二氧化硅基复合铀吸附材料的制备及其性能研究

论文摘要

传统化石能源引起的能源短缺和环境问题已经引起人们的广泛关注,开发新型清洁能源是人类可持续发展的必然选择。核能发电引领了世界清洁能源的新潮流,作为核能的原料之一,铀是一种宝贵的放射性资源。然而,我国陆地资源贫瘠,但海洋中铀的储量丰富,因此,合理开发和利用海洋中的铀资源对于我国核电工程的发展具有重要的战略意义。铀矿开采、放射性废物处理不当等人类活动致使铀流向环境,危害人类健康,因此,环境中铀的净化处理对于人类健康发展具有重要的现实意义。本文通过共沉淀、接枝等方法合成了三种复合吸附材料,讨论了吸附条件对吸附效果的影响;考察了材料在低浓度铀中的吸附性能以及离子选择性;结合动力学模型、吸附等温模型等对材料吸附铀的类型加以评价。以模板法和水热法相结合的方式合成了树枝状纤维纳米二氧化硅（DFNS）,通过共沉淀的方法制备了二氧化硅/镁铁层状氢氧化物复合材料（DFNS/Mg-Fe LDH）。该复合材料的最佳pH值为5.0,吸附过程与准二级动力学方程和Langmuir模型拟合的结果更加接近,对低浓度铀的去除率可达97%。结合离子强度测试和XPS分析,证明其吸附过程是受内球表面络合控制,主要是LDH层板上的金属-氧对铀离子起到固定的作用。以原位生长的方法在二氧化硅表面生长胺基功能化的MOF材料,制备出DFNS/UiO-66-NH2复合材料,通过分批吸附实验对材料的铀吸附性能进行评价。结果表明,MOF材料的引入明显提升了材料对铀的吸附容量,该复合材料的最佳pH值为8.0,接近真实海水的pH值,因此可以适用于海水中铀离子的提取或受核泄漏污染海域中铀的回收;此外,在模拟海水的条件下,铀的去除率在93%以上。结合XPS分析,DFNS/UiO-66-NH2对铀展现的良好吸附性能主要是金属-氧以及胺基对铀吸附和固定的结果。考虑到真实海水中的微生物以及藻类可能对吸附效果产生的影响,以接枝胺基和还原银离子的方式制备了功能化的二氧化硅复合吸附材料（NH2-DFNS/Ag）。Ag粒子在一定程度上抑制了藻类的附着,该材料在模拟海水中对铀的去除率可达到92%以上,同时,胺基的引入也增强了材料对铀的选择性。结合XPS分析结果可以推测,胺基在铀吸附的过程中起到主要作用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
•   1.1 研究背景
•   1.2 国内外铀吸附研究进展
•     1.2.1 国外铀吸附研究进展
•     1.2.2 国内铀吸附研究进展
•   1.3 铀的处理方法概述
•   1.4 吸附技术及吸附材料概述
•     1.4.1 吸附技术简介
•     1.4.2 吸附材料介绍
•   1.5 二氧化硅材料概述
•     1.5.1 二氧化硅材料功能化方法介绍
•     1.5.2 功能化二氧化硅材料在吸附中的应用
•   1.6 本论文的研究目的和内容
•     1.6.1 本论文研究目的及意义
•     1.6.2 研究内容
• 第2章 实验材料及表征方法
•   2.1 实验材料
•     2.1.1 实验仪器
•     2.1.2 实验原料和试剂
•   2.2 表征方法
•   2.3 本章小结
• 第3章 镁铁水滑石与二氧化硅复合材料的制备及其铀吸附性能研究
•   3.1 引言
•   3.2 实验部分
•     3.2.1 树枝状纤维纳米二氧化硅的制备
•     3.2.2 镁铁水滑石与二氧化硅复合材料的制备
•     3.2.3 吸附实验
•   3.3 结果与讨论
•     3.3.1 镁铁水滑石与二氧化硅复合材料的结构表征与分析
•     3.3.2 pH对吸附过程的影响
•     3.3.3 动力学研究
•     3.3.4 吸附等温线
•     3.3.5 热力学研究
•     3.3.6 低浓度吸附测试
•     3.3.7 模拟海水研究
•     3.3.8 吸附机理讨论
•   3.4 本章小结
• 第4章 胺基功能化UiO-66与二氧化硅复合材料的制备及其铀吸附性能研究
•   4.1 引言
•   4.2 实验部分
•     4.2.1 树枝状纤维纳米二氧化硅的制备
•     4.2.2. 胺基功能化UiO-66与二氧化硅复合材料的制备
•     4.2.3 吸附实验
•   4.3 结果与讨论
•     4.3.1 胺基功能化UiO-66与二氧化硅复合材料的结构表征与分析
•     4.3.2 p H对吸附过程的影响
•     4.3.3 吸附动力学
•     4.3.4 吸附等温线
•     4.3.5 吸附热力学
•     4.3.6 低浓度吸附性能测试
•     4.3.7 模拟海水研究
•     4.3.8 离子竞争研究
•     4.3.9 循环吸附-脱附研究
•     4.3.10 吸附机理研究
•   4.4 本章小结
• 第5章 银纳米粒子锚定胺基改性的二氧化硅复合物制备及其铀吸附性能研究
•   5.1 引言
•   5.2 实验部分
•     5.2.1 树枝状纤维纳米二氧化硅的制备
•     5.2.2 胺基功能化二氧化硅的制备
•     5.2.3 银纳米粒子锚定的胺基改性二氧化硅复合材料的制备
•     5.2.4 海藻抑制性能测试
•     5.2.5 吸附实验
•   5.3 结果与讨论
•     5.3.1 银纳米粒子锚定胺基改性二氧化硅复合物的结构表征分析
•     5.3.2 吸附动力学测试
•     5.3.3 吸附等温线
•     5.3.4 吸附热力学
•     5.3.5 模拟海水实验和低浓度吸附测试
•     5.3.6 离子竞争实验
•     5.3.7 循环吸附-脱附研究
•     5.3.8 吸附机理分析
•   5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 杨磊

导师: 李占双

关键词: 铀酰离子,二氧化硅,层状双氢氧化物,金属有机框架,胺基

来源: 哈尔滨工程大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑

专业: 海洋学,化学,环境科学与资源利用,动力工程

单位: 哈尔滨工程大学

分类号: O647.33;P746.2;X771

总页数: 96

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