单量子点谱学表征、近场调控及成像的实验研究

论文摘要

固态单量子辐射体是新兴的量子纳米光子学方向的重要基石之一。胶体量子点作为固态单量子辐射体中的一员,以其较强的宽带吸收、可调谐的窄带发射、可溶液加工性以及与微纳光子结构完美的兼容性而备受关注。在本论文中,我们采用光谱学方法研究单颗粒CdSe/CdS核壳结构胶体量子点复杂而丰富的光吸收和辐射性质,在纳米尺度下利用金属纳米天线效应调控单量子点发光的闪烁特性和双激子效率,同时探究单量子点作为有源近场扫描探针的新型近场成像应用。不同于单原子和单分子,在光或电注入激发下,量子点由于具有较高的电子态密度,普遍存在多光子吸收、多激子辐射、带电态等多载流子状态。这部分我们通过谱学方法准确分辨单量子点的带电特性,测量中性态、负电态和正电态的吸收截面和单激子、双激子量子效率。我们发现单量子点中三种电性的荧光强度有很大的不同,并确定它们的电荷符号及其光致发光衰减动力学信息,随即我们分别展示它们的光致荧光饱和行为并得到相应的吸收截面和单激子、双激子量子效率。我们发现单量子点中额外空穴或电子的加入不仅会改变量子点的发射特性,且将改变量子点的吸收截面。在纳米尺度下利用金属纳米天线效应调控单量子点发光的研究中,我们通过调控纳米天线——金纳米颗粒的谐振峰位从而匹配量子点辐射谱,高效抑制量子点闪烁行为,大幅提高双激子量子效率。这里我们利用金纳米颗粒产生的纳米尺度光场优化单量子点的发光性质。首先将球形金纳米颗粒通过激光熔化塑形技术调节谐振峰位,使之与单量子点辐射谱匹配。而后使单量子点与谐振峰位调节后金纳米颗粒产生的纳米尺度光场相互作用,利用脉冲激发测量单量子点荧光饱和曲线,观测总量子效率变化。渐进改变单量子点与纳米尺度光场的作用距离,同时记录单量子点荧光强度和荧光寿命的变化,实验上直观观测到量子点闪烁被抑制的过程。作为有源近场探针,单量子辐射体以其尺寸小且能发光成为扫描近场光学显微技术领域的研究热点。目前主要面临固态载体的尺寸过大或单量子辐射体发光不稳的问题。本部分我们将尺寸小于10nm发光稳定的胶体量子点通过纳米操纵方式粘附在锥形光纤探针上,形成有源近场探针。将该探针对单个金纳米颗粒进行基于荧光寿命成像显微技术的近场光学成像,分析成像的分辨率。为了进一步验证该探针成像能力,基于纳米操纵制备的金纳米颗粒二聚体结构被用来近场光学成像,并用原子力显微镜成像同一片区域检验近场光学成像结果的可靠性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
•   1.1 量子纳米光子学介绍
•   1.2 固态单量子辐射体
•   1.3 固态单量子辐射体的纳米尺度光场调控
•   1.4 固态单量子辐射体在近场成像中的应用
•   1.5 本论文选题思路、内容安排与主要创新点
• 2 量子点光物理的理论背景
•   2.1 单量子点光物理
•   2.2 多载流子态单量子点衰减动力学
•   2.3 单量子点在纳米尺度光场中的光学性质
•   2.4 本章小结
• 3 实验装置与样品制备
•   3.1 仪器设备
•   3.2 实验光路
•   3.3 样品制备
•   3.4 数据采集与分析
•   3.5 本章小结
• 4 单量子点在线电性分辨及其光物理研究
•   4.1 引言
•   4.2 裸露量子点样品制备
•   4.3 单量子点各带电态量子效率与吸收截面理论分析
•   4.4 系统探测效率校准
•   4.5 功率密度与系统稳定性
•   4.6 单量子点电性鉴定
•   4.7 单量子点在各带电态的光学性质
•   4.8 本章小结
• 5 单量子点的近场调控
•   5.1 引言
•   5.2 近场探针制备
•   5.3 纳米尺度光场中的单量子点量子效率
•   5.4 纳米尺度光场中单量子点荧光闪烁抑制机理
•   5.5 本章小结
• 6 单量子点作为有源近场探针的成像应用
•   6.1 引言
•   6.2 单量子点三维纳米操纵及定位
•   6.3 荧光寿命成像显微技术
•   6.4 有源近场探针对单个级颗粒的荧光寿命成像
•   6.5 有源近场探针对复杂结构荧光寿命成像
•   6.6 本章小结
• 7 总结与展望
•   7.1 总结
•   7.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 攻读博士期间发表的论文

文章来源

类型: 博士论文

作者: 徐威旺

导师: 陈学文

关键词: 胶体量子点,单分子,量子纳米光子学,量子效率,光学天线,扫描近场光学显微技术,荧光寿命成像显微技术,纳米操纵

来源: 华中科技大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学

单位: 华中科技大学

分类号: O431.2

DOI: 10.27157/d.cnki.ghzku.2019.000157

总页数: 149

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