NaOH含量对HZSM-5分子筛性质及其催化甲缩醛气相羰基化性能的影响

论文摘要

通过调变合成过程中NaOH的含量,制备了一系列HZSM-5分子筛,并对其催化甲缩醛（DMM）气相羰基化合成甲氧基乙酸甲脂（MMAc）反应性能进行了详细考察。结果表明,本合成体系中,NaOH含量为0.8%（质量分数）时,ZSM-5分子筛表现出最佳的催化活性。BET、27Al NMR、NH3-TPD、Py-FTIR等多种表征结果证实NaOH含量的改变可有效调变分子筛孔道中介孔孔容及中强Br?nsted酸（B酸）位点的分布,两者是影响分子筛催化活性的主要因素。中强B酸位点增加,原料DMM反应加剧,转化率提高;介孔孔容增大,产物扩散途径缩短,孔道限域效应减弱,副反应被抑制, MMAc选择性增加。进一步采用密度泛函理论对DMM与HZSM-5分子筛作用过程进行了初步探索,发现反应过程中将首先形成甲氧基甲基（ZOCH2OCH3）中间物种,在此基础上,提出了DMM羰基化生成MMAc的可能机制。

论文目录

• 1 实验部分
•   1.1 HZSM-5分子筛的制备
•   1.2 催化剂的表征
•   1.3 密度泛函理论计算模型和方法
•   1.4 催化剂的性能评价
• 2 结果与讨论
•   2.1 催化剂的表征
•   2.2 催化剂的性能评价
•   2.3 DFT计算及机理推测
• 3 结 论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 武建兵,张晓艳,孙泽平,李海涛,周玮,赵永祥

关键词: 甲缩醛,羰基化,甲氧基乙酸甲酯

来源: 燃料化学学报 2019年10期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心

基金: 国家自然科学基金(21703127)资助~~

分类号: O643.36;O621.251

页码: 1226-1234

总页数: 9

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