脱氢反应论文_肖莹霞,柳忠全

导读:本文包含了脱氢反应论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:催化剂,碳氢,乙醇胺,卵巢,纳米,烷烃,滑石。

脱氢反应论文文献综述

肖莹霞,柳忠全[1](2019)在《富电子杂环芳烃与酮酯的自由基脱氢偶联反应》一文中研究指出报道了一种小分子酮、酯与富电子杂环芳烃的高度选择性的自由基脱氢交叉偶联反应.酯、酮作为溶剂,过氧化物加热条件下发生裂解与酯、酮作用产生α羰基碳中心自由基,进而与富电子杂环芳烃发生交叉脱氢偶联,得到一系列C-2官能化富电子杂环产物.该反应成功地运用自由基的极性效应,从而精确控制自由基反应的化学选择性.此外,该体系还具有反应迅速、操作简便、官能团兼容性较好、区域选择性单一等优点.预期它将在合成有机化学上得到较广泛的应用.(本文来源于《化学学报》期刊2019年09期)

王珍,李恩,和志奇,陈杰安,黄涌[2](2019)在《基于双重碳氢活化的γ,δ-不饱和酰胺与炔烃的脱氢环化反应》一文中研究指出吡啶酮是一类重要的含氮杂环骨架,广泛存在于天然产物和药物分子中,是重要的化学转化中间体,其合成与修饰是现代医药学及化学领域的研究热点之一。杂环母核的官能团化修饰是该类化合物较为常见的衍生方式,但要求特定位点的反应基团预组装。相较而言,两个片段分子的直接偶联环化,是更为直接且具备较高实用性的合成类似杂环分子库的方式。近年来,过渡金属催化的丙烯酰胺与炔烃的氧化偶联制备吡啶酮类化合物取得了长足进展,关键活化步骤为过金属催化剂对酰胺β位sp2碳氢键的活化。然而,通过对更加易得的烷基酰胺进行sp3碳氢键活化制备杂环骨架依然具有较高的挑战性。其原因主要在于较低的α-酸性使得酰胺的脱氢反应变得异常困难。本课题组最近报道了温和条件下,铱催化的酰胺、酸及酮的空气脱氢反应。反应中产生的烯丙基-铱中间体被认为提高了酰胺的α-酸性,从而加速了脱氢过程。在此基础上,我们报道一种铑(Ⅲ)催化的γ,δ-不饱和酰胺与炔烃类化合物的脱氢环化新方法,制备一系列多取代的吡啶酮类化合物。催化循环历经酰胺导向铑(Ⅲ)对底物β位点的sp3碳氢活化,进而脱氢生成共轭的双烯酰胺中间体,随后酰胺基团再次导向铑(Ⅲ)对β位的sp2碳氢活化,进而与炔烃进行插入,环化获得吡啶酮。该反应对各种官能团具有较好的容忍性。γ-烯基结构不但促进第一步的酰胺脱氢,而且是杂环产物后修饰的重要位点。机理实验表明双烯酰胺的确为反应中间体之一。核磁实验显示酰胺脱氢迅速,而控制实验则表明炔烃的插入过程的选择性与其电性有密切的关系,有可能参与了该反应的速控步。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年09期)

Siqian,Zhang,Yingjie,Qian,Wha-Seung,Ahn[3](2019)在《纤维状中孔硅胶KCC-1负载的钯纳米颗粒上甲酸催化脱氢反应(英文)》一文中研究指出在N-(3-叁甲氧基硅丙基)二乙烯叁胺(PDETA)功能化的纤维状硅胶KCC-1上负载了均一的、平均粒径为2.8 nm的Pd纳米粒子(Pd/KCC-1-PDETA),采用粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和N_2吸附-脱附等温线对其进行了表征,并将其作为催化剂用于无添加剂的甲酸脱氢制H_2的反应中.同时还制备了另外两个中孔硅胶材料(MSF和KIT-6)负载的Pd纳米粒子,以考察反应中催化剂的载体效应.结果表明, Pd/KCC-1-PDETA催化剂表现出很高的催化性能(323 K时TOF值为332 h~(-1),氢气选择性100%).这归结为KCC-1独特的纤维状形貌和胺基基团的存在,从而降低了Pd颗粒尺寸,促进了反应物与催化活性位Pd的接触.还考察了Pd负载量(2–10 wt%)、反应温度和反应时间对脱氢反应性能的影响.反应结束后,Pd/KCC-1-PDETA催化剂容易回收,可重复使用5次而催化性能未见明显下降,表现出较好的重复使用性能.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年11期)

高瑞璠,土增荣,王丽媛,段瑞云[4](2019)在《脱氢表雄酮预处理对卵巢低反应患者体外受精/胞浆内单精子注射-胚胎移植临床结局的影响》一文中研究指出目的:探讨脱氢表雄酮(DHEA)在卵巢低反应(POR)患者体外受精/胞浆内单精子注射-胚胎移植(IVF/ICSI-ET)过程中的应用价值。方法:选取2016年1月—2018年1月在山西医科大学第一临床医院生殖科接受IVF/ICSI-ET助孕治疗的POR不孕患者205例为研究对象,分为3组,A组69例,给予口服DHEA 25 mg/次,3次/d,预处理1个月;B组64例,给予口服DHEA 25 mg/次,3次/d,预处理3个月;C组72例,未给予DHEA预处理,于月经来潮第3天行血卵泡刺激素(FSH)检测及B超下监测卵巢基础窦卵泡计数(AFC)。A组和B组均于预处理前后月经来潮第3天行血FSH、雌二醇(E2)、抗苗勒管激素(AMH)水平检测及B超监测双侧卵巢AFC。3组均采用常规短方案[促性腺激素释放激素激动剂(GnRHa)+促性腺激素(Gn)]促排卵,比较各组获卵数、受精率、优质胚胎率、胚胎种植率、临床妊娠率、早期自然流产率、周期取消率。结果:A组预处理前后FSH、E2、AMH及AFC等指标差异无统计学意义,B组患者预处理后FSH、E2水平明显下降,AMH水平及AFC明显上升(P<0.05)。3组促性腺激素(Gn)用量无显着差异,A组获卵数、卵裂率、受精率、优质胚胎率、胚胎种植率、临床妊娠率、早期自然流产率、周期取消率与C组比较,差异无统计学意义(P>0.05);B组获卵数、受精率、优质胚胎率、胚胎种植率均显着高于C组,差异有统计学意义(均P<0.05)。结论:DHEA对卵巢功能低下患者的卵巢储备及IVF/ICSI-ET临床结局的改善作用与DHEA预处理时间有关。(本文来源于《国际生殖健康/计划生育杂志》期刊2019年05期)

吴小平,王晨光,张琦,刘琪英,张兴华[5](2019)在《PtSn-Mg(Zn)AlO催化剂应用于乙烷脱氢反应研究》一文中研究指出采用阴离子交换法合成了一系列不同Zn和Pt含量的PtSn-Mg (Zn) AlO催化剂用于乙烷脱氢反应。实验结果表明,在水滑石载体中掺杂少量的Zn对乙烷脱氢反应有明显影响。当Zn含量为2%(质量)时Pt基催化剂活性性能最优,在550℃时乙烷初始转化率达到27.1%,2 h平均转化率为21.6%。BET和SEM结果表明PtSn-Mg(Zn) AlO催化剂比PtSn-MgAlO催化剂比表面积更大,TEM结果显示,PtSn-Mg(Zn) AlO催化剂和PtSn-MgAlO催化剂的金属颗粒的平均直径分别为(1.49±0.31) nm和(2.0±0.23) nm,说明Zn的掺杂在一定程度上改变了催化剂的结构,能减小Pt颗粒的尺寸,更好地分散Pt颗粒,从而改善乙烷催化脱氢反应性能。此外,考察温度对乙烷脱氢反应性能影响,发现温度越高乙烷初始转化率越高,但催化剂越易失活;考察Pt负载量对乙烷脱氢反应性能的影响,发现增加Pt含量并不能使乙烷转化率得到相应倍数的增加,即增加Pt含量反而使Pt的利用率降低了,因此适量降低PtSn-Mg(2-Zn) AlO催化剂中Pt含量对研究乙烷脱氢反应有深远意义。(本文来源于《化工学报》期刊2019年11期)

夏成杰,刘洋,柯明,王奇,刘稳[6](2019)在《Sn对V_2O_5/Al_2O_3催化剂在异丁烷脱氢反应中的影响》一文中研究指出以Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型高分散氧化钒催化剂(12%V_2O_5/Al_2O_3),并选择Sn作为助剂对12%V_2O_5/Al_2O_3催化剂的表面性质进行调控,采用XRD、N2等温吸脱附、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、TEM和Raman光谱等方法对催化剂进行表征,结合活性评价实验,研究了催化剂表面物种分散状态、酸性和活性物种价态的变化与异丁烷脱氢活性和稳定性之间的关系。表征结果显示,Sn对V_2O_5/Al_2O_3表面的酸性和V物种在催化剂表面的分布和价态具有一定的调节作用,当Sn质量分数为1%时,氧化锡在催化剂表面分散均匀,对表面积和孔结构影响较小,同时,表面酸性变化较小,表面低价态的钒物种增多。活性评价结果表明,该催化剂在临氢反应条件下保持了最佳的脱氢活性及稳定性,异丁烷脱氢反应480min后,异丁烷转化率为46.8%,异丁烯收率为39.8%。(本文来源于《化工进展》期刊2019年08期)

兰小林,段正康,王永胜,赵云鹭,赵珍珍[7](2019)在《不同晶相结构ZrO_2负载铜基催化剂用于二乙醇胺脱氢反应》一文中研究指出通过制备不同晶相结构〔单斜相(m-ZrO_2)、四方相(t-ZrO_2)和无定型(a-ZrO_2)〕ZrO_2载体,再通过沉积沉淀法制得Cu/m-ZrO_2、Cu/t-ZrO_2和Cu/a-ZrO_2催化剂,分别用于催化二乙醇胺脱氢合成亚氨基二乙酸反应。采用XRD、氮气物理吸附脱附、XPS、H_2-TPR、CO_2-TPD对催化剂的结构进行了表征。结果表明,Cu/m-ZrO_2催化剂界面更加有利于Cu~+/Cu~0稳定存在,具有更多的碱性位点,且抗氧化性较好。在二乙醇胺脱氢反应中,Cu/m-ZrO_2催化剂性能最好,反应时间为2.5 h,亚氨基二乙酸收率为97.64%。(本文来源于《精细化工》期刊2019年12期)

付雯雯,李严,梁长海[8](2019)在《乙醇在Co(111)表面脱氢反应机理的第一性原理研究》一文中研究指出采用密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法针对Co(111)表面上乙醇脱氢反应的反应机理进行了细致的研究,同时,对反应过程中涉及到的各个物种在表面上不同吸附位(顶位(top),桥位(bridge),叁重空穴位(fcc和hcp))的吸附模型进行了结构优化以及相关能量的计算,确定了各物种的最佳吸附位点.研究结果表明,CH_3CH_2OH在Co(111)表面的脱氢反应可具体描述为叁条反应路径:反应路径Ⅰ为CH_3CH_2OH逐步脱氢经由中间体CH_3CHO,最终生成CH_4和CO的反应;反应路径Ⅱ为CH_3CH_2OH脱氢产生的CH_3CH_2O基和CH_3CHO相互作用通过CH_3COOH分子最终生成CH_4和CO_2的反应;反应路径Ⅲ为CH_3CH_2O基和CH_3CO基作用生成CH_3COOC_2H_5的过程,其中,反应路径Ⅰ为最优路径(CH_3CH_2OH→CH_3CH_2O→CH_3CHO→CH_3CO→CH_3+CO→CH_2→CH→CH_4+CO+C+H),该反应路径中的CH_3CH_2O基脱氢生成CH_3CHO为速控步骤,反应能垒为1.61 eV.(本文来源于《化学学报》期刊2019年06期)

丁召然[9](2019)在《贵金属负载TiO_2在光催化甲醇直接脱氢制甲酸甲酯反应中的性能研究》一文中研究指出光催化甲醇直接脱氢制备甲酸甲酯是一条新的绿色合成路线,研究具有一定的科学意义和潜在的实际应用价值。本研究制备了Au/TiO_2、Ag/TiO_2和Cu/TiO_2系列催化剂,通过X射线衍射(XRD)、固体紫外-可见漫反射(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,对催化剂的物相,能带结构,表面物种,形貌,比表面积和元素价态等进行了表征;考察了在紫外光照射下、反应温度为25-45℃、原料气组成为99 vol%N_2和1 vol%甲醇的混合气,光催化甲醇直脱氢的催化活性,并初步推测了反应的机理。研究内容及结果如下:1、在Au/TiO_2和Ag/TiO_2催化剂中,Au以单质形式分散在TiO_2的表面,而Ag/TiO_2催化剂中含有Ag单质和少量的一价Ag。负载金属后的光催化活性显着升高,主要反应产物为甲酸甲酯,少量的H_2。其中3%Au/TiO_2和3%Ag/TiO_2的光催化活性最佳。随着原料气流速的增加,甲醇转化率和甲酸甲酯的选择性逐渐降低;随着光照强度的增加,甲醇转化率和甲酸甲酯的选择性逐渐升高。2、在Cu/TiO_2系列催化中,铜物种主要以Cu~(2+)的形式存在TiO_2的表面。主要反应产物为甲酸甲酯、少量的H_2和C_2H_4。5%Cu/TiO_2的光催化活性最佳,甲醇转化率可达29%,甲酸甲酯选择性为76%,生成速率为2.39 mmol/g/h,氢气产率为0.3%。气体流速在20 mL/min时,甲醇转化率最高,在40 mL/min流速时,甲酸甲酯选择性达到77%。随着光照强度的增大,光催化活性逐渐上升。3、金属通过捕捉电子,有效的抑制了光生电子和空穴的复合,从而提高了光催化活性。(本文来源于《内蒙古大学》期刊2019-06-03)

杜聪[10](2019)在《基于双齿导向策略的钴催化的交叉脱氢偶联芳基化反应和氨化反应研究》一文中研究指出交叉脱氢偶联(CDC)反应作为C-H键官能团化反应中的一个重要组成部分,其无需起始原料的预官能团化,且原子经济性高使该反应类型格外引人注目。尽管交叉脱氢偶联反应在过去十几年间取得了巨大的成就,但是遗憾的是该反应类型主要依赖铑、钯等贵金属。本论文主要研究了8-氨基喹啉导向基辅助下廉价金属钴催化的交叉脱氢偶联反应,包括C(sp2)-H键的芳基化反应和氨化反应,具体研究内容如下:一、钴催化的交叉脱氢偶联芳基化反应:基于“混合导向基”策略,实现了市售的、廉价的Co(acac)_3催化非活化芳烃分子间的交叉脱氢偶联芳基化反应。在钴的催化作用下,利用单齿(吡啶)、双齿(8-氨基喹啉)导向基导向能力的差异,促使钴金属催化剂识别不同的芳烃并发生单电子转移(SET)和协同的金属化/去质子化(CMD)两种不同的反应历程,进一步生成六面体的高价态金属中间体,还原消除后得到官能化的联苯化合物。该策略可以实现多种苯甲酰胺和芳基吡啶的交叉偶联反应,进而有效地构建了新型双官能化的联苯类化合物。另外,用2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)作为自由基捕获剂检测到了芳基自由基,得到了C-H键苄基化的加成产物。二、钴催化的交叉脱氢偶联胺化反应:过渡金属催化的C-H键直接胺化反应作为构建芳香C-N键的强有力合成工具,长期以来却无法用于叁芳胺的合成。在8-氨基喹啉导向基辅助下,使用简单的芳胺为偶联试剂、廉价的Co(OAc)2·4H2O为催化剂、氧气为氧化剂,一步实现了叁芳胺骨架的构建。该反应由酰胺与芳胺经历两次连续的交叉脱氢偶联胺化反应完成。此方法操作简单且具有良好官能团容忍性,对于一些传统合成方法难以合成的空间拥挤的叁芳胺化合物也同样适用。此外,一个有机金属Co(Ⅲ)化合物被分离得到,该化合物可以自身还原消除得到叁芳胺产物。(本文来源于《郑州大学》期刊2019-06-01)

脱氢反应论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

吡啶酮是一类重要的含氮杂环骨架,广泛存在于天然产物和药物分子中,是重要的化学转化中间体,其合成与修饰是现代医药学及化学领域的研究热点之一。杂环母核的官能团化修饰是该类化合物较为常见的衍生方式,但要求特定位点的反应基团预组装。相较而言,两个片段分子的直接偶联环化,是更为直接且具备较高实用性的合成类似杂环分子库的方式。近年来,过渡金属催化的丙烯酰胺与炔烃的氧化偶联制备吡啶酮类化合物取得了长足进展,关键活化步骤为过金属催化剂对酰胺β位sp2碳氢键的活化。然而,通过对更加易得的烷基酰胺进行sp3碳氢键活化制备杂环骨架依然具有较高的挑战性。其原因主要在于较低的α-酸性使得酰胺的脱氢反应变得异常困难。本课题组最近报道了温和条件下,铱催化的酰胺、酸及酮的空气脱氢反应。反应中产生的烯丙基-铱中间体被认为提高了酰胺的α-酸性,从而加速了脱氢过程。在此基础上,我们报道一种铑(Ⅲ)催化的γ,δ-不饱和酰胺与炔烃类化合物的脱氢环化新方法,制备一系列多取代的吡啶酮类化合物。催化循环历经酰胺导向铑(Ⅲ)对底物β位点的sp3碳氢活化,进而脱氢生成共轭的双烯酰胺中间体,随后酰胺基团再次导向铑(Ⅲ)对β位的sp2碳氢活化,进而与炔烃进行插入,环化获得吡啶酮。该反应对各种官能团具有较好的容忍性。γ-烯基结构不但促进第一步的酰胺脱氢,而且是杂环产物后修饰的重要位点。机理实验表明双烯酰胺的确为反应中间体之一。核磁实验显示酰胺脱氢迅速,而控制实验则表明炔烃的插入过程的选择性与其电性有密切的关系,有可能参与了该反应的速控步。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

脱氢反应论文参考文献

[1].肖莹霞,柳忠全.富电子杂环芳烃与酮酯的自由基脱氢偶联反应[J].化学学报.2019

[2].王珍,李恩,和志奇,陈杰安,黄涌.基于双重碳氢活化的γ,δ-不饱和酰胺与炔烃的脱氢环化反应[J].物理化学学报.2019

[3].Siqian,Zhang,Yingjie,Qian,Wha-Seung,Ahn.纤维状中孔硅胶KCC-1负载的钯纳米颗粒上甲酸催化脱氢反应(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2019

[4].高瑞璠,土增荣,王丽媛,段瑞云.脱氢表雄酮预处理对卵巢低反应患者体外受精/胞浆内单精子注射-胚胎移植临床结局的影响[J].国际生殖健康/计划生育杂志.2019

[5].吴小平,王晨光,张琦,刘琪英,张兴华.PtSn-Mg(Zn)AlO催化剂应用于乙烷脱氢反应研究[J].化工学报.2019

[6].夏成杰,刘洋,柯明,王奇,刘稳.Sn对V_2O_5/Al_2O_3催化剂在异丁烷脱氢反应中的影响[J].化工进展.2019

[7].兰小林,段正康,王永胜,赵云鹭,赵珍珍.不同晶相结构ZrO_2负载铜基催化剂用于二乙醇胺脱氢反应[J].精细化工.2019

[8].付雯雯,李严,梁长海.乙醇在Co(111)表面脱氢反应机理的第一性原理研究[J].化学学报.2019

[9].丁召然.贵金属负载TiO_2在光催化甲醇直接脱氢制甲酸甲酯反应中的性能研究[D].内蒙古大学.2019

[10].杜聪.基于双齿导向策略的钴催化的交叉脱氢偶联芳基化反应和氨化反应研究[D].郑州大学.2019

论文知识图

洁净的Ir(100)表面的N2和NO生成的势能...在已报道的铜催化碳-氢键的氧化官能团...典型的乙苯热脱氢法合成苯乙烯流程图醛和硝基烯烃的不对称Michael加成反...芳香乙酮与硝基烯烃的不对称Michael...:STM诱发CH3SSCH3分子二聚体、四聚体...

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脱氢反应论文_肖莹霞,柳忠全
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