燃煤烟气碳捕集相变化吸收剂开发及杂质脱除技术研究

燃煤烟气碳捕集相变化吸收剂开发及杂质脱除技术研究

论文摘要

我国具有以煤炭为主的能源结构,大量燃煤造成了严重的大气污染及CO2的排放,极端天气不断出现,雾霾天气频现。在控制煤炭消费总量、加快清洁能源利用基础上,施行超低排放和CO2减排是我国经济实现可持续发展的战略选择。由于燃煤尾气中大气污染物PM2.5、SO2及温室气体CO2同时排放且减排过程相互影响,强化燃煤尾气处理过程中除尘、脱硫和脱碳技术是实现PM2.5、SO2和CO2减排的关键。本文针对燃煤尾气中PM2.5、SO2和CO2脱除过程进行强化研究,以期减少燃煤尾气大气污染和CO2排放,降低过程能耗。对于燃煤尾气的PM2.5捕集过程,新型PTFE覆膜滤料能够在工业过程中实现99.9%的微细颗粒脱除率,但是其不足在于过滤阻力较大,增加能耗。针对这个问题,本文提出了利用毛细凝结原理通过控制环境湿度向微细颗粒体系引入液桥力,通过调控液桥力获得疏松滤饼结构,从而降低滤饼过滤阻力。结果表明,PTFE覆膜滤料在高湿度环境下依然保持接近99.99%的脱除率,且由于PTFE覆膜滤料的表面强疏水性,湿度上升不会增加覆膜滤料的过滤阻力。在环境加湿强化方面通过将环境湿度从32.5%上升到100%,颗粒堆积空隙率从69.8%上升到92%,得到极为疏松的滤饼堆积结构。过滤荷尘量从非加湿条件下的489g/(m2·kPa)上升到2401g/(m2·kPa),相当于单位荷尘量下过滤阻力下降了 90%以上。为描述调控环境湿度引入液桥力对袋式除尘过程的影响,建立湿度影响颗粒间作用力的模型,以期对袋式除尘过程强化进行分析研究。首先,分别从动力学和热力学角度研究湿度对颗粒间凝结液桥的影响。通过滚筒坍塌角实验研究了微细颗粒间液桥凝结动力学过程,研究结果表明,液桥主要通过毛细凝结机理形成于颗粒缝隙间,且对于微细颗粒而言毛细凝结过程为快速过程,湿度扩散为主要控制步骤。从热力学角度,根据液桥必定遵守最小表面能的边界条件构建了描述液桥形状的控制方程。在机理研究的基础上,建立了环境湿度影响颗粒间作用力的机理模型,并在该模型的基础上建立了关联湿度、颗粒性质等条件和微细颗粒滤饼阻力的模型。模型给出了颗粒粒径、表面粗糙度和湿度等参数对微细颗粒阻力的影响。实验验证表明,模型预测结果与实验结果符合良好,借助该模型可以有效的分析和优化加湿强化微细颗粒捕集过程。最后,将环境湿度凝结液桥力模型应用于DEM模拟研究中,在开源软件框架的基础上开发了可以描述湿度对颗粒行为影响的模块,使之可以更加广泛的应用于与环境湿度相关的微细颗粒离散动力学过程研究。对于燃煤尾气脱硫过程,SO2吸收剂存在不易解吸且循环处理量低的问题,借鉴CO2相变化吸收剂,开发SO2相变化吸收剂,将SO2富集于相变化吸收剂的一相送至解吸单元,提高SO2循环处理量并降低解吸单元处理量。本文在组成为胺-酸-水的SO2吸收剂基础上,通过引入与水不互溶的正丁醇,构建组成为胺-酸-正丁醇-水的SO2相变化吸收剂,吸收剂吸收SO2后形成液-液两相,当DEA浓度为30%,胺酸比为2:1,40℃吸收,120℃解吸,N2吹扫气速100mL/min时,随着正丁醇在吸收剂中的浓度升高,SO2循环处理量增大,当正丁醇浓度为40%时,相变化吸收剂的SO2循环负载量最大,为2.44mol/kg,较DEA-硼酸-水吸收剂提高了 5 7.42%。针对碳减排过程能耗高的问题,基于盐析和助溶效应,设计开发了组成为一元胺+正丙醇/二氧六环/正丁醇+水的相变化吸收剂。为进一步降低CO2捕集能耗,选择多元胺开发了组成为多元胺-正丙醇/二氧六环-水相变化吸收剂,并优选组成为DETA-二氧六环-水的相变化吸收剂进行后续研究。对于组成为DETA-二氧六环-水的相变化吸收剂,测定了不同配比相变化吸收剂的上下液相体积比和CO2循环处理量。当相变化吸收剂配比为3:5:2时,下液相体积最小,富液CO2负载量和循环负载量最大,富液CO2负载量和CO2循环负载量分别为6.11mol/kg和2.30mol/kg,CO2循环负载量较30%DETA提高了 83.53%。综上所述,为应对燃煤尾气超低排放和碳减排的要求,实现PM2.5、SO2和CO2减排,本文提出了引入液桥力强化PM2.5捕集过程,开发了新型SO2和CO2相变化吸收剂降低脱硫脱碳能耗,为燃煤尾气超低排放和CO2减排奠定了基础。

论文目录

  • 学位论文数据集
  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  •   1.1 燃煤尾气大气污染物及温室气体排放
  •   1.2 超低排放技术和碳减排技术概述
  •     1.2.1 除尘技术
  •     1.2.2 脱硫技术
  •     1.2.3 脱碳技术
  •   1.3 表面过滤技术研究现状
  •     1.3.1 表面过滤过程强化研究
  •     1.3.2 湿度影响颗粒间作用力研究
  •     1.3.3 过滤阻力模型研究
  • 2吸收剂研究现状'>  1.4 SO2吸收剂研究现状
  • 2吸收剂'>    1.4.1 有机胺SO2吸收剂
  • 2吸收剂'>    1.4.2 离子液体SO2吸收剂
  • 2相变化吸收剂'>    1.4.3 SO2相变化吸收剂
  • 2吸收剂研究现状'>  1.5 CO2吸收剂研究现状
  •     1.5.1 复合吸收剂
  •     1.5.2 无水吸收剂
  •     1.5.3 相变化吸收剂
  •     1.5.4 吸收剂能耗
  •   1.6 论文的提出及研究内容
  • 第二章 湿度强化微细颗粒捕集研究
  •   2.1 引言
  •   2.2 实验设计
  •     2.2.1 颗粒坍塌角
  •     2.2.2 颗粒捕集实验
  •   2.3 分析方法及数据处理
  •     2.3.1 坍塌角分析
  •     2.3.2 滤饼空隙率计算
  •     2.3.3 颗粒间作用力分析
  •   2.4 结果讨论
  •     2.4.1 颗粒性质表征
  •     2.4.2 湿度影响机理分析
  •     2.4.4 覆膜滤料性能
  •     2.4.5 颗粒堆积压降
  •     2.4.6 滤饼空隙率
  •     2.4.7 颗粒间作用力
  •   2.5 本章小结
  • 第三章 环境湿度影响颗粒堆积行为模型研究
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验部分
  •   3.3 模型建立
  •     3.3.1 液桥影响因素研究
  •     3.3.2 环境湿度影响过滤阻力模型
  •   3.4 实验验证
  •     3.4.1 颗粒性质表征
  •     3.4.2 颗粒表面粗糙度
  •     3.4.3 湿度对过滤压降影响
  •     3.4.4 模型结果对比
  •     3.4.5 颗粒间作用力分析
  •   3.5 作用力模型的DEM-CFD模拟应用
  •     3.5.1 软件环境环境配置
  •     3.5.2 环境湿度作用力模型实现
  •     3.5.3 环境湿度影响堆积过程模拟
  •   3.6 本章小结
  • 2相变化吸收剂开发'>第四章 SO2相变化吸收剂开发
  •   4.1 引言
  •   4.2 实验部分
  •     4.2.1 实验仪器
  •     4.2.2 实验装置及流程
  •     4.2.3 分析方法及数据处理
  •   4.3 结果与讨论
  •     4.3.1 胺水溶液的吸收解吸性能
  • 2吸收解吸性能影响'>    4.3.2 酸种类对有机胺SO2吸收解吸性能影响
  • 2相变化吸收剂的开发'>    4.3.3 DEA-酸-醇-水SO2相变化吸收剂的开发
  •   4.4 本章小结
  • 2相变化吸收剂的开发'>第五章 CO2相变化吸收剂的开发
  •   5.1 引言
  •   5.2 实验部分
  •     5.2.1 设备及试剂
  •     5.2.2 吸收解吸实验装置及流程
  •     5.2.3 分析方法及实验数据处理
  •   5.3 结果与讨论
  •     5.3.1 基于一元胺相变化吸收剂的开发
  •     5.3.2 基于多元胺相变化吸收剂的开发
  •     5.3.3 DETA-二氧六环-水相变化吸收剂的开发
  •   5.4 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  •   6.1 结论
  •   6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 研究成果及发表的学术论文
  • 作者和导师简介
  • 附件
  • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 杨福绅

    导师: 张卫东

    关键词: 燃煤尾气,袋式除尘,碳捕集,相变化吸收剂

    来源: 北京化工大学

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工,环境科学与资源利用

    单位: 北京化工大学

    基金: 国家自然科学基金

    分类号: TQ424;X701.2

    DOI: 10.26939/d.cnki.gbhgu.2019.001805

    总页数: 150

    文件大小: 14574k

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