于气体吸附与分离最有前途的新型多孔材料。目前已经报道和合成的MOFs材料高达数万种,虽然研究者可通过突破实验、吸附实验等方式研究不同烃类混合物在不同MOFs材料中的吸附与分离行为,但其成本高、效率低。近年来发展起来的分子模拟方法能够快速对大量MOFs材料进行研究,获得有效的构-效关系,同时能够对传统实验手段做出补充,从分子层面揭示吸附机制。目前很多文献针对烃类化合物在MOFs材料中的吸附与分离做出了研究,对不同MOFs材料的结构性质与其对不同烃类化合物在其中吸附与分离性能的构-效关系尚不太明确。本论文针对上述问题,采用巨正则系统蒙特卡罗模拟(Grand Canonical Monte Carlo,GCMC)方法研究己烷混合物及丙烷与丙烯混合物在不同拓扑结构类沸石咪唑酯骨架(zeolitic imidazolate frameworks,ZIFs)材料中的吸附与分离行为,揭示其相互作用机制以及拓扑结构对己烷混合物及C3H8/C3H6吸附与分离性能的影响,为设计对C3H8/C3H6具有良好分离性能的MOFs材料提供理论指导。论文的主要研究结果如下:(1)高压条件下不同ZIFs对己烷异构体混合物的吸附量大小如下:nHEX>2MP≈3MP>22DMP≈23DMP。ZIF-3由于其独特的孔道结构,对己烷异构体中直链烷烃和异构烷烃存在尺寸筛分效应,故而该结构对正己烷及其同分异构体具有较好的分离能力。(2)UMCM系列MOF对己烷异构体混合物具有一定的分离能力,向其中引入功能性基团不能有效提升其对己烷异构体混合物的吸附和分离性能。(3)丙烷丙烯混合物中各组分ZIFs中的吸附量随着压力增加直至达到饱和。各组分在其中的饱和吸附量与孔径正相关,即孔径越大,吸附量越大。高压下ZIF-10和Cu-BTC对丙烷/丙烯具有良好的吸附性能和较优的工作容量,同时该材料具有一定的分离能力。(本文来源于《浙江理工大学》期刊2018-04-18）
郭兴楠[6]（2018）在《Ir金属有机化合物的合成、结构及叁阶非线性光学性能的研究》一文中研究指出近年来,配位化合物尤其是金属有机化合物的发展引起了人们的重视,不仅因为这些配合物常常具有新颖的骨架结构,更在于其潜在的应用价值。例如,含有金属铱(Ir)和钌(Ru)的金属有机化合物因其突出的光学性能而广受关注。目前,功能配合物的合成方法也趋向于多元化。其中比较重要的一种合成策略是先合成分子构筑单元作为前驱体,然后再引入金属中心和配体,最终得到目标产物。本文通过首先合成含铱(Ir)的二聚体[Ir2(PPy)4]作为前驱体,再分别引入四嗪类和卟啉类有机配体进行配位,最终得到五种具有独特结构的金属有机化合物,并且对它们的叁阶非线性吸收性能进行了研究。此外,我们还以[Cu(2,4-pydc)2]为前驱体,通过与镧系金属Tb和Eu配位,得到了两个叁维结构的金属有机化合物,并且对其磁性能进行了研究。1、以[Ir2(ppy)4]为前驱体与叁个四嗪类配体(pytz-Ph、pytz-PhMe、pytz-nb)(L1-L3)和两个卟啉类配体(TPPyP、TEPyP)(L4-L5)配位得到了五种具有新颖结构的金属有机化合物。分别使用X射线单晶衍射法、热重分析、元素分析和红外对它们的结构进行了表征,叁个四嗪类晶体分别属于单斜、正交、叁斜晶系;两个卟啉类晶体都属于叁斜晶系。通过Z扫描研究了它们的叁阶非线性吸收性能,结果表明金属有机化合物3与5表现出良好的叁阶非线性吸收性能。[Ir(ppy)2](pytz-Ph)(PF6)(1)[Ir(ppy)2](pytz-MePh)(PF6)(2)[Ir(ppy)2](pytz-Nb)(PF6)(3)[Ir(ppy)2](TPPyP)·3DCM(4)[Ir(ppy)2](TEPyP)·2DCM(5)2、在2,4-二羧基吡啶与Cu2+的基础上合成了前驱体[Cu(2,4-pydc)2],通过与镧系金属Tb3+和Eu3+配位得到了两种具有不同结构的金属有机化合物6和7。分别使用X射线单晶衍射法、热重分析、元素分析和红外对它们的结构进行表征,发现两种晶体都属于叁斜晶系。并研究了它们的磁性能,结果表明配合物6和配合物7都表现出反铁磁性能。{Tb2LCu3·4DMSO}n(6){Eu2LCu3· 5DMSO· 2MeOH}n(7)(本文来源于《江苏大学》期刊2018-04-01）
肖慧敏[7]（2018）在《基于金属有机化合物的负极材料制备及其性能研究》一文中研究指出锂离子电池是一种应用广泛且发展迅速的储能器件,具备高工作电压、高能量密度、良好的安全性能、低自放电率和无记忆效应等特点。而对于锂离子电池而言,其电极材料的优劣是决定电池性能的关键因素之一,其中以石墨烯作为基底制备的复合材料是最近电极材料的研究热点。鉴于酞菁和金属酞菁化合物是一类特殊的金属有机化合物,具有18个π电子的平面共轭芳香体系,故本文采用金属酞菁化合物与石墨烯进行复合,制备得到多孔石墨烯复合材料,具体工作内容和结论为:(1)通过超支化CuPc(由Bph为原料制得)与GO混合后高温烧结制备得到了Cu/石墨烯的多孔复合碳材料。对其进行了完整的形貌特性表征和系统电化学测试,通过相关测试数据可以得出以下的初步结论:在混合比例不变的条件下(m(GO):m(CuPc)=1:1),烧结温度对于Cu/石墨烯的多孔复合碳材料有着较大的影响。数据分析表示800℃为最佳烧结温度,此温度下最终产物的多孔结构排列紧密、数量较多,对应为最好的电化学性能:0.1C下首次放电容量能达920mAh/g,100个循环后能大概保持在400mAh/g左右,循环性能良好、倍率性能优异。(2)通过简易的两步操作制备得到了CuO/石墨烯的多孔复合材料。通过相关表征和电化学测试数据可以得出以下的初步结论:在控制烧结温度不变的前提下,CuPc和GO混合的比例不同对材料有着较大的影响。数据分析表示m(GO):m(CuPc)=1:1为最佳混合比例,此比例下最终产物的多孔结构排列紧密、数量较多,对应为最好的电化学性能:0.1C下首次放电容量能达1056.6mAh/g,36个循环后能大概保持在610mAh/g左右,循环性能良好,容量保持率高。(3)通过与前两章类似的制备方法合成了NiO/石墨烯的多孔复合材料。通过相关表征和电化学测试数据可以得出以下的初步结论:在控制烧结温度不变的前提下,NiPc和GO混合的比例不同对材料有着较大的影响。数据分析表示m(GO):m(NiPc)=1:1为最佳混合比例,此比例下最终产物的多孔结构排列紧密、数量较多,对应为最好的电化学性能:0.1C下首次放电容量能达733mAh/g,100个循环后能大概保持在430mAh/g左右,循环性能良好,容量保持率高。(本文来源于《电子科技大学》期刊2018-04-01）
吴笛[8]（2018）在《金属水热产氢原位还原二氧化碳产有机化合物的基础研究》一文中研究指出大量的二氧化碳作为生物质以及化石燃料燃烧的主要产物,进入大气后引发了温室效应等一系列迫在眉睫的全球气候环境问题。将二氧化碳进行转化生成高附加值的精细化学品或能源燃料,既可以“变废为宝”、减少二氧化碳的排放,又可将可再生的能源转化为高能量密度的能源燃料储存,具有重要的研究和应用价值。本课题以二氧化碳资源化转化利用为目的,根据高温高压水热反应的特性,创新性地将廉价易得的金属铝粉和铁易拉罐作为还原剂分解水产氢,分别还原二氧化碳为多碳烷烃(甲烷、乙烷和丙烷)以及还原碳酸氢钠为甲酸钠等高附加值有机物。同时由于该催化反应的过程是发生在水相体系,解决了之前气相加氢还原过程中金属催化剂表面活性位点容易生成积碳而导致催化剂的快速失活的缺点。第二章,研究了采用铝粉作为还原剂,在水热条件下,采用钴粉催化剂催化二氧化碳还原产甲烷、乙烷、丙烷。铝粉在水热条件下可以置换出水中的氢,在钴纳米片的催化作用下,可高效转化二氧化碳为甲烷、乙烷和丙烷,甲烷最高产率为80%,乙烷和丙烷的最高产率为5%左右。达到最高产率的最优反应条件为使用还原剂铝粉的添加量为40 mmol(H_2/CO_2=4.5),二氧化碳的通入量为1.5 MPa,催化剂钴粉的使用量为20 mmol,且用氢氧化钠调节到最佳pH 13.5,反应温度为300oC,反应时间为3 h,容器的填充率为50%。其中pH对烷烃产率影响显着,此体系对pH具有强烈的依赖性,在很窄的pH范围内才可以快速生成烷烃,低于最佳的pH只能得到大量的氢气,高于最佳的pH得到的大部分产物是甲酸钠。第叁章,首次研究了采用废旧铁易拉罐作为还原剂,在水热条件下,采用原位生成的四氧化叁铁作为催化剂还原碳酸氢钠为甲酸钠。铁易拉罐在水热条件下可以置换出水中的氢,在原位生成的四氧化叁铁的催化作用下,可转化碳酸氢钠为甲酸钠,甲酸钠的最高产率约为13%。达到最高产率的最优反应条件为使用还原剂铁易拉罐的添加量为12 mmol,碳酸氢钠的浓度为2 mol/L,反应温度为300oC,反应时间为2 h,容器的填充率为50%。第四章,实验探讨了二氧化碳加氢还原产烷烃和碳酸氢钠加氢还原产甲酸钠的可能反应路径。对于钴催化二氧化碳还原产烷烃,首先大的钴粉颗粒在水热条件下变成钴纳米片,增加活性位点。然后二氧化碳在钴表面吸附,加氢反应首先生成一氧化碳,一氧化碳继续加氢生成甲基和亚甲基,甲基脱附即生成甲烷,继续和亚甲基结合则生成乙烷和丙烷。对于铁易拉罐还原碳酸氢钠,首先易拉罐的铁成分首先在高温水里氧化生成四氧化叁铁,水被还原成原位氢吸附在生成的四氧化叁铁表面。同时碳酸氢根吸附在催化剂四氧化叁铁表面,原位氢进攻羰基碳形成新的C-H键,碳酸氢钠被还原成甲酸钠,羟基从碳酸氢根上离去再与原位氢反应生成水。因此,水热方法可以有效还原二氧化碳为有机物,为二氧化碳的资源化利用开辟了新的途径。(本文来源于《上海交通大学》期刊2018-01-01）
池秀梅[9]（2017）在《对合成催化剂配体金属有机化合物的研究》一文中研究指出完成了金属镁及有机化合物配置合成催化剂配体的方式,并且分析及介绍了两者的反应。金属离子在出现金属化合反应之后,能够取代有机化合物中的的氢原子。碳负离子反应是金属化合物及有机化合物能够出现化学反应,基于此特性,对此种化合物制备过程中的条件进行了分析,从而为不对称有机化学反应催化剂制备过程中提供基础。(本文来源于《云南化工》期刊2017年08期）
李斌[10]（2017）在《多价态铝、锗金属有机化合物的合成和反应性研究》一文中研究指出有机铝化学是主族化学的研究热点之一,在基础研究和工业生产中都有着重要的意义和广泛的应用。低价态有机铝化合物是重要的反应中间体,其合成分离一直是挑战性的研究课题。金属有机铝氧、铝硫以及铝硒络合的其它金属化合物也是一类重要的化合物。锗元素与铝元素在元素周期表中对角关联,二价锗宾的合成以及反应性化学研究也是目前的研究热点。本论文以多价态有机铝、锗化合物的合成和反应性研究为题,开展了以下六部分的工作:1.cAAC稳定的中性铝自由基化合物的合成与理论研究通过氮杂环烷基胺基卡宾cAAC与AlC13的反应制备了卡宾加合物cAAC-AlC13(1),并以此为前驱体,与当量的cAAC和过量的KC8反应,成功地制备出室温下可以稳定存在的单中心中性铝自由基化合物(cAAC)2AlC12(2)。实验表明,反应过程中温度的精确控制以及两倍量还原剂的使用是合成2的关键。EPR测试和理论计算表明,化合物2中的未成对电子主要分布在cAAC的卡宾碳上,少量分布在铝中心。这是首次合成的单金属中心的中性铝自由基分子。2.采用归中反应制备不对称取代的A1-Al键化合物及其理论研究Al(Ⅲ)化合物 cAAC:→AlX3[X = Cl(1),I(4)]和 Al(I)化合物 LAl:(L =HC[C(Me)N(Ar)]2,Ar = 2,6-iPr2C6H3)经过归中反应,生成 Al-Al 键化合物LA1(X)-A1(X)2-cAAC[X= Cl(5),I(6)]。化合物 5 和 6 的 A1 中心具有不同的配位环境,不仅仅表现为配体的不同,还体现在A1原子上键联的卤素原子数目的不同。这是一条全新的合成不对称Al(Ⅰ)-Al(Ⅱ)化合物的路线。3.有机配体稳定的铝氧铜化合物的合成与表征有机配体稳定的铝单羟基化合物LAl(R)OH(L = HC[C(Me)N(Ar)]2,Ar =2,6-iPr2C6H3,R = Me,Et)与(CuMes)4反应生成了热力学和动力学稳定的铝氧铜异双金属化合物[LAl(R)OCu·MesCu]2[R = Me(8),Et(9)]。有机配体稳定的铝双羟基化合物 LA1(OH)2 和(CuMes)4 以 1:2 的比例反应形成[LAl(OH)OCu·MesCu]2(10),以1:1的比例在70 ℃反应生成八核铜的产物[LAl(OCu·MesCu)2]2(11)。这些化合物的生成揭示了 Al-O-Cu基元的动力学自组装化学。4.有机配体稳定的铝硫币族金属化合物的合成与表征首次利用铝硫醇 LA1(SH)2(L = HC[C(Me)N(Ar)]2,Ar = 2,6-iPr2C6H3)为前驱体,与(CuMes)4、(AgMes)4反应得到相应的铝硫铜[LAl(SCu)2]2(12)和铝硫银[LAl(SAg)2]4(13)化合物,并在该体系中合成分离了多硫铝化合物LAlS6(14)和LAlS4(15),以及铝硫磷杂环化合物LAl(μ-S)2PNMe2(16)。化合物12和13是首例含币族金属的有机铝硫化合物。多硫铝化合物LAlS6(14)和LAlS4(15)是理论预测,经本实验首次成功捕捉到的。5.有机配体稳定的铝硒铜、铝硒锌化合物的合成与性能表征直接利用铝硒氢 LAl(SeH)2(L = HC[(Me)N(Ar)]2,Ar = 2,6-iPr2C6H3)为前驱体,分别与(MesCu)4和ZnEt2的反应得到了有机铝硒铜[LAl(SeCu)2]2(17)和铝硒锌化合物[(LAlSe2)2Zn3Et2](18)。化合物17和18中分别含有多核金属硒簇Al2Se4Cu4和A12Se4Zn3。该实验结果提供了一种新的合成含铝异金属有机硒化物的方法。6.有机配体稳定的Ge=Te键化合物的合成与亲核反应研究合成了系列β-二亚胺配体稳定的锗宾L(R)Ge[R = Me(19),Cp(20),C≡CFc(21)和C≡CPh(22)],通过与碲粉的反应制备了系列Ge=Te化合物L(R)Ge=Te[R = Me(23),Cp(24),C=CFc(25)和C≡CPh(26)]。实验结果表明Ge中心键联基团的电子效应对反应的发生有着决定性的影响。化合物24 与 GeC12·dioxane 发生亲核配位反应生成 L(Cp)Ge=Te(GeC12)(27),L(Me)Ge=E(E =S,Se)与 AuC6F5 反应则生成了 L(Me)Ge=E(AuC6F5)(E = S(28),Se(29))。(本文来源于《厦门大学》期刊2017-06-30）
金属有机化合物论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
空气中挥发性有机化合物(VOCs)污染对人类健康的影响已经引起了人们的高度重视,各级政府也采取了相应措施。但有效监控和根除的关键是有效捕获和准确检测污染物的组成,然后确认来源和消除方法。为此,根据VOCs特性,设计合成了新型多孔材料——类沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)及其复合材料,即分别发展了ZIF-7、ZIF-7/膨胀石墨、介孔硅胶微球表面自组装ZIF层(SiO_2@ZIF-7和SiO_2@ZIF-8)的合成方法;研究了这些多孔材料吸附/解吸VOCs的作用机理,发现其吸附特征规律;将合成材料用于吸附管填料,建立了在线热解吸-气相色谱法分离富集室内痕量有毒有害气体的检测方法。第一章:简要概述了VOCs的定义、分类和对生态环境和人类身体健康的威胁与危害,以及常见的VOCs检测方法的研究进展。概述了金属-有机骨架(MOFs)及其复合材料的特性与应用,重点论述了MOFs及其复合材料与VOCs之间的吸附作用机理。第二章:通过锌离子和苯并咪唑的络合反应,制备了ZIF-7。将ZIF-7用作吸附剂,优化了ZIF-7的吸附和解吸条件,建立了在线热解吸-气相色谱法(TD-GC)检测室内痕量VOCs的新方法。利用TD-GC技术,研究了ZIF-7和VOCs分子间的吸附作用机理,结果发现,π-π堆叠和疏水相互作用在二者之间起主导作用,同时还受到孔/分子尺寸效应的影响;其特征吸附规律研究表明,ZIF-7对苯和乙酸丁酯有较强吸附能力。在实际样品检测中获得满意结果,方法精密度(RSD,n=5)为1.69~7.97%,检出限为1.22~2.38 ng,定量限为4.05~7.94 ng,并且具有良好的线性关系(相关系数R~2=0.9970~0.9994)。同商品的Tenax-TA和活性炭比较研究,结果发现ZIF-7吸附效率高、抗干扰性能强、重复使用率高等优点。第叁章:采用接种法成功制备了SiO_2@ZIF-7和SiO_2@ZIF-8核-壳微球,对比两种材料与单一相ZIF-7和ZIF-8以及商品化的Tenax-TA和活性炭在吸附VOCs性能上的异同。结果表明,将SiO_2微球和ZIF材料进行复合的策略不仅有效的解决了单一相ZIF解吸效率较低的缺点,而且吸附效率有所提高。配体苯并咪唑有利于ZIF-7和SiO_2@ZIF-7对含有π共轭体系的VOCs的吸附,而2-甲基咪唑使ZIF-8和SiO_2@ZIF-8有利于吸附烷烃等具有疏水性的的物质。同时证明了ZIF及其复合材料是一类优于商品化Tenax-TA以及活性炭的吸附剂。第四章:采用插层法,以鳞片石墨作为原料,经过高温膨胀成功制备了膨胀石墨(EG)。将质量分数为0、10、30、50和100%的EG掺杂入ZIF-7,制备了ZIF-7/EG复合材料。通过TD-GC技术研究VOCs的分子尺寸与极性大小对ZIF-7和ZIF-7/EG材料的吸附影响。结果表明,分子尺寸越小和极性越大越容易被吸附。但合成材料与VOCs分子之间更容易受到π-π堆叠和疏水相互作用的影响。此外研究结果表明,10%EG掺杂量的ZIF-7/EG复合料的吸附能力最佳。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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