二维HZSM-5纳米片的合成及催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯

二维HZSM-5纳米片的合成及催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯

论文摘要

采用晶种导向的方法,以四丙基溴化铵为模板剂,乙胺为矿化剂,硅溶胶为硅源,氯化铝为铝源,60 nm Silicate-1为晶种,于水热条件下合成了具有不同b轴厚度及硅铝比的二维HZSM-5纳米片.采用不同碱源对分子筛进行碱处理,其中经NaOH处理以及NaOH与四丙基氢氧化铵(TPAOH)联合处理得到了二维多级孔HZSM-5纳米片.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、Ar吸附-脱附、氨-程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构和酸性进行了表征,考察了硅铝比和b轴厚度对催化苯与稀乙烯烷基化反应的影响.研究结果表明,在360℃,1. 4 MPa,苯烯比为6,乙烯体积分数为15%,乙烯质量空速(WHSV)为1. 5 h-1的反应条件下,随着硅铝原子比从80提高至200,苯的转化率略有下降,乙基选择性保持在99. 2%以上,但甲苯及二甲苯选择性分别从0. 11%和0. 09%均下降至0. 05%.将不同b轴厚度的HZSM-5纳米片催化剂在苯烯比为1的条件下进行实验发现,硅铝比为160的大晶粒HZSM-5催化剂失活严重,反应50 h时苯的转化率从34. 6%下降至8%,二甲苯选择性达到0. 37%;而b轴厚度为100 nm的二维HZSM-5纳米片作为催化剂时苯的转化率稳定在44. 0%,乙基选择性为94. 8%,二甲苯选择性下降至0. 22%,并在100 h内保持反应性能不变.

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 试剂与仪器
  •   1.2 实验过程
  •     1.2.1 60 nm Silicate-1晶种的合成
  •     1.2.2 不同Si/Al原子比及不同b轴厚度二维HZSM-5纳米片的合成
  •     1.2.3 多级孔二维HZSM-5纳米片的制备
  •     1.2.4 催化剂的制备
  •   1.3 催化剂的反应性能评价
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 不同硅铝比的二维HZSM-5纳米片对苯与稀乙烯烷基化反应性能的影响
  •   2.2 不同b轴厚度的二维HZSM-5分子筛对于苯与稀乙烯烷基化反应性能的影响
  •   2.3 不同碱源处理的二维HZSM-5纳米片对苯与乙烯烷基化反应性能的影响
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 边凯,候章贵,段欣瑞,李孝国,常洋,曹辉,张安峰,郭新闻

    关键词: 分子筛,酸催化,乙苯,苯与乙烯烷基化

    来源: 高等学校化学学报 2019年04期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学

    单位: 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室,中海油炼油化工科学研究院

    分类号: O643.36;O625.11

    页码: 784-792

    总页数: 9

    文件大小: 1027K

    下载量: 247

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