甲烷无氧芳构化论文_陈长胜,张斌,覃勇

导读:本文包含了甲烷无氧芳构化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲烷,分子筛,催化剂,反应器,咪唑,化学反应,复合材料。

甲烷无氧芳构化论文文献综述

陈长胜,张斌,覃勇^[1]（2019）在《原子层沉积技术选择性修饰Mo/HZSM-5对甲烷无氧芳构化反应的影响》一文中研究指出利用原子层沉积(ALD)技术选择性沉积SiO_2于Mo/HZSM-5催化剂外表面,制备一系列硅修饰的Mo/HZSM-5催化剂,并考察其催化甲烷无氧芳构化反应的性能。通过XRD、NH_3-TPD、BET、XPS、TEM等表征手段对其进行表征,结果发现,ALD沉积二氧化硅于Mo/HZSM-5后,SiO_2主要沉积于催化剂外表面,催化剂中强酸含量下降,提高了催化剂催化甲烷无氧芳构化性能。(本文来源于《现代化工》期刊2019年12期）

张轶楠,刘恒^[2]（2019）在《简易方法合成多级孔TNU-9分子筛及其在甲烷无氧芳构化中的应用》一文中研究指出通过调节分子筛合成体系参数,采用一步水热晶化法合成出了具有多级孔道结构的TNU-9-H沸石分子筛。和传统TNU-9-C分子筛相比,多级孔TNU-9-H材料展现出独特的形貌,结构性质和酸性。此外,在甲烷芳构化反应中,钼基TNU-9-H催化材料表现出高于传统TNU-9-C材料的甲烷转化率,芳烃产率和稳定性,甲烷转化率最高达到13.5%。多孔材料优异的催化性能是由于TNU-9结构中产生了二级孔道系统,它可以影响钼物种的存在状态,促进反应物与活性中心相互作用,加速目标产物的扩散。提出了一种制备多级孔TNU-9分子筛的简易方法,同时为多孔材料在甲烷芳构化中的应用提供新的思路。(本文来源于《硅酸盐学报》期刊2019年09期）

廉宵^[3]（2019）在《二氧化硅膜反应器中甲烷无氧芳构化反应研究》一文中研究指出甲烷无氧芳构化(MDA)可以将天然气一步直接转化为高附加值芳烃和氢气,在天然气化工领域中具有重要的工业应用价值。然而由于MDA反应在热力学上极为不利,导致了反应平衡转化率较低,极大地限制了这一反应的实际应用。为解决上述问题,本研究提出了构建多孔二氧化硅催化膜反应器用于MDA反应,通过二氧化硅膜对氢气选择性渗透将其连续不断移出反应器,从而打破热力学平衡限制,使平衡向产物方向移动,最终有效提高甲烷转化率和芳烃收率。本文从模拟和实验两个方面对二氧化硅膜反应器中MDA反应进行了研究。构建了膜反应器中甲烷无氧芳构化反应的数学模型,并对膜反应性能进行了理论模拟,详细研究了反应温度、反应压力、催化活性、膜分离性能等对膜反应性能的影响。理论模拟研究表明甲烷转化率、苯产率、氢气产率随着催化剂活性的增加而提高,同时随着膜选择性的增加而提高,而随着膜渗透性的增加呈现先提高后降低趋势。通过模拟计算可知,在常压700℃条件下,当膜H_2渗透率达到1.0×10~-66 mol·m~(-2)·s~(-1)·Pa~(-1),只要膜分离性能H_2/CH_4选择性达到100,甲烷转化率就可以达到30%以上。采用溶胶-凝胶法制备微孔无定型二氧化硅膜,膜表面平整致密且未观察到明显的缺陷,膜厚约300~400nm。在500℃下对不同动力学直径气体分子进行渗透测试,结果显示二氧化硅膜H_2渗透率为1.0~3.0×10~-66 mol·m~(-2)·s~(-1)·Pa~(-1),H_2/CH_4和H_2/SF_6选择性分别为10~20和40~135。气体渗透温度依存性显示,较小分子He、H_2的渗透性随着温度的升高而升高,而相对较大分子N_2、CH_4、SF_6渗透性随着温度的升高而减小。热稳定性测试显示在700℃高温焙烧后,He渗透性逐渐降低,N_2渗透性逐渐增大。表明高温下二氧化硅膜的Si-O-Si网络结构逐渐致密化,膜内产生一定的缺陷。基于多孔二氧化膜构建了催化膜反应器用于MDA反应。采用Mo/HZSM-5为催化剂,膜反应甲烷转化率最高达到15%,芳烃收率最高达到7.5%。相比于固定床反应,膜反应甲烷转化率相对提高8%~47%,芳烃收率提高4%~16.5%。采用Mo/HMCM-22为催化剂,膜反应甲烷转化率最高达到16.7%,芳烃收率最高达到8.7%。相比于固定床反应,膜反应甲烷转化率相对提高12%~30%,芳烃收率相对提高5%~40%。实验结果表明无论是以Mo/HZSM-5还是以Mo/HMCM-22为催化剂,膜反应器相比固定床反应器都有效提高了甲烷转化率和芳烃收率。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-04-25）

孙建平,王磊,李洪广,朱端旭,张国权^[4]（2019）在《甲烷无氧芳构化制苯及芳香化合物研究进展》一文中研究指出甲烷合成高附加值的化学品是近几年的研究热点,对于解决未来我国能源、燃料和化工产品对原油的依赖至关重要。甲烷无氧芳构化合成苯及其他芳香化合物是甲烷直接转化的有效路径,避免了有氧条件下过度氧化和二氧化碳的排放。本文综述了甲烷无氧芳构化制苯及芳香化合物的研究进展,从催化剂的制备方法、助剂的添加、原料气多组分的加入和反应器等方面进行了探讨。(本文来源于《山东化工》期刊2019年05期）

高佳良,张根,程序,代成义,郝青青^[5]（2019）在《咪唑改性MCM-22分子筛的制备及甲烷无氧芳构化性能》一文中研究指出以硅溶胶为硅源,环己亚胺为模板剂,在动态条件下利用水热合成法合成了MCM-22分子筛,并在该体系下以咪唑为添加剂合成了咪唑改性MCM-22-I分子筛,考察了咪唑对MCM-22-I分子筛合成的影响,利用FTIR、XRD、SEM、ICP、BET、NH_3-TPD、H_2-TPR和TG/DTG等手段分别对咪唑改性前后分子筛的物化性质进行了表征。结果表明,咪唑改性能够增大MCM-22的比表面积、孔容和酸性,同时可有效降低模板剂HMI的用量。采用等体积浸渍法制备了6Mo/MCM-22和6Mo/MCM-22-I双功能催化剂,在连续流动固定床反应器上,反应温度700℃、反应压力1.01×105Pa(1atm)、空速1500mL/(g-cat·h)的反应条件下,考察了催化剂催化甲烷无氧芳构化合成苯的催化剂性能。结果表明,与6Mo/MCM-22催化剂相比,咪唑改性的6Mo/MCM-22-I催化剂具有更高的择形性能和催化活性,甲烷的平均转化率提高了24.1%,苯的平均生成速率和选择性分别提高了24.3%和10.0%。(本文来源于《化工进展》期刊2019年03期）

张根,高佳良,张新庄,程序,代成义^[6]（2018）在《氨水改性纳米HZSM-5对其甲烷无氧芳构化性能影响》一文中研究指出对不同浓度氨水改性前后纳米HZSM-5的物化性质进行研究,考察氨水改性纳米HZSM-5对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应(MDA)性能的影响。用不同浓度的氨水改性纳米HZSM-5,采用SEM,BET,XRD,NH3-TPD和TG等分析手段,对改性前后HZSM-5的形貌、表面酸性以及积碳进行表征。利用自行搭建的固定床试验装置,考察改性前后催化剂在催化MDA反应时的催化效果。结果表明:氨水通过对纳米HZSM-5的表面以及孔道进行刻蚀,一方面能够改变HZSM-5的孔性质;另一方面能够调变HZSM-5的酸性;氨水改性有效的降低了Mo/HZSM-5催化剂的积碳失活速率,提升了Mo/HZSM-5催化剂在MDA反应中的稳定性。(本文来源于《西北大学学报(自然科学版)》期刊2018年04期）

高佳良^[7]（2018）在《咪唑改性MCM-22分子筛的制备及其甲烷无氧芳构化性能研究》一文中研究指出芳烃是石油工业重要的有机中间体之一,目前主要通过原油加工进行生产。近年来,由于我国纺织行业高速发展以及聚酯产业和精对苯二甲酸产业的快速扩张,使得市场对芳烃的需求量保持持续快速增长。一方面,石油资源供应短缺,使石油芳烃的价格受到影响。另一方面,我国芳烃一直需要大量进口,对外依存度高。但是石油芳烃的供应已经很难满足市场对芳烃的需求。我国近年来正在积极发展煤制芳烃等技术,作为石油芳烃的补充,降低芳烃对外依存度和石油价格两者对我国芳烃市场的影响。甲烷无氧芳构化制芳烃,能够通过双功能催化剂将甲烷直接转化为高价值的液态芳烃,同时产生氢气,不仅提高了甲烷化工利用价值,同时还有利于解决甲烷运输成本高的问题,具有良好的发展前景。本文以研发高效的甲烷无氧芳构化制芳烃催化剂为主要目的,主要进行了以下几方面研究:(1)MCM-22分子筛合成条件的优化:系统研究了水热合成法制备MCM-22分子筛时,晶化方式、硅铝比、碱硅比、老化和模硅比等对MCM-22分子筛合成的影响。结果表明,静态合成时先将合成凝胶在一定进行老化有利于得到晶相良好的MCM-22分子筛样品;动态条件下合成时,合成凝胶的摩尔组成之间存在相互制约的关系。与静态水热晶化相比,动态水热晶化可以在更短的时间内得到结晶度良好的MCM-22分子筛。(2)咪唑改性MCM-22分子筛的制备:以硅溶胶为硅源、环己亚胺为模板剂、咪唑为添加剂,研究了动态水热合成条件下,咪唑原位改性MCM-22分子筛的制备和咪唑添加量对MCM-22分子筛合成的影响,对咪唑改性的机理进行了探究。利用FTIR、XRD、BET和NH3-TPD等手段对合成分子筛的物化性质进行了表征,结果表明与普通方法合成的MCM-22分子筛相比,以咪唑为添加剂原位改性得到的MCM-22-I分子筛具有更高的比表面积、孔容和酸性。(3)对咪唑改性分子筛催化剂(Mo/MCM-22-I)的甲烷无氧芳构化反应性能进行了研究。结果表明,咪唑改性双功能催化剂具有更高的甲烷无氧芳构化性能,包括甲烷转化率、苯生产速率和芳烃选择性等都得到明显提高。对反应后的催化剂进行了热重分析,结果表明咪唑改性的催化剂具有更高的容碳能力。(本文来源于《西北大学》期刊2018-06-01）

王涛,刘志玲,张菊,张媛,张伟^[8]（2018）在《甲烷无氧芳构化反应最新研究进展》一文中研究指出综述了甲烷无氧芳构化反应的最新研究进展,对甲烷无氧芳构化催化体系、催化剂的积炭研究、催化剂的成型方法与反应器的选择等方面做了讨论,并对甲烷无氧芳构化目前存在的问题进行了分析,提出了相应的建议。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2018年02期）

田海锋,姚璐,高佳良,查飞,郭效军^[9]（2018）在《硅烷化和有机弱碱改性Mo/HZSM-5对甲烷无氧芳构化催化性能的影响》一文中研究指出催化剂的形态及晶粒的组装对其催化性能有重要影响,采用硅烷化处理对Mo基催化剂表面酸性进行毒化制备了核壳型(Mo基催化剂@Silicalite-1)复合材料;采用四丙基氢氧化铵或正丁胺有机弱碱对Mo/HZSM-5进行刻蚀,然后经过脱硅再结晶分别制备了表面富硅型中空结构Mo/HZSM-5微球和表面富硅、核内含有多级孔道的Mo/HZSM-5微球。采用XRD、TEM、N_2等温吸脱附和NH_3-TPD对催化剂结构进行表征,并考察了叁种不同后处理方法对Mo基催化剂在甲烷无氧芳构化反应中催化性能的影响。硅烷化和有机碱处理均能够调变Mo/HZSM-5催化剂的表面酸性,而经有机碱处理以后,催化剂结晶度、介孔比表面积和孔容均具有不同程度的增加,叁种不同后处理方法均能改善Mo/HZSM-5催化剂的反应稳定性,对产物的分布也产生了显着影响。(本文来源于《化工学报》期刊2018年07期）

任冬梅,王笑雪,赵岩,夏云生,包德才^[10]（2018）在《浸渍方式对挤条成型Mo/ZSM-5催化剂甲烷无氧芳构化反应性能的影响》一文中研究指出以SiO_2为粘结剂,通过不同浸渍方式制备了挤条成型的Mo/ZSM-5催化剂,考察其催化甲烷无氧芳构化的反应性能。采用扫描电镜(SEM)、紫外拉曼光谱(UV-Raman)及程序升温还原法(H_2-TPR)等对催化剂进行了表征。结果表明,碱性浸渍液有利于成型催化剂中Mo物种的分散,促进了Mo物种的还原,芳烃增加约13%,积碳量下降约8%。(本文来源于《应用化工》期刊2018年03期）

甲烷无氧芳构化论文开题报告

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

通过调节分子筛合成体系参数,采用一步水热晶化法合成出了具有多级孔道结构的TNU-9-H沸石分子筛。和传统TNU-9-C分子筛相比,多级孔TNU-9-H材料展现出独特的形貌,结构性质和酸性。此外,在甲烷芳构化反应中,钼基TNU-9-H催化材料表现出高于传统TNU-9-C材料的甲烷转化率,芳烃产率和稳定性,甲烷转化率最高达到13.5%。多孔材料优异的催化性能是由于TNU-9结构中产生了二级孔道系统,它可以影响钼物种的存在状态,促进反应物与活性中心相互作用,加速目标产物的扩散。提出了一种制备多级孔TNU-9分子筛的简易方法,同时为多孔材料在甲烷芳构化中的应用提供新的思路。

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

甲烷无氧芳构化论文参考文献

[1].陈长胜,张斌,覃勇.原子层沉积技术选择性修饰Mo/HZSM-5对甲烷无氧芳构化反应的影响[J].现代化工.2019

[2].张轶楠,刘恒.简易方法合成多级孔TNU-9分子筛及其在甲烷无氧芳构化中的应用[J].硅酸盐学报.2019

[3].廉宵.二氧化硅膜反应器中甲烷无氧芳构化反应研究[D].华南理工大学.2019

[4].孙建平,王磊,李洪广,朱端旭,张国权.甲烷无氧芳构化制苯及芳香化合物研究进展[J].山东化工.2019

[5].高佳良,张根,程序,代成义,郝青青.咪唑改性MCM-22分子筛的制备及甲烷无氧芳构化性能[J].化工进展.2019

[6].张根,高佳良,张新庄,程序,代成义.氨水改性纳米HZSM-5对其甲烷无氧芳构化性能影响[J].西北大学学报(自然科学版).2018

[7].高佳良.咪唑改性MCM-22分子筛的制备及其甲烷无氧芳构化性能研究[D].西北大学.2018

[8].王涛,刘志玲,张菊,张媛,张伟.甲烷无氧芳构化反应最新研究进展[J].天然气化工(C1化学与化工).2018

[9].田海锋,姚璐,高佳良,查飞,郭效军.硅烷化和有机弱碱改性Mo/HZSM-5对甲烷无氧芳构化催化性能的影响[J].化工学报.2018

[10].任冬梅,王笑雪,赵岩,夏云生,包德才.浸渍方式对挤条成型Mo/ZSM-5催化剂甲烷无氧芳构化反应性能的影响[J].应用化工.2018

论文知识图

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