导读:本文包含了分子反应动力学论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:动力学,分子,模型,力场,机理,方法,低温。
分子反应动力学论文文献综述
冯炜,高红凤,刘婷,马琼,周慧[1]（2019）在《吡咯和吡啶燃烧的反应分子动力学模拟》一文中研究指出采用基于反应力场的分子动力学方法(ReaxFF)研究了吡咯和吡啶的燃烧反应机理。重点考察了不同温度下吡咯和吡啶的燃烧过程中反应物、产物和主要反应中间体的分子数量变化规律,基于动力学轨迹可视化地观察获得了吡咯和吡啶的燃烧反应机理。结果表明,温度是影响芳香氮化物燃烧的重要因素。在燃烧过程中,随着温度的升高,CO_2、H_2O和氮氧化物(NO_x)的生成速率逐渐加快,数量增多。随着反应的进行,CO_2和H_2O的生成量会逐渐趋于平衡,且达到平衡的时间随温度的升高而加快。吡咯和吡啶的分解速率都随着温度的升高不断增大。但在相同温度下,吡啶的分解时间比吡咯要长,分解速率比吡咯要低。两者燃烧产物、氧化过程中的含氮中间体相同,但热解开环方式、烃类自由基裂解路径明显不同。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年06期）
杨文琦,汪杰,乔园园,王贵昌[2]（2019）在《金属单原子模型催化剂热稳定性的反应力场(ReaxFF)分子动力学研究》一文中研究指出金属催化剂的催化活性与其配位不饱和度密切相关,配位不饱和度越高,其催化活性一般也越高。单原子催化剂(SAC,或ad-atom)模型在金属表面上具有最小的配位数,因而往往表现为高的催化活性,但其热稳定性值得深入的研究。在本工作中,我们基于反应力场(ReaxFF),运用LAMMPS(large-scale atomic/molecular massively parallel simulator)软件包进行大尺度分子动力学模拟,研究单原子模型的热稳定性。模拟结果表明,只有Fe1/Fe(100)单原子催化模型可以在较高温度下稳定存在,而其他金属单原子表面分散结构则随温度升高而发生单原子聚集形成大的纳米颗粒或沉降的现象。同时我们也研究了在H2和O2气氛下Ni1/Ni(111)催化剂的动态行为,发现与真空环境相比,H2和O2气氛在一定程度上提高了催化剂的稳定性。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年11期）
汪成,仲从伟,杨雪梅,刘纪昌,王睿通[3]（2019）在《基于结构导向集总的柴油加氢精制分子水平反应动力学模型Ⅱ.反应规律分析与优化》一文中研究指出采用基于结构导向集总的柴油加氢精制分子水平反应动力学模型对中国石油某分公司柴油加氢精制装置的操作条件进行优化,所建模型可以预测不同反应条件下精制产物中典型分子的含量,并可在分子水平上描述柴油体系中的硫化物、氮化物、多环芳烃、正构烷烃等在加氢精制反应器中的转化规律,揭示反应温度、压力、液态空速等操作条件对加氢精制反应过程的影响规律,指导柴油加氢精制装置的操作优化。实验结果表明,精制柴油硫、氮含量小于10μg/g、精制柴油收率不低于设计指标89.5%时,模型预测优化的操作温度区间为314.5～320.3℃。(本文来源于《石油化工》期刊2019年08期）
仲从伟,刘纪昌,王睿通,汪成,叶磊[4]（2019）在《基于结构导向集总的柴油加氢精制分子水平反应动力学模型 Ⅰ.模型的建立与验证》一文中研究指出为了从分子水平揭示柴油加氢精制反应过程的转化规律,基于结构导向集总方法,构建了表征柴油分子组成的包含846个结构向量的分子组成矩阵。根据柴油加氢精制反应机理,编制了34条反应规则,建立了包含约17 500个反应的柴油加氢精制反应网络,并结合基于量子化学计算的反应动力学参数,建立了基于结构导向集总的分子尺度柴油加氢精制反应动力学模型。采用改进的Runge-Kutta法进行求解,并通过与工业装置数据对比验证了模型的可靠性。实验结果表明,加氢精制产物分布及典型分子含量的预测值与工业数据的最大误差在1.0%以内,温升的预测误差不超过2℃。(本文来源于《石油化工》期刊2019年07期）
张媛[5]（2019）在《金属-塑料复合材料内小分子扩散反应动力学数学模型构建》一文中研究指出以MOF-5/聚酰胺6(PA6)复合材料为研究对象、C_1～C_4烷烃为客体分子,采用分析模拟方法对小分子扩散反应动力学数学模型进行了构建。该模拟结合了周期边界条件和最小影像原理,系综选择NVT,采用Nose-Hover控温。在分子动力学模拟前,采用构形偏倚蒙特卡洛方法获得材料中扩散分子的初始状态。研究表明:烷烃在MOF-5/PA6复合材料中扩散性质的力场模拟结果与文献结果吻合较好。在205、305、505 K温度下,随着烷烃骨架电荷的增大,烷烃在复合材料中的自扩散系数逐渐减小。同时,随着扩散分子数目及扩散分子链长的增加,自扩散系数亦有所减小。(本文来源于《塑料科技》期刊2019年07期）
李加才,陈继明,朱明晓,张宏玉[6]（2019）在《基于反应分子动力学模拟的变压器油纸绝缘热解机制研究》一文中研究指出高温裂解是变压器油纸绝缘劣化的主要原因之一。本研究建立了由3种碳原子数为20的典型烃分子组成的绝缘油模型和由纤维二糖分子组成的绝缘纸模型,利用分子动力学方法和反应力场(ReaxFF)分别对其高温下的热解反应进行模拟,从原子水平上研究其反应动力学微观机理。结合仿真的动态轨迹文件统计系统反应物与生成物数量的变化趋势,并使用元素跟踪法分析绝缘油和绝缘纸热解的微观反应过程。结果表明:绝缘油和绝缘纸大分子在高温下不断裂解,通过不同反应路径生成了多种小分子气体。反应分子动力学模拟为从原子水平上研究绝缘油纸热解提供了一种有效途径。(本文来源于《绝缘材料》期刊2019年06期）
高明杰[7]（2019）在《府谷次烟煤热解的反应分子动力学模拟》一文中研究指出深入研究低阶煤的热解行为和热解反应机理对于开发先进的低阶煤转化技术具有重要意义。然而煤热解为高温自由基过程,期间涉及数量众多且相互耦合的化学反应路径并伴有大量自由基中间产物的生成与消耗,反应机理极其复杂。由于缺乏对自由基演化的原位检测手段,使得通过实验从分子层面研究煤热解的微观机理面临诸多困难。基于键级的化学反应力场ReaxFF与分子动力学结合的反应分子动力学方法(ReaxFF MD),可连续描述化学键的断裂与生成,其准确度接近于广泛应用的密度泛函理论,并且可以大幅度降低计算的复杂度,是极具潜力的深入研究煤热解机理的方法。本论文致力于采用ReaxFF MD模拟对府谷次烟煤的热解规律进行深入研究,提出了一种大规模多组分煤模型的构建方法,构建了府谷次烟煤的大规模多组分模型,针对该模型开展了慢速升温与恒温热解过程的ReaxFF MD模拟,获得了利用实验手段和其它计算方法难以得到的煤热解反应机理的认识。本论文还开展了府谷次烟煤的热解-同步辐射真空紫外光电离飞行时间质谱实验,以便从实验角度更好地认识府谷次烟煤的热解过程并为ReaxFF MD模拟结果评价提供参考并与其互为补充。本论文的主要工作与结论如下:基于中国科学技术大学国家同步辐射实验室的固体热解-同步辐射真空紫外光电离飞行时间质谱实验装置,开展了府谷次烟煤的热解实验研究,确定了主要热解产物的质谱峰归属。通过比较不同温度(500、600、700、800℃)条件下主要热解产物的质谱信号获得了主要气体产物和代表性芳香族产物随热解温度的演变规律。实验结果表明:高温有利于低分子烯烃类热解产物的生成;酚羟基的存在和芳香环的增大都会使芳香环的烷基取代基的反应活性增强。提出了一种基于煤样的常规实验表征数据(工业分析与元素分析、~(13)C核磁共振分析和溶剂抽提实验)的大规模多组分煤模型的手动构建方法。该方法兼顾煤模型的结构多样性和构建效率,对煤大分子组分采用平均化的构建策略以快速达到煤模型与煤样的元素组成及主要结构参数的吻合,并通过改变组成煤大分子的结构单元间的连接关系以增加煤模型的结构多样性。该方法同时考虑了分布于煤大分子组分间的游离相小分子化合物以更好地描述煤的两相结构。基于该模型构建方法并结合府谷次烟煤的实验表征数据,构建了其大规模多组分叁维模型。该模型总共包含23,898原子,由75个平均化的大分子组分模型和29个游离相小分子化合物组成,其中大分子平均组分包含20种不同的分子结构以描述煤的结构多样性。该多组分模型的元素组成、芳香碳含率及芳香团簇的平均尺寸都与煤样的实验表征数据较为吻合。该模型应用于ReaxFF MD热解模拟可获得合理的产物组成及其演化趋势。应用基于GPU并行的反应分子动力学模拟程序GMD-Reax,对府谷次烟煤的多组分模型开展了慢速升温(300～2500 K,1K/ps)条件下的ReaxFF MD热解模拟研究。获得了府谷次烟煤在慢速升温条件下热解过程的叁个阶段:煤结构活化阶段(Stage-I)、快速热分解阶段(Stage-II)和缩聚结焦阶段(Stage-III),快速热分解阶段可再分为一次热解阶段(Stage-IIA)和二次热解阶段(Stage-IIB)。重点考察了主要组成元素(碳、氢、氧、氮)在热解产物中的分布与迁移规律,结果表明:碳元素在挥发性产物中的相对含量顺序为重质焦油>轻质焦油>热解气,说明碳元素在慢速升温热解过程中逐渐富集到重质焦油和非挥发性产物中;氢元素在慢速升温热解过程中主要向热解气中迁移富集;氧元素在挥发性产物中的相对含量顺序为热解气>轻质焦油>重质焦油,即氧元素在慢速升温热解过程中主要迁移富集到热解气中;氮元素在慢速升温热解的前两个阶段(模拟温度达2000 K前)未表现出明显的迁移倾向,而在缩聚结焦阶段迅速向热解气中迁移富集。应用化学反应分析与可视化软件VARxMD分析慢速升温热解的ReaxFF MD模拟结果,揭示了实验手段或其它计算方法难以直接获得的主要轻质气体产物(CO_2、H_2O、H_2和CH_4)的详细生成反应路径。结果表明:府谷次烟煤热解初期CO_2、H_20和H_2的生成反应都与羧基密切相关,CH_4的初始生成反应则与甲氧基紧密关联,因此可以认为羧基和甲氧基等含氧官能团在府谷次烟煤热解初期,尤其是初始活化阶段发挥着至关重要的作用。利用ReaxFF MD在不同温度(1200、1400、1600、1800、2000、2200 K)条件下针对府谷次烟煤多组分模型开展了2000 ps的恒温热解模拟,考察了模拟温度和模拟时间尺度对府谷次烟煤的热解行为和产物产出的影响,获得了府谷煤在不同温度条件下的热解产物演化规律。与文献报道的府谷煤流化床热解实验结果相比,ReaxFF MD恒温模拟显着高估了煤焦油的产出、略微低估了热解气的产出。通过对府谷次烟煤高温较短时间尺度和低温较长时间尺度模拟的热解产物演化趋势的比较发现,1200-2200 K的模拟温度范围内,将模拟时间从2000 ps缩短为250ps,则模拟温度需要提升400 K来获得相似的热解产物演化趋势,但会导致煤焦油和热解气产量的高估以及非挥发性产物产量的低估。升温模拟策略和模拟时间尺度对热解产物演化影响的探讨可为今后选择ReaxFF MD模拟策略提供依据。本论文提出的多组分煤模型的快速构建方法是构建可用于ReaxFF MD模拟煤热解的大规模煤模型的可行方法。合理的大规模煤模型结合基于高性能计算的ReaxFF MD模拟可以获得府谷次烟煤热解产物的全景式演化规律,有望扩展至其它低阶煤的热解模拟研究中,从而为更好地利用低阶煤提供理论支持。(本文来源于《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》期刊2019-06-01）
朱建强[8]（2019）在《叁种典型醚类分子的大气反应动力学、反应机理以及二次有机气溶胶生成潜势研究》一文中研究指出醚类化合物越来越多的被用作汽车燃料添加剂,用来增加辛烷值以及减少二氧化碳的排放。以往对于脂肪醚类物质的研究主要集中在一些对称脂肪醚,如甲醚、乙醚等,而对于一些不对称醚类物质的研究较少。本文选取了叁种醚类分子,甲基丙醚(MnPE,CH3OCH2CH2CH3)、甲基正丁基醚(MnBE,CH3OCH2CH2CH2CH3)以及甲基仲丁基醚(MsBE,CH3OCH(CH3)CH2CH3)做为研究对象,用烟雾箱研究其气相反应动力学、气相产物以及反应机理、SOA的生成潜势以及SOA的相关性质。动力学实验在100 L的烟雾箱中进行,采用相对速率法,用气相色谱-氢火焰离子化检测器(GC-FID)测定了常温常压下叁种醚与OH、NO3自由基以及C1原子的反应速率。实验测得甲基丙醚与OH、NO3自由基以及C1原子的反应速率分别为:(9.91 ±2.30)×10-12,(1.67±0.32)× 10-15 以及(2.52±0.14)×10-10 cm3 molecule-1 s-1;甲基正丁基醚与OH、NO3自由基以及Cl原子的反应速率分别为:(1.45±0.59)× 10-11,(1.88±0.15)× 10-15及(2.89± 1.16)× 10-11cm3 molecule-1 s-1;甲基仲丁基醚与OH、N03自由基以及Cl原子的反应速率分别为:(10.35±3.74)× 10-12,(2.73±0.34)× 10-15以及(2.18±0.87)× 10-10 cm3 molecule-1 s-1。用气相色谱质谱联用仪(GC-MS)检测到甲基丙醚与OH自由基的气相产物包括1-甲氧基丙酮、丙酸甲酯、乙醛、甲酸甲酯。丙酸甲酯和甲酸丙酯在甲基丙醚与C1原子的气相产物中被检测到,而丙酸甲酯同样在甲基丙醚与NO3自由基的气相产物中被检测到。甲基正丁基醚与OH自由基的反应中,检测出两种气相产物:甲酸甲酯和丁酸甲酯。而对于甲基仲丁基丙醚与OH自由基的反应,检测出四种气相产物:乙酸甲酯、2-丁酮、丙酸甲酯和甲酸异丁酯。根据检测出的产物,我们推断了可能的反应机理,OH/N03/C1通过抽提脂肪醚分子中的氢原子引发反应,最终生成一系列醛酮酯类产物。SOA的实验在1 m3的烟雾箱中进行,测得甲基丙醚、甲基仲丁基醚、甲基正丁基醚、乙基正丁基醚、甲基叔丁基醚以及二丁基醚与OH自由基反应的SOA产率分别为:0.45%、0.39%、0.70%、0.82%、0.24%和0.65%。当有硫酸铵种子气溶胶存在时,甲基丙醚和甲基正丁基醚与OH自由基反应的SOA产率会有显着提高,最终可达11.04%和27.00%。当有NOx存在时,有硫酸铵种子气溶胶的甲基正丁基醚与OH自由基体系,SOA的产率为10.07%。表明NOx的存在一定程度上抑制了SOA的产率,而这种抑制可能仅出现在高NOx的条件下。甲基正丁基醚与OH自由基产生的SOA中,用GC-MS检测出1,3,5-叁恶烷和2,2-二甲氧基丁烷两种产物。而ATR-FTIR的红外谱图表明,产物中存在羟基、醛基以及羧酸基团,表明含有醇、醛以及酸类物质。根据本文实验中测得的叁种典型醚与OH、NO3自由基以及C1原子的反应速率,计算了叁种典型醚的大气寿命。其中甲基丙醚、甲基正丁基醚以及甲基仲丁基醚与OH自由基的反应速率最短,分别为28.0、19.2以及26.8小时。这表明叁种醚在大气中的主要降解途径主要是与OH自由反应。而且较短的大气寿命表明,叁种醚主要引起局部地区的污染。光学性质的测定表明,不论体系中是否加入NOx,MnBE SOA在280 nm都有着吸收,但NOx存在会使MnBE SOA在可见光区域也有吸收。荧光吸收发射矩阵中,MnBE SOA在激发/发射=470/480 nm处出现荧光峰值,当有NOx存在时400/410 nm以及350/400-500 nm区域内SOA的吸光性增加。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-17）
孟庆慧[9]（2019）在《生物柴油替代分子反应动力学的理论研究》一文中研究指出工业化社会日益增长的能源需求、广泛使用化石燃料带来的环境问题极大地促进了清洁可再生能源的开发和利用。生物柴油因其绿色环保、可再生以及性质接近传统柴油燃料,被认为是最前景的替代燃料之一。目前生物柴油和常规烃基柴油混合可直接在现有发动机中使用,因此广泛出现在柴油零售市场上。纯生物柴油不与烷烃混合也能作为燃料直接使用,但需要根据其特殊燃烧行为对现有发动机进行改进。燃烧反应动力学模型可以帮助了解生物柴油实际燃烧行为,认识其化学本质。因此,本文利用理论手段研究生物柴油替代分子的反应动力学机理。为发展更加清洁高效的中低温燃烧技术,如均质压缩点火发动机HCCI等,亟需发展更加精确的低温氧化反应动力学机理。乙酸甲酯(MA)是较小的生物柴油模型分子,也是生物柴油大分子组分热解过程中的重要中间体,同时是大气中的潜在污染物。作为探索甲酯自由基反应动力学的重要模型分子,MA自由基与氧气分子的加成反应包含了生物柴油低温氧化的特征反应,同时其高精度理论计算量相对较小。因此本论文选取MA自由基与o2第一次加成反应为研究体系,目标是建立在不同温度、压力下MA自由基低温氧化反应动力学模型。该研究利用高水平量子化学方法构建MA自由基与o2第一次加成的氧化反应势能面,并使用与 Rice-Ramsberger-Kassel-Marcus/Master-Equation理论结合的微正则变分过渡态理论来计算MA低温氧化反应的速率常数。计算出的速率常数与链状烷氧基的理论和实验结果吻合较好。我们认为MA低温氧化过程中的每个步骤都是一类重要反应,其中初始加成物的形成和再解离对于MA的低温燃烧是至关重要的。目前的研究是在更宽的压力和温度范围内对MA氧化的这种链分支和链增长反应的动力学数据的扩展,可用于甲酯的低温氧化特征反应的模拟研究。总而言之,MA自由基与o2第一次加成经过无能垒反应生成MAOO自由基是理论研究中较为复杂的一类反应,本文详尽地分析了其可用于甲酯的低温氧化机理。MA在H-ZSM-5分子筛上的催化氧化反应,在能源供应、环境保护和工业应用中起着关键作用。MA的催化燃烧通过降低活化能来减小点火和燃烧温度,进而减小污染物的生成,同时导致链分支反应的加速并显着降低点火温度和诱导时间。本文在M06-2X/6-311++G(d,p)理论水平对MA在H-ZSM-5分子筛上发生的催化热解反应进行了详尽的研究。结果显示MA催化热解体系中,质子化裂解通道对于燃烧产物及污染物有决定性意义,协同机理中乙烯酮的生成反应与催化裂解直接断键生成乙酰氧基反应是其主要消耗路径。此外,本文进行了 MA催化热解和常规热解反应的能量对比,以证明MA催化燃烧的优势。比较结果显示MA催化解离反应的能垒比常规热解反应显着降低,从而导致MA燃烧点火温度的下降。这项工作为MA的催化热解机理提供了理论支持,有助于促进后续提高发动机燃烧效率、控制挥发性有机化合物并且还将有助于提高甲醇转化为烃和烯烃产品的选择性。不饱和脂肪酸甲酯作为生物柴油的重要组成部分,考虑到现有高精度计算方法计算大分子反应的不可负担的计算成本,本文提出并发展适用于生物柴油不饱和脂肪酸酯大分子体系的高精度单点能计算方法ONIOM[QCISD(T)/CBS:DFT],其准确性在不饱和烯酸甲酯与氢原子的反应体系中得到了验证。研究了包括CnH2n-1COOCH3(n=2-5,17)+H·所有可能反应,包括氢提取反应、氢加成反应、异构化反应和β-解离反应。针对C=C双键的影响,本文引入化学活性中心的概念,通过选择合理的化学活性中心(CAP)实现ONIOM对不饱和脂肪酸甲酯的高精度计算。与QCISD(T)/CBS计算结果相比,ONIOM方法预测的几乎所有反应活化能和反应热吻合,误差均在0.15 kcal/mol以内,系统性的对比结果验证了ONIOM方法的可靠性。尽管小分子酯类相关研究有助于理解生物柴油特有的反应特性,但是由于碳链过短而导致燃烧特性与实际生物柴油有一定的差别。为了更准确地预测真实生物柴油的燃烧特性,针对实际生物柴油主要成份为长链脂肪酸甲酯或乙酯的大分子,本文发展了适合大分子体系高精度理论计算的ONIOM方法。利用此方法进行了癸酸甲酯(MD)自由基的异构化和解离反应动力学的理论研究。单点能计算采用了我们提出的双层ONIOM[QCISD(T)/CBS:DFT]方法,即高层CAP采用QCISD(T)/CBS方法,低层采用DFT M06-2X/6-311++G(d,p)。在势能面计算的基础上,温度和压力依赖反应速率常数计算采用了传统的过渡态理论和RRKM/ME方法。本文研究了十种MD自由基同分异构体相互连接复杂体系的结构-反应活性关系,并与丁酸甲酯(MB)异构化和解离反应进行了比较研究。结果显示在中低温区间,MD自由基的分布主要由异构化反应决定,而高温区间β-解离反应占主导地位。虽然在一定的温度范围内,MD体系中有关甲酯特异性反应速率常数与MB吻合地很好,但由于MB的脂肪链较短,无法模拟大部分生物柴油组分大分子的解离反应;而与对应的正癸烷系统相比,β-解离速率常数基本吻合。此外,与现有MB数据进行对比,MD体系中甲酯特有的异构化反应速率常数存在明显差异。本工作扩展了MD自由基异构化和解离反应的动力学数据,为实际生物柴油燃烧化学的详细研究提供理论指导。准确的热力学数据对于确定实际生物柴油燃烧机理的高精度动力学参数具有决定性影响。然而基于电子结构理论的实际生物柴油的测定面临着计算量大的挑战。本研究中引入Bell-Evans-Polanyi相关性法则并结合醋类结构性质,发展了针对生物柴油氢提取反应的热力学数据的计算方法。具体来说,采用高水平的电子轨道方法,研究了生物柴油中H、OH自由基与饱和脂肪酸甲酯氢提取反应中热力学性质及对应的结构-反应性关系并总结中可行的Bell-Evans-Polanyi关系。由于酯类化合物具有复杂的性质,为降低Bell-Evans-Polanyi计算误差,本文依据电子相互作用性质进行反应类型分组。结果表明,在每个给定的反应分组中,活化能与相应的反应焓之间存在显着的Bell-Evans-Polanyi线性关系,计算结果与现有的高阶方法相比,误差小于0.90kcal/mol,因此BEP公式在预测生物柴油热力学数据的准确性得到了检验。该针对性的Bell-Evans-Polanyi关系为生物柴油燃烧的长期动力学问题提供了有效的解决方案,从而实现在动力学模型的发展(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-07）
崔静娴[10]（2019）在《大气压等离子体与细胞分子结构相互作用机理的反应分子动力学模拟》一文中研究指出大气压低温等离子体(Cold Atmospheric Plasma,CAP)呈现出的高效率、低能耗、安全可靠、无污染以及可直接用于生物体组织等优势,使其在生物医学领域应用前景广阔。其中包含的大量活性成分在与生物组织相互作用过程中起到关键作用。然而,由于目前的实验检测手段难以探究等离子体活性组分与生物体相互作用的微观机制。因此,从分子生物学层面对CAP与生物细胞相互作用的机理研究显得尤为重要。本文借助反应分子动力学,从化学反应角度深入探索等离子体中活性组分在致病菌灭活过程中的作用,从微观层面表征活性粒子作用效果,以及等离子体处理后细菌内部发生的一系列功能和结构变化。这有利于为CAP灭菌技术和相关灭菌机理的发展和完善提供支撑。本文的主要内容包括以下几个方面:(1)综述了CAP在生物医学领域的应用背景,整合并分析了国内外在CAP灭菌方面的研究现状以及实验推断出的灭菌机制。介绍了反应分子动力学模拟在生物医学领域关于探究灭菌微观机制的可行性。运用模拟软件Materials Studio对系统模型进行创建并优化其分子结构,为开展反应分子动力学模拟的相关研究奠定基础。(2)运用反应分子动力学模拟的方法探究了不同种类ROS(即O、OH、H02、H2O2)对酵母菌细胞壁骨架结构β-葡聚糖(S.cerevisiae β-glucan,SCG)分子的破坏作用。结果表明,ROS与SCG结构进行夺氢反应,使结构中的化学键断裂(即C-O、C-C),从而导致酵母菌细胞壁的破坏。其中,O、OH吸引结构上的H原子,活性较高,易断裂C-C键和葡聚糖支链结构上的单糖;HO2、H202被结构夺氢,反应效率较高,易断裂C-O键,主要通过破坏糖苷键使葡聚糖的链式结构瓦解。分类描述了各种ROS在SCG结构不同位置造成的破坏路径,发现单糖结构较糖苷键更容易被破坏。通过数据分析,对比了不同ROS对SCG破坏的特性和效果,其中O活性最强,OH次之,HO2和H2O2由于作用方式不同活性较弱。并且ROS之间的相互转化会一定程度上影响到反应效率。将分子模拟结果与相关实验现象相互验证,在原子水平上阐述了等离子体中ROS对真菌细胞壁破坏的微观机理。(3)采用不同浓度等级(即5、10、20、30、40、50)的OH自由基与金黄葡萄球菌菌膜骨架结构多聚β-6-N-乙酰氨基葡萄糖胺(Poly-β-1-6-N-acetylglucosamine,PNAG)分子进行反应分子动力学模拟。结果发现OH自由基不仅能破坏化学键导致PNAG分子结构的断裂,还可以与PNAG分子发生OH加成反应,形成新的化学结构。随着OH自由基浓度的升高,反应效率先升后降,仿真中会出现许多新的破坏单糖的反应路径。当OH的浓度等级达到50时,会造成对糖苷键的破坏。并且C-C键的破坏率先迅速增长后逐渐平缓,而C-O键破坏率的增长呈现出先平缓后增速的趋势,但是C-C键断裂的数量和比例都远高于C-O键,C-N键几乎不被OH破坏。OH与结构发生加成反应主要位于R基,尤其是-NH2。随着OH浓度增加,会出现在糖苷键位置的OH加成反应。在原子水平上全面探究ROS与生物结构之间相互作用的反应路径和反应效率,可以从微观层面上为探索等离子体物理特性与灭菌效果之间的联系提供理论支撑,进而指导等离子体在生物医学领域的应用,促进等离子体医学研究的发展。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-02）
分子反应动力学论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
金属催化剂的催化活性与其配位不饱和度密切相关,配位不饱和度越高,其催化活性一般也越高。单原子催化剂(SAC,或ad-atom)模型在金属表面上具有最小的配位数,因而往往表现为高的催化活性,但其热稳定性值得深入的研究。在本工作中,我们基于反应力场(ReaxFF),运用LAMMPS(large-scale atomic/molecular massively parallel simulator)软件包进行大尺度分子动力学模拟,研究单原子模型的热稳定性。模拟结果表明,只有Fe1/Fe(100)单原子催化模型可以在较高温度下稳定存在,而其他金属单原子表面分散结构则随温度升高而发生单原子聚集形成大的纳米颗粒或沉降的现象。同时我们也研究了在H2和O2气氛下Ni1/Ni(111)催化剂的动态行为,发现与真空环境相比,H2和O2气氛在一定程度上提高了催化剂的稳定性。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
分子反应动力学论文参考文献
[1].冯炜,高红凤,刘婷,马琼,周慧.吡咯和吡啶燃烧的反应分子动力学模拟[J].石油学报(石油加工).2019
[2].杨文琦,汪杰,乔园园,王贵昌.金属单原子模型催化剂热稳定性的反应力场(ReaxFF)分子动力学研究[J].无机化学学报.2019
[3].汪成,仲从伟,杨雪梅,刘纪昌,王睿通.基于结构导向集总的柴油加氢精制分子水平反应动力学模型Ⅱ.反应规律分析与优化[J].石油化工.2019
[4].仲从伟,刘纪昌,王睿通,汪成,叶磊.基于结构导向集总的柴油加氢精制分子水平反应动力学模型Ⅰ.模型的建立与验证[J].石油化工.2019
[5].张媛.金属-塑料复合材料内小分子扩散反应动力学数学模型构建[J].塑料科技.2019
[6].李加才,陈继明,朱明晓,张宏玉.基于反应分子动力学模拟的变压器油纸绝缘热解机制研究[J].绝缘材料.2019
[7].高明杰.府谷次烟煤热解的反应分子动力学模拟[D].中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所).2019
[8].朱建强.叁种典型醚类分子的大气反应动力学、反应机理以及二次有机气溶胶生成潜势研究[D].山东大学.2019
[9].孟庆慧.生物柴油替代分子反应动力学的理论研究[D].中国科学技术大学.2019
[10].崔静娴.大气压等离子体与细胞分子结构相互作用机理的反应分子动力学模拟[D].山东大学.2019
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