层状过渡金属氮/氧化合物及半金属镉的物性研究

层状过渡金属氮/氧化合物及半金属镉的物性研究

论文摘要

近年来,三元层状过渡金属氮或氧化合物因具有丰富的物理性质,如超导,自旋-派尔斯相变等得到了广泛的关注。其中,这类超导体展现了许多独特的超导电性,如费米能级较低的态密度,弱关联电子系统,准二维超导体,异常超导能隙等等。然而,大量实验结果表明这类超导体对空气比较敏感,严重限制了其研究进展。因此,我们选取ZrNBr单晶作为研究对象,通过电场调控物性的方法,得到了在空气中比较稳定的超导体,为探索单d电子体系的超导机理提供更好的平台。通过对层状Mott绝缘材料TiOCl进行载流子插层实验,详细研究了低温下自旋-派尔斯相变的演变。拓扑半金属材料因其特殊的能带结构具有丰富的输运性质,如超大磁电阻,手性反常导致的负纵向磁阻等,在磁存储,磁传感器,电子自旋器件等方面具有潜在的应用。因此,我们制备了简单元素体系镉(Cd)单晶,并对其输运性质进行详细的研究。本文主要分为以下六部分:第一章主要介绍了三元过渡金属氮化物超导体系的研究进展。首先介绍了母体化合物两种主要结晶类型(α相的FeOCl型和β相的SmSI型),母体作为一种宽带隙非磁性的绝缘材料,通过注入电子型载流子的方法(包括掺杂、碱金属/碱土金属插层、电化学插层、卤素原子脱嵌、电场调控等)可以实现超导转变。然后介绍了β相和α相超导电性的研究进展。随后介绍了相似体系TiOCl中的自旋-派尔斯相变以及TiOCl目前的研究现状。最后介绍了拓扑半金属材料依据能带结构特征的三个主要分类(Dirac半金属,Weyl半金属,node-line半金属)以及Dirac半金属和非磁性Weyl半金属中的非常规磁电阻现象。第二章以层状绝缘材料ZrNBr单晶为研究对象,进行电场调控物性的详细研究。通过调节电压的大小和方向成功诱导出14 K和11 K的超导转变。这两个转变具有相似的电压和磁场依赖关系,表明两者具有相似的来源,且11 K对应的未知超导相不是一个随机的无序现象。通过升高施加电压时的温度(TG>235K),电场在样品表面诱导形成Br空位,导致超导转变不随电压消失而消失且在空气中比较稳定。该不可逆超导的上临界磁场表现出明显的各向异性,具有类似二维超导体的特征。第三章首先介绍了TiOCl插层化合物的制备方法,随后详细研究了其电学性质和磁学性质(自旋-派尔斯相变)在碱土金属或稀土金属插层作用下的演变。对于插层得到的化合物,晶体结构发生了变化,从Pmmn晶系变为Immm晶系;电阻表现为近半导体行为,大大的改善了TiOCl的导电性;低温下65 K附近的自旋-派尔斯相变被压制。第四章我们选择简单元素体系镉(Cd)作为研究对象。理论预言在无自旋轨道耦合相互作用时,它是一个高对称线性半金属;在考虑自旋轨道耦合相互作用时,它是一个拓扑绝缘体。利用磁场手段详细研究了Cd单晶的磁输运各向异性。电流沿不同晶轴(I//a和I//c)方向时,在磁场作用下电阻率存在类似金属-绝缘体转变的行为,转变温度随磁场增加不断移向高温区。其等温磁电阻随磁场表现为近似抛物线行为,在低温9 T磁场下都表现出极大的横向磁电阻,最高分别为1,140,000%和350,000%。有意思的是负的纵向磁电阻强烈依赖晶轴的方向(仅出现在c轴方向),且其强弱明显依赖于样品表面探测电极的位置。考虑到样品的层状结构,我们推测该负的纵向磁阻可能源于样品沿c轴方向自然生长过程中产生的位错,但目前也无法排除其是否源于手性反常效应。另外,在磁阻和霍尔电阻率上都观测到以磁场为周期振荡现象。随着温度的升高,振荡周期不变,振幅逐渐减小。第五章研究了NbSiAs单晶的电输运性质和磁性质。NbSiAs单晶属于PbFCl结晶类型,具有层状结构。其电阻率在2 K300 K温度区间内表现为金属行为,低温下没有观察到任何转变。其磁化率表现为反常抗磁行为,表明体系中电子的有效质量远远小于电子的质量(m*<<m)。实验结果表明NbSiAs是一种普通金属材料。第六章对本论文的研究内容简要的进行了总结,同时对这些材料未来进一步研究探索进行了展望。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  •   1.1 层状过渡金属氮化物超导体的研究进展
  •     1.1.1 母体的晶体结构与性质
  •     1.1.2 β相超导性质的研究
  •     1.1.3 α相超导性质的研究
  •   1.2 层状Mott绝缘体TiOCl的研究进展
  •     1.2.1 自旋-派尔斯相变
  •     1.2.2 TiOCl晶体结构与性质的研究
  •   1.3 拓扑半金属中的非常规磁电阻
  •     1.3.1 极大横向磁电阻
  •     1.3.2 负的纵向磁电阻
  •   1.4 研究背景和目的
  • 第2章 层状ZrNBr体系中电场诱导的超导电性的研究
  •   2.1 引言
  •   2.2 EDLT装置的制备
  •   2.3 ZrNBr单晶制备与结构表征
  •   2.4 ZrNBr单晶物性的研究
  • G和VG下的电阻曲线'>    2.4.1 不同TG和VG下的电阻曲线
  • G对电场诱导的超导的影响'>    2.4.2 TG对电场诱导的超导的影响
  • G对超导转变温度Tc的影响'>    2.4.3 TG对超导转变温度Tc的影响
  •     2.4.4 VG对超导转变温度Tc的影响
  •     2.4.5 不可逆超导的上临界磁场
  •     2.4.6 不可逆超导的解释
  •   2.5 本章小结
  • 第3章 层状TiOCl的插层研究
  •   3.1 引言
  •   3.2 TiOCl插层化合物的制备
  • 0.5(NH3yTiOCl样品晶体结构与物性的研究'>  3.3 (Ca/Sr)0.5(NH3yTiOCl样品晶体结构与物性的研究
  •     3.3.1 晶体结构的表征
  •     3.3.2 电学和磁学性质的研究
  • 0.5(NH3yTiOCl样品晶体结构与物性的研究'>  3.4 Yb0.5(NH3yTiOCl样品晶体结构与物性的研究
  •     3.4.1 晶体结构表征
  •     3.4.2 电学和磁学性质的研究
  •   3.5 小结
  • 第4章 单元素体系镉单晶磁输运性质的研究
  •   4.1 引言
  •   4.2 Cd单晶的制备与晶体结构的表征
  •   4.3 Cd单晶磁输运性质的研究
  •     4.3.1 Cd单晶中超大磁电阻的研究
  •     4.3.2 霍尔性质的研究
  •     4.3.3 磁电阻各向异性的研究
  •     4.3.4 c轴负纵向磁电阻的研究
  •     4.3.5 以磁场为周期的振荡
  •   4.4 本章小结
  • 第5章 PbFCl型 NbSiAs单晶的制备与物性研究
  •   5.1 引言
  •   5.2 NbSiAs单晶的制备与物性研究
  •     5.2.1 样品的制备与结构表征
  •     5.2.2 电学和磁学性质的研究
  •   5.3 本章小结
  • 第6章 总结与展望
  • 参考文献
  • 人简历及发表文章目录
  • 致谢
  • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 王欣敏

    导师: 陈根富

    关键词: 层状材料,超导,自旋派尔斯相变,磁性,输运性质

    来源: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 物理学,化学

    单位: 中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

    分类号: O511.3;O782

    总页数: 109

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