导读:本文包含了非金属催化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:非金属,光催化,金属,材料,基材,路易斯,固氮。
非金属催化论文文献综述
刘有婷[1](2019)在《推动非金属矿业升级 促进光催化材料应用——记中国地质大学(北京)材料科学与工程学院副教授杜高翔》一文中研究指出非金属矿作为我国矿产资源的重要组成部分,是我国国民经济和社会发展的重要物质基础。据统计,到2016年年底,我国已发现非金属矿产95种,探明有储量的非金属矿产93种,大部分已开发利用;全国非金属矿企业约5.66(本文来源于《科学中国人》期刊2019年16期)
王文丽[2](2019)在《非金属掺杂碳材料的制备及其负载钯催化剂催化苯酚加氢反应性能》一文中研究指出对碳材料进行非金属掺杂可有效调变碳材料的形貌、电子结构和物理化学性质,其中氮掺杂纳米碳材料研究得最为广泛,已被证明是良好的非金属催化剂及金属催化剂载体。与氮掺杂相比,将原子半径较大的硫、磷原子掺入碳材料晶格中比较困难,特别是对于比表面积较小的多壁碳纳米管而言,文献报道的硫掺杂水平仍停留在1%左右。因此,实现硫、磷等杂原子的高效可控掺杂,仍是研究者们面临的一个挑战。本文以制备较高含量硫掺杂的碳纳米管为切入点,提出氟化碳纳米管(FCNTs)快速升温方法,并将其拓展至其他非金属掺杂。在此基础上,探究了多种非金属掺杂的碳纳米管与钯间的相互作用及其对苯酚选择性加氢性能的影响。论文主要研究内容如下:(1)研究发现氟化碳纳米管的高温去氟过程会引入大量缺陷,有利于杂原子掺杂,且通过优化加热方式、沉积时间、注射速率等热解沉积条件,可进一步提高掺硫碳材料的硫含量。FCNTs快速升温方法实现高效掺硫的原因在于:快速升温缩短了停留时间,避免或减少了碳环的修复,使FCNTs高温脱氟产生大量缺陷空位与硫原子掺入两个过程结合更为紧密。该方法可用于氮、磷、氮和硫、氮和磷掺杂的碳纳米管的制备,具有良好的普适性。(2)采用S、N、N&S、P、N&P掺杂的碳纳米管为载体,通过硼氢化钠还原法制备了一系列Pd催化剂。通过XRD、TEM、CO-stripping、XPS表征探究了载体掺杂对Pd尺寸、电子结构的影响,发现硫掺杂碳纳米管对于Pd纳米颗粒的锚定作用最好,可显着改善Pd纳米颗粒的分散情况,使得催化剂具有最多暴露的活性位点。且载体掺杂使得电子从Pd转移到载体,Pd表面呈缺电子状态,掺硫碳纳米管上负载的钯缺电子态最为明显。(3)以苯酚选择性加氢为模型反应,探究了载体掺杂对钯催化剂催化性能的影响,发现在353 K,1.1 atm H_2的条件下,所制备的钯催化剂均具有良好的环己酮选择性,但掺硫碳纳米管负载钯催化剂具有优异的活性和稳定性。将反应的TOF与Pd纳米颗粒的电子结构相关联,发现表面缺电子的Pd更易于获得高活性。进一步采用DFT计算,证实Pd-S之间存在强相互作用,且Pd优先与石墨硫发生作用。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-06-03)
邱伟斌[3](2019)在《非金属与过渡金属纳米材料的制备及在常温常压下电催化还原N_2和CO_2的性能研究》一文中研究指出随着全球人口的迅速增长和经济规模的不断扩大,化石燃料的大量消耗所引起的环境污染问题日益严重,未来能源安全问题引起了人们的普遍关注。开发可持续的、无化石的途径来发展可再生能源及其转化技术可以减少CO_2排放,还能满足人类社会日益增加的能源需求和为我们日常生活提供产品所需的原料。电催化因其操作简单,能量转化效率高等优点,在清洁能源转换技术方面发挥着核心作用。通过与可再生能源的耦合,将大气中的小分子化合物(如:N_2、CO_2等)转化为高附加值化学品(如:氨、CO和碳氢化合物等),实现高效能量转换是发展新能源技术的可行路径之一。电催化剂提高了所涉及的化学转化的速度、效率和选择性,在这些能源转换技术中发挥着关键作用。但是,开发、设计高效的电催化剂仍是目前提高催化性能,使清洁能源技术得以广泛应用的最大的挑战。将电催化剂进行合适的纳米结构化可以增强催化剂与反应物小分子化合物之间的相互作用,促进对反应物小分子的吸附和活化,降低化学反应的能垒,最终实现更高效的清洁能源转换。本论文以设计合成高效、稳定的电催化还原N_2和CO_2催化剂为目标,基于碳化硼和氧化铁具有良好的N_2还原性能以及银具有较高的CO_2还原活性的特点,合成了四种新型、高效的电催化还原N_2和CO_2的催化剂,采用多种表征手段,系统研究了催化剂的构效关系,阐明了碳化硼还原氮气为氨气的催化机理及银纳米线高效还原二氧化碳的电催化过程。本研究工作对纳米功能材料在电催化和能源应用研究方面具有重要意义。本论文的主要的研究内容和创新工作如下:1、合成了一种高产率且高法拉第效率的碳化硼纳米片非金属固氮催化剂,并结合理论计算给出可能的固氮反应路径和能量分布,确定了该催化剂上固氮反应的决速步骤。在0.1 M盐酸溶液中,-0.75 V的电位下,实现了高达26.57μg h~(-1) mg~(-1)的氨速率以及15.95%的高法拉第效率,并具有良好的电化学稳定性。此外,碳化硼纳米片修饰在碳纸电极上在中性介质环境中仍表现出良好的电催化N_2还原活性。进一步的密度泛函理论计算表明,~*NH_2—~*NH_2→~*NH_2—~*NH_3反应步骤为碳化硼纳米片人工固氮的限速步骤。本研究不仅提供了高效的合成氨非金属电催化剂,还开辟了一种合理设计碳化硼基纳米催化剂用于人工固氮的新方法。2、碳化硼纳米片的理论N_2还原起始电位为-0.34 V,但在上述实验中对N_2还原的起始电位却为-0.65 V,通过改善碳化硼纳米片的导电性以获得更佳的电催化N_2还原性能。为了实现该目的,我们将碳化硼超声剥离成碳化硼纳米片,经高温处理后在碳化硼纳米片表面原位生成硼掺杂石墨烯,再通过水热和超声处理将碳化硼纳米片表面的硼掺杂石墨烯打碎成量子点,制备碳化硼纳米片/硼掺杂石墨烯量子点复合材料。硼掺杂石墨烯量子点的尺寸很小,可暴露更多的活性位点;而且,碳化硼纳米片/硼掺杂石墨烯量子点具有比碳化硼纳米片更好的导电性、对N_2更好的吸附性以及更好的电催化还原N_2合成氨的催化活性,在常温常压下可实现无副产物水合肼产生的高效电催化还原N_2合成氨。在0.1 M盐酸电解液中,当施加电压为-0.45 V时其最大产氨速率达到28.6μg h~(–1) mg~(–1),施加电压为-0.35 V时最大法拉第效率为16.7%,且具有优异的稳定性。3、采用St?ber法在α-Fe_2O_3纳米纺锤体表面沉积一层非晶态TiO_2,再经水解后得到介孔TiO_2包覆的Fe_2O_3纳米纺锤体,再通过不同温度退火处理,制备具有核壳结构及不同结晶度的介孔TiO_2包覆的α-Fe_2O_3纳米纺锤体复合材料,并研究了该材料电催化还原N_2合成氨的性能。TiO_2上的多孔纳米结构可以增强催化剂与N_2之间的相互作用,促进对N_2吸附和活化,并具备优异的传质性能。通过对实验条件的微调可以控制非晶态TiO_2的结晶度。实验结果表明,400°C退火后制备的复合材料具有最佳的催化活性;在0.1 M硫酸钠电解液中,当施加电压为-0.5 V时其最大产氨速率达到27.2μg h~(–1) mg~(–1),最大法拉第效率为13.3%,且具有优异的可循环利用性和电化学稳定性。4、通过阳极氧化方法,将银箔表面纳米结构化,在银箔上原位制备珊瑚状多孔溴化银薄膜,再通过电化学还原将珊瑚状多孔溴化银薄膜原位还原自组装成多孔银纳米线薄膜,用于高效电催化还原CO_2为CO。溴化银衍生的多孔银纳米线薄膜表面会吸附少量的溴离子,这些溴离子可以抑制电解水析氢反应,从而提高电催化还原CO_2为CO的效率。实验结果表明,吸附有少量溴离子的多孔银纳米线薄膜是一种高效的CO_2还原催化剂,在0.5 M碳酸氢钾溶液中,CO_2还原催化反应的起始电位仅为0.296 V,最佳法拉第效率为95.6%。此外,它还具有优异的电化学耐久性,可用于高效和高选择性的CO_2减排。(本文来源于《南昌大学》期刊2019-05-26)
余立志,李京伟,林银河[4](2019)在《非金属掺杂改性纳米TiO_2光催化性能研究进展》一文中研究指出详细综述了近年来非金属掺杂TiO_2光催化的最新进展,总结梳理了N、C、P、S、B、F、Cl、Br、I及非金属共掺杂元素对TiO_2光催化降解有机污染物的影响,同时对不同掺杂纳米TiO_2晶体结构及光谱响应机制进行了比较和探讨。不同类型非金属元素的原子半径、晶体结构、掺入量都会对改性TiO_2的能级结构和带隙宽度产生差异,进而其对不同有毒有害污染物的光催化性能产生不同影响,需要综合考虑。通过非金属掺杂改变纳米TiO_2的能级结构,增大TiO_2表面的活性点位,提高其光催化性能,实现有毒有害污染物的彻底降解,从而达到净化环境的目的。(本文来源于《应用化工》期刊2019年08期)
薛健[5](2019)在《非金属催化炔酰胺与1,2-二嗪的逆电子需求的Diels-Alder反应》一文中研究指出炔酰胺(ynamide)是一类炔基与酰胺官能团直接相连的特殊炔胺。叁价氮原子以σ键方式同时与炔基和酰基相连,产生了受吸电子酰基调控的独特p-π共轭体系,直接改变了两个炔碳的反应活性,α位碳原子具有亲电性,β位碳原子具有亲核性。炔酰胺是基于炔胺(ynamine)结构进行的重大创新,受酰基吸电子诱导效应,氮原子的孤对电子可离域至酰基,从而直接减低炔键的π电子云密度,实现炔酰胺稳定性和反应性之间良好平衡。本论文主要从非金属催化炔酰胺参与的逆电子需求的Diels-Alder反应合成2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物这一内容进行介绍,分为叁章展开:第一章介绍炔酰胺的性质、合成方法及在环合反应中的应用。第二章介绍杂嗪在[4+2]环加成反应中的应用。第叁章介绍通过非金属催化炔酰胺与1,2-二嗪进行逆电子需求的Diels-Alder反应来合成2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物。2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物是重要的药效分子合成中间体。例如,运用药物化学拼合原理以2-氨基萘为原料合成的神经保护药物TVA-20,可用于脑中风、老年痴呆、帕金森病和脑外伤后遗症等的治疗;另外,以2-氨基蒽为原料合成的化合物2-(2-蒽基)-氨基-4-甲基噻唑-5-甲酸乙酯,有望开发成通过抑制人二氢乳清酸脱氢酶用于类风湿性关节炎治疗的候选药物分子。因此,探索2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物的简洁、高效的合成方法具有非常重要的应用价值。本论文通过叁氟甲磺酸酐催化炔酰胺与1,2-二嗪进行逆电子需求的Diels-Alder反应来合成2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物。该方法解决了炔酰胺在逆电子需求的Diels-Alder反应中现存的区位选择性差,官能团耐受性差和底物适用度不好的问题;同时,又为官能团化的2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物的合成提供了有效途径。另外,这是利用逆电子需求的[4+2]环加成/逆[4+2]环加成释放N_2/闭环芳香化合成2-氨基萘和2-氨基蒽类化合物的新方法,特点是操作简单、区位选择性高、收率高和底物适用度好。(本文来源于《郑州大学》期刊2019-05-01)
郭美超[6](2019)在《非金属催化炔酰胺的[2+2+2]环加成反应在α-咔啉类化合物合成中的应用》一文中研究指出炔酰胺类化合物的稳定性和特殊的反应活性,使得这类化合物成为有机化学合成中非常有用的构建单元。炔酰胺中氮原子上的孤对电子与炔基上的电子产生共轭效应,使得炔基上的α-和β-碳的电性产生差异,因此当炔酰胺参与反应时其区域选择性较高。在本论文中,我们将介绍在非金属催化下活化的炔腈与炔酰胺通过[2+2+2]环加成反应合成α-咔啉类化合物的合成方法。由吲哚环和吡啶环构成的咔啉类化合物广泛的存在于自然界中,这种环骨架已被证明具有多种生物活性,如抗菌、抗肿瘤、抗焦虑、抗炎、刺激中枢神经系统和抑制激酶等特性。但传统的合成α-咔啉类化合物的方法有许多的局限性,例如反应条件苛刻、操作繁琐、产率低等。因此,探索合成?-咔啉类化合物的方法,尤其是2-氨基取代的?-咔啉类化合物的有效合成方法具有重要意义。通过研究,我们发现了TMSOTf催化的炔腈与炔酰胺化合物通过[2+2+2]环加成反应构建2-氨基取代的α-咔啉类化合物的合成方法。这一新的合成α-咔啉类化合物的方法更加环保,且具有较高的区域选择性和广泛的底物适用性,为此类化合物的合成开发了新的途径。(本文来源于《郑州大学》期刊2019-05-01)
陈亚军,卢海强,薛永兵,刘振民[7](2019)在《金属非金属共掺杂TiO_2光催化材料的研究进展》一文中研究指出TiO_2作为一种新型环保材料具有广泛的应用前景。针对其缺陷,对比金属离子掺杂、非金属离子掺杂及金属非金属共混掺杂,使用金属非金属共混掺杂改性的方式互补性最大,能弥补单一掺杂的不足,具有更高的光催化活性。(本文来源于《山西化工》期刊2019年02期)
邓冰露[8](2019)在《非金属碳材料和过渡金属化合物的制备及其电催化性能研究》一文中研究指出在目前的能源结构中,不可再生的化石能源仍然占据主导地位,所导致的环境污染与气候变暖等问题给人类社会生活带来了极大的危害。发展清洁可再生的新能源是解决这一问题的关键。氢气作为一种有效的能量载体,被认为是可以替代传统化石燃料的新能源,其中基于水的电解水产氢引起了科学界的广泛关注。氢析出(Hydrogen Evolution Reaction,HER)和氧析出(Oxygen Evolution Reaction,OER)反应分别是电解水产氢的阴极反应和阳极反应,由于动力学过程缓慢,需要催化剂降低反应的活化能。目前,Pt基和RuO_2等贵金属材料分别是HER和OER最佳的催化材料,但由于地球中存量少,催化稳定性较差等问题限制了其广泛应用。因此,需要努力发展非贵金属材料甚至是非金属材料以促进电解水产氢的应用。在此背景下,本论文主要设计与制备了非金属功能化碳材料和过渡金属化合物催化材料,研究了其在电解水产氢中的应用,并详细探讨了材料的结构形貌和催化机理。具体研究内容如下:(1)多孔氨基功能化石墨烯的HER催化性能及其机理探究。通过一步水热法合成了氨基功能化石墨烯(AFNG),并通过侵蚀球磨打孔制备出了多孔氨基功能化石墨烯(HT-AFNG)。将HT-AFNG运用于电解水产氢,获得较好的HER催化活性,其析出电位仅约为100 mV vs RHE。对HT-AFNG的催化性能进行机理分析,结果表明氨基功能化和氮掺杂结构在HT-AFNG的高催化性能中起着重要的作用,氨态氮降低了HT-AFNG的ΔG_(H*)值(ΔG_(H*)=0.064 eV),并增加了NG的电子转移能力。此外,高撕裂结构也对HT-AFNG催化活性的提高做出了贡献。这是因为高度撕裂的结构有利于形成具有多孔形态的材料,使HER的活性位点得以暴露并且有利于与电解液接触。(2)硫氮共掺杂石墨烯负载硫化钴镍(rGO@SN-CoNi_2S_4)的HER/OER双功能催化性能。通过一步水热法合成了硫氮共掺杂石墨烯负载硫化钴镍复合催化剂,rGO@SN-CoNi_2S_4在碱性条件下表现出优异的HER和OER电催化性能,具有较低的析出电位(分别为35 mV vs RHE和290 mV vs RHE),优于单金属硫化物,并且展示出优异的稳定性。硫化钴镍颗粒被石墨烯包裹并镶嵌在石墨烯中,有效地避免了在催化过程中的腐蚀和脱落。同时,硫氮杂原子掺杂可以有效的调节硫化钴镍和石墨烯之间的电子特性,加快电子传输速率,在催化过程中使得硫化钴镍高导电性得以最大发挥。(3)钴铁基化合物(CoFe_2O_4、CoFe合金和CF-P钴铁磷化物)的HER/OER双功能催化性能。采用热解-还原/磷化法合成了CoFe_2O_4双金属氧化物,CoFe合金和钴铁磷化物(CF-P)催化剂,其都保留了MIL-88 MOF梭状形貌,且在表面形成了二级纳米颗粒。通过对比这叁种衍生物的电化学催化性能,可以发现,金属磷化物CF-P在酸性电解液和碱性电解液中都表现出最佳的HER催化性能,析出电位分别为90 mV vs RHE和149 mV vs RHE,且具有较好的稳定性。同时,OER测试结果表明其同样具有最好的催化性能,析出电位为290 mV vs RHE。通过分析发现,CF-P中二者磷化物之间的协同作用使得材料性能提高,且高温烧结之后出现的二级颗粒有利于活性位点进一步的暴露,更有利于离子的传输。(4)泡沫镍负载磷化二钴/磷化二镍(Co_2P-Ni_2P/NF)的HER/OER双功能催化性能。通过低温磷化法合成了高效的双功能催化剂Co_2P-Ni_2P/NF。当用作HER的催化剂时,Co_2P-Ni_2P/NF的起始电位为18 mV vs RHE。运用于OER催化时,Co_2P-Ni_2P/NF仅需230 mV vs RHE,便可达到50 mA cm~(-2)的电流密度。通过对材料在催化过程中的变化分析表明,在活化初始阶段,Co_2P-Ni_2P/NF的结构和形态发生了变化。具体地说,Co_2P-Ni_2P/NF经过10圈HER CV循环后,可以观察到表面粗糙化和表面M-P-O(M=Co和Ni)的形成;当经过10圈OER CV循环后,可以观察到表面粗化和表面形成一薄层非晶态MOOH(M=Co和Ni)。表面粗化和M-P-O与MOOH的形成可能是增强Co_2P-Ni_2P/NF的HER和OER的催化活性原因。此外,Co_2P-Ni_2P/NF还可用作二电极全电解水体系的阴极和阳极,并表现出较低的起始电位和较好的稳定性。本论文主要围绕如何提高电解水产氢催化剂的性能、催化机理等问题进行了研究和讨论,制备了非金属碳基电解水阴极催化材料以及rGO@SN-CoNi_2S_4、CF-P、Co_2P-Ni_2P/NF叁种双功能催化材料。这些研究对电解水产氢催化材料的设计和商业化应用具有十分重要的意义。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-04-09)
朱世侦[9](2019)在《CdS与g-C_3N_4基金属-非金属半导体光催化材料的构筑及其性能研究》一文中研究指出如今,随着水污染问题的日趋严重,各种相应的处理技术也应运而生。其中,光催化技术在处理水污染方面由于反应过程快速、高效,不产生二次污染,可循环利用,成为了治理环境污染的新曙光。最有前景的光催化材料之一当属具有出色的电荷传输性能、合适的导带位置和较高电子迁移率的半导体金属硫化物CdS。而g-C_3N_4作为非金属半导体光催化剂,其独特的能带结构、良好的化学稳定性、易于调控的结构、较多的活性位点等优点使其在光催化领域有较好的应用前景。基于此,本论文即探讨CdS的制备条件,并以非金属半导体g-C_3N_4为基底,采用不同的方法合成系列金属—非金属复合光催化剂,用于去除作为污染模型的有色染料甲基橙(MO),主要研究内容如下:(1)利用溶剂热法在不同溶剂中制备CdS半导体光催化剂,并以FT-IR、XRD、SEM、UV-DRS等表征手段对材料的物相结构、形貌和组成进行测试,由此得到在不同溶剂中制备CdS的最佳条件:(1)当反应溶剂为水(DW)时,二水合乙酸镉与硫代乙酰胺的摩尔比为1比2,反应时间为12 h,反应温度为180℃。在此条件下制得的CdS(DW)的形貌为粒径均一的颗粒状。(2)当反应溶剂为乙醇(EA)时,二水合乙酸镉与硫代乙酰胺的摩尔比为1比3,反应时间12 h,反应温度180℃,制得的CdS(EA)为均匀的颗粒状。(3)当溶剂为乙二胺(EN)时,二水合乙酸镉与硫代乙酰胺的摩尔比为1比2,反应时间6 h,反应温度180℃,制得具有丝状形貌的CdS(EN)。紫外—可见光下,将MO作为水污染模型探讨制得的CdS的光催化活性。在最佳条件下制得光催化剂CdS(DW)、CdS(EA)、CdS(EN)均能较好的降解MO溶液。其中,CdS(EN)对MO溶液的降解催化活性最优,60 min后,降解率达到98.2%。(2)本章采用简单的方法制得了复合光催化剂CdS(DW)/g-C_3N_4、CdS(EA)/g-C_3N_4、CdS(EN)/g-C_3N_4,并进行了XRD、FT-IR、SEM、XPS、UV-DRS等表征测试。光电化学测试表明,复合光催化剂CdS(DW)/g-C_3N_4、CdS(EA)/g-C_3N_4、CdS(EN)/g-C_3N_4均具有较强的瞬时光电流。光催化实验结果表明,紫外—可见光下复合光催化剂CdS/g-C_3N_4对MO溶液均具有较好的降解活性,其中CdS(EN)/g-C_3N_4对MO溶液的光催化降解效果最佳。当MO染料浓度为20 mg/L、催化剂用量为1.0 g/L时,光催化降解15 min,降解率达到98.8%,相对于CdS(EN)及g-C_3N_4,光催化活性分别增强了2.6倍和3.2倍。BET结果表明,相对于CdS(EN),CdS(EN)/g-C_3N_4由于其具有更大的比表面积可以在光催化过程提供更多的活性反应位点。循环实验表明,CdS(DW)/g-C_3N_4、CdS(EA)/g-C_3N_4、CdS(EN)/g-C_3N_4循环5次后均仍具有较高的光催化活性,说明催化剂稳定性良好。活性物种的捕获实验结果表明,CdS(DW)/g-C_3N_4、CdS(EA)/g-C_3N_4、CdS(EN)/g-C_3N_4光催化降解MO过程中,主要的活性物种均为都为?O_2~-,h~+为次要的活性物种。(3)利用热解法制得NiO、g-C_3N_4,并采用简单的方法制得了金属—非金属半导体复合光催化剂NiO/g-C_3N_4,在此基础上制得PI/NiO/g-C_3N_4,利用FT-IR、XRD、SEM、XPS、UV-DRS等表征手段对光催化剂的物相结构、形貌和组成进行了检测。在紫外—可见光下,复合光催化剂PI/NiO/g-C_3N_4对MO溶液有较好的降解效果,比较不同PI含量的复合光催化剂对MO溶液的降解效果,发现15%PI/NiO/g-C_3N_4的催化活性最优。当MO染料浓度为20 mg/L、催化剂用量为1.0 g/L时,光催化降解15 min,降解率达到97.6%。循环实验表明,该复合光催化剂循环5次后仍然具有较高的光催化活性,可重复利用。活性物种的捕获实验结果表明,PI/NiO/g-C_3N_4光催化降解MO过程中主要的活性物种为?O_2~-。(本文来源于《西华师范大学》期刊2019-04-01)
纪政[10](2019)在《非金属掺杂铋基复合光催化剂制备及其光催化机理的研究》一文中研究指出我国的电力行业以火电为主并在未来10年内不可动摇,而火电厂的燃煤过程必然带来环境污染。火电站燃煤带来的众多污染物中,重金属汞的剧毒性和持久性引起了国际社会的关注,并被认定为全球性污染物。我国在关注汞污染的同时,颁布了《火电厂大气污染物排放标准》,其中首次提出燃煤电站汞的排放标准。光催化氧化技术由于其氧化能力强、无二次污染以及价格低廉等优点在众多脱汞技术中脱颖而出,受到广泛关注。本文采用简单的水热法制备出纯相的BiOI光催化剂以及单一相BiOIO_3光催化剂,利用煅烧法制备出碳掺杂BiOI光催化剂,运用XRD、SEM、TEM、PL、UV-vis表征测试分析,同时利用光催化性能评价系统分析其光催化脱除烟气气相元素汞性能,发现掺杂碳不仅可以减小BiOI的禁带宽度,拓宽BiOI的可见光响应范围,还可以作为光敏剂,强化光生电子和空穴的分离能力,抑制光生电子和空穴的复合。由于BiOI的氧化还原电位低于BiOIO_3,而BiOIO_3的氧化还原电位更适合进行光催化脱汞,故而尽管BiOI进行了碳改性,BiOIO_3仍表现出更好的光催化活性。本文对有着更佳氧化还原电位的BiOIO_3进行非金属掺杂。本文采用简单的水热法和煅烧法制备出含有氧空位的碳掺杂BiOI/BiOIO_3异质结构,并对其进行XRD、Raman、XPS、FTIR、SEM、TEM、PL、UV-vis表征测试分析,同时利用光催化性能评价系统分析其光催化脱除烟气气相元素汞性能,发现所制备的结构可有效促进电荷分离并抑制电子-空穴对的复合。当在可见光照射条件下使用叁元光催化剂去除气相元素汞(Hg~0)时,表现出优异的光催化性能。碳掺杂的BiOIO_3可以在BiOIO_3的VB之上引入额外的碳掺杂能级,同时形成原位生长的BiOI/BiOIO_3异质结。原位还原BiOIO_3有助于在BiOIO_3上原位生长BiOI,并有利于活性位点的增加。由于煅烧方法,在所制备的样品的表面上出现一定量的氧空位。表面氧空位对电子-空穴对的分离具有显着影响,因为氧空位可以作为捕获中心,优先从导带捕获光激发电子。非金属掺杂作为一种前景广阔的提高光催化性能的方法,对设计高效光催化剂和环境优化应用饶有裨益。(本文来源于《上海电力大学》期刊2019-03-01)
非金属催化论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
对碳材料进行非金属掺杂可有效调变碳材料的形貌、电子结构和物理化学性质,其中氮掺杂纳米碳材料研究得最为广泛,已被证明是良好的非金属催化剂及金属催化剂载体。与氮掺杂相比,将原子半径较大的硫、磷原子掺入碳材料晶格中比较困难,特别是对于比表面积较小的多壁碳纳米管而言,文献报道的硫掺杂水平仍停留在1%左右。因此,实现硫、磷等杂原子的高效可控掺杂,仍是研究者们面临的一个挑战。本文以制备较高含量硫掺杂的碳纳米管为切入点,提出氟化碳纳米管(FCNTs)快速升温方法,并将其拓展至其他非金属掺杂。在此基础上,探究了多种非金属掺杂的碳纳米管与钯间的相互作用及其对苯酚选择性加氢性能的影响。论文主要研究内容如下:(1)研究发现氟化碳纳米管的高温去氟过程会引入大量缺陷,有利于杂原子掺杂,且通过优化加热方式、沉积时间、注射速率等热解沉积条件,可进一步提高掺硫碳材料的硫含量。FCNTs快速升温方法实现高效掺硫的原因在于:快速升温缩短了停留时间,避免或减少了碳环的修复,使FCNTs高温脱氟产生大量缺陷空位与硫原子掺入两个过程结合更为紧密。该方法可用于氮、磷、氮和硫、氮和磷掺杂的碳纳米管的制备,具有良好的普适性。(2)采用S、N、N&S、P、N&P掺杂的碳纳米管为载体,通过硼氢化钠还原法制备了一系列Pd催化剂。通过XRD、TEM、CO-stripping、XPS表征探究了载体掺杂对Pd尺寸、电子结构的影响,发现硫掺杂碳纳米管对于Pd纳米颗粒的锚定作用最好,可显着改善Pd纳米颗粒的分散情况,使得催化剂具有最多暴露的活性位点。且载体掺杂使得电子从Pd转移到载体,Pd表面呈缺电子状态,掺硫碳纳米管上负载的钯缺电子态最为明显。(3)以苯酚选择性加氢为模型反应,探究了载体掺杂对钯催化剂催化性能的影响,发现在353 K,1.1 atm H_2的条件下,所制备的钯催化剂均具有良好的环己酮选择性,但掺硫碳纳米管负载钯催化剂具有优异的活性和稳定性。将反应的TOF与Pd纳米颗粒的电子结构相关联,发现表面缺电子的Pd更易于获得高活性。进一步采用DFT计算,证实Pd-S之间存在强相互作用,且Pd优先与石墨硫发生作用。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
非金属催化论文参考文献
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