首页> 正文

非相干宽带腔增强吸收光谱技术测量大气乙二醛的研究

2020-12-02阅读(256)

非相干宽带腔增强吸收光谱技术测量大气乙二醛的研究

论文摘要

乙二醛是大气多种挥发性有机物（VOCs）氧化的典型中间产物。其研究对量化VOCs排放,理解VOCs氧化机理,厘清O3和二次有机气溶胶（SOA）形成过程等方面具有重要的意义。白天乙二醛易光解且与OH自由基的快速反应决定了其在大气中寿命较短,仅约为2小时。夜间乙二醛主要去除途径为非均相损耗。二次有机气溶胶（SOA）在有机气溶胶中占有重要的比例。乙二醛能够经过非均相反应进入液相或颗粒相,对SOA具有潜在的重大贡献。乙二醛主要来自氧化生成且寿命短的特点,使其成为较好的光化学反应指示剂。乙二醛与甲醛的比值（RGF）能够用来确定前体物VOCs的类型,但卫星观测与地基测量结果之间存在分歧。针对乙二醛在大气环境中的重要作用,采用非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）技术开展乙二醛的测量研究。IBBCEAS技术具有高灵敏度、多组分同时监测、实时在线快速测量等优点,能够实现乙二醛的高灵敏度、高时间分辨率测量。在课题组已有研究基础上,自主搭建了基于蓝光LED的IBBCEAS系统,参与了北京和泰州两次外场观测实验,并对观测结果进行了一定分析。主要取得以下研究结果:1)建立了基于蓝光LED的IBBCEAS系统。采用离轴抛物面镜代替消色差透镜有效提高了光学耦合效率。选择大功率蓝光LED,并合理选择相匹配的高反镜、带通滤光片和光纤光谱仪等关键元器件,保证系统能够获得较高的信噪比。采用两种镜面反射率的标定方法,标定结果具有较好一致性。在时间分辨率为30 s时,实验室测量乙二醛和二氧化氮的探测限分别为23 pptv（2cσ）和29 pptv（2σ）。2)研究了乙二醛的光谱反演及干扰扣除。研究NO2对乙二醛光谱反演的交叉干扰问题,分析了光谱拟合残差中光谱结构的来源,推测引起交叉干扰的原因为光谱仪色散不均匀导致采用基于卷积的参考谱处理方式获得NO2参考光谱不够精确。在高污染大气环境条件下,采用实测NO2参考光谱并用于实际大气光谱反演,有效减小了光谱拟合残差。同时,分析了不同浓度NO2对乙二醛、甲基乙二醛、水汽等的影响。3)研究了RGF对前体物VOCs的指示作用,计算了乙二醛寿命和夜间损耗速率。计算北京城区的RGF平均值为2.2%,低RGF值反映了人为源的排放。同时,对测量期间出现的RGF的高值（大于8%）进行分析,发现存在多种前体物的控制类型。研究了北京城区夏季大气中乙二醛的寿命,计算实验期间中午乙二醛寿命的平均值约为1.96小时。计算夜间乙二醛的非均相损耗速率为1.68×10-5 s-1。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 引言
  •   1.1 意义与目的
  •   1.2 论文的主要内容
  • 第2章 对流层中的乙二醛
  •   2.1 乙二醛的大气化学
  •     2.1.1 VOCs在光化学反应中的作用
  •     2.1.2 大气中的气溶胶
  • 3和SOA形成中的作用'>    2.1.3 乙二醛在理解O3和SOA形成中的作用
  •     2.1.4 乙二醛的源
  •     2.1.5 乙二醛的汇
  •     2.1.6 乙二醛的光化学指示作用
  •     2.1.7 小结
  •   2.2 大气乙二醛的测量方法
  •     2.2.1 差分吸收光谱技术
  •     2.2.2 激光诱导磷光技术
  •     2.2.3 化学衍生化法
  •     2.2.4 PTR-TOF-MS技术
  •     2.2.5 CE-DOAS技术
  •     2.2.6 IBBCEAS技术
  • 第3章 非相干宽带腔增强吸收光谱技术测量大气乙二醛
  •   3.1 宽带腔增强技术分类
  •   3.2 非相干宽带腔增强吸收光谱技术测量原理
  •   3.3 非相干宽带腔增强吸收光谱系统搭建
  •     3.3.1 光源的选择
  •     3.3.2 光谱仪性能测试
  •     3.3.3 光学准直与聚焦系统
  •     3.3.4 气路部分
  •   3.4 非相干宽带腔增强系统镜面反射率的标定
  •     3.4.1 浓度已知气体吸收光谱法
  •     3.4.2 腔衰荡光谱法
  •     3.4.3 相移腔衰荡技术
  •     3.4.4 瑞利散射差异法
  •   3.5. 有效腔长的修正
  •   3.6 光谱反演波段的选择
  •   3.7 仪器稳定性和检测限
  •   3.8 乙二醛标气测量和乙二醛的采样损耗
  •     3.8.1 乙二醛采样损耗的标定
  •     3.8.2 乙二醛样气的测量
  • 第4章 乙二醛干扰的扣除方法研究
  •   4.1 乙二醛光谱反演的干扰
  • 2对光谱反演的干扰'>  4.2 NO2对光谱反演的干扰
  • 2干扰的解决方法'>    4.2.1 NO2干扰的解决方法
  • 2参考光谱法去除干扰的效果'>    4.2.2 NO2参考光谱法去除干扰的效果
  •   4.3 水汽的影响及测量
  • 第5章 外场观测与数据分析
  •   5.1 北京夏季外场观测实验
  •     5.1.1 观测站点介绍
  •     5.1.2 辅助数据介绍
  •     5.1.3 数据对比
  •     5.1.4 数据分析
  •   5.2 泰州夏季外场观测实验
  •     5.2.1 观测站点介绍
  •     5.2.2 数据对比
  •     5.2.3 数据分析
  •     5.2.4 甲基乙二醛的测量结果
  • 第六章 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果

    • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 梁帅西

    导师: 谢品华,秦敏

    关键词: 蓝光光源,乙二醛

    来源: 中国科学技术大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 物理学,化学,环境科学与资源利用

    单位: 中国科学技术大学

    分类号: O433.51;O657.3;X701

    总页数: 122

    文件大小: 11876K

    下载量: 162

    相关论文文献

    • [1].乙醛酸的制备研究进展[J]. 乙醛醋酸化工 2017(02)
    • [2].乙二醛酶Ⅰ在肝再生中的作用研究进展[J]. 基础医学与临床 2014(12)
    • [3].西伯利亚蓼乙二醛酶Ⅱ基因的克隆与表达模式分析[J]. 安徽农业科学 2011(18)
    • [4].乙二醛酶Ⅰ的结构、功能及其与阿尔采末病的关系[J]. 中国药理学通报 2009(11)
    • [5].高效液相色谱-串联质谱法测定蜂蜜中的甲基乙二醛[J]. 食品安全质量检测学报 2018(07)
    • [6].固定化黄孢原毛平革菌生产乙二醛氧化酶的研究[J]. 纤维素科学与技术 2010(01)
    • [7].甲基乙二醛诱导牙周膜成纤维细胞基因表达与分析[J]. 江西科学 2010(04)
    • [8].乙二醛脱色用活性炭的重复利用[J]. 上海化工 2010(08)
    • [9].乙二醛-尿素树脂的合成及橡胶木改性应用[J]. 木材工业 2020(02)
    • [10].甲基乙二醛在动脉粥样硬化中的作用[J]. 中外医学研究 2011(13)
    • [11].乙二醇、乙二醛无甲醛整理剂中乙二醇的影响[J]. 河北纺织 2008(03)
    • [12].乙二醛-尿素树脂的合成、结构与性能研究[J]. 中国胶粘剂 2014(03)
    • [13].乙二醛生产技术[J]. 乙醛醋酸化工 2013(01)
    • [14].乙二醛酶Ⅰ与糖尿病并发症的关系[J]. 中国药理学通报 2010(04)
    • [15].甲基乙二醛在阿尔茨海默病中的作用[J]. 现代生物医学进展 2015(35)
    • [16].甲基乙二醛与相关疾病的研究进展[J]. 中国药理学通报 2014(04)
    • [17].乙二醛聚酰胺湿强树脂在造纸中的应用研究[J]. 上海造纸 2008(02)
    • [18].用乙二醛改善柠檬酸防皱整理的研究[J]. 染料与染色 2009(06)
    • [19].安徽光机所大气乙二醛外场测量技术取得新进展[J]. 分析仪器 2017(06)
    • [20].乙二醛聚酰胺湿强损纸再制浆工艺探讨[J]. 技术与市场 2014(06)
    • [21].柠檬酸-乙二醛在棉织物防皱整理中的应用研究[J]. 染整技术 2009(03)
    • [22].乙二醛酶Ⅰ在相关疾病中作用机制的研究进展[J]. 辽宁中医杂志 2016(12)
    • [23].乙二醛合成乙醛酸反应条件探讨[J]. 广东化工 2017(20)
    • [24].乙二醛氧化-尿素缩合法合成尿囊素[J]. 四川化工 2008(04)
    • [25].泥蚶乙二醛酶Ⅰ基因的克隆及时空表达特征分析[J]. 水产学报 2014(09)
    • [26].乙二醛改性聚乙烯醇保护胶体的制备及应用[J]. 中国胶粘剂 2012(10)
    • [27].甲基乙二醛诱导大鼠海马神经元氧化应激损伤的实验研究[J]. 东南大学学报(医学版) 2008(03)
    • [28].高效液相色谱法检测新西兰Manuka蜂蜜中的甲基乙二醛[J]. 色谱 2014(02)
    • [29].乙二醛电氧化合成乙醛酸产物的分离[J]. 化工学报 2010(S1)
    • [30].中国人阿尔茨海默病与乙二醛酶Ⅰ基因A111E多态性相关分析[J]. 中国老年学杂志 2009(08)

    标签：;  ;  

    非相干宽带腔增强吸收光谱技术测量大气乙二醛的研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 神降笔 版权所有 鄂ICP备12018319号-6