论文摘要
碳酸氧铋（Bi2O2CO3, BOC）是一种新兴的半导体光催化剂.然而,纯BOC具有较强的紫外光吸收能力和较高的载流子复合率,因而其光催化效率较低.本研究通过添加NaBH4在BOC表面引入氧缺陷（标记为OV-BOC）,以拓宽光吸收范围,提高电荷分离效率.结果表明, NaBH4的加入改变了BOC的表面结构,产生了更多的氧缺陷作为活化反应物的反应位点,使光催化净化NO的去除率由BOC的10.0%提高到OV-BOC的50.2%.XRD、XPS和EPR的测定结果证明了含有氧缺陷的正方晶系BOC的成功合成.SEM和TEM表征发现OV-BOC为纳米片状结构,并且其表面的确因缺陷而形成了晶格条纹的变化.UV-vis DRS、Mott-Schottky和禁带宽度计算结果发现BOC中的氧缺陷可以减小禁带宽度,而PL和SPV的测定结果表明氧缺陷也促进了电荷转移.根据ESR谱和DFT计算结果, OV-BOC的所有活性氧信号强度大大超过BOC,进一步证明氧缺陷可以促进载流子的生成和运输.此外, OV-BOC的·OH信号强度超过BOC,说明氧缺陷可以驱动电子/空穴的分离,从而促进·OH的产生.因此, O2和H2O分子的活化被促进,从而产生更多的活性氧参与光催化反应并极大地提高了NO的去除效率.另外,利用原位红外光谱动态监测了光催化氧化NO反应的中间产物的演化过程.结合原位红外光谱和DFT的结果表明,氧缺陷能促进OV-BOC中间产物和表面氧缺陷之间的电子交换,使反应物更容易被活性自由基氧化,这有利于NO转化为目标产物从而抑制毒副产物的生成.该研究为提高光催化剂活性和选择性提供了新的途径,也为理解气相光催化反应机理提供了新的思路.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 刘红婧,陈鹏,袁小亚,张育新,黄洪伟,王里奥,董帆
关键词: 碳酸氧铋,氧缺陷,可见光催化,反应物活化,光催化机理
来源: 催化学报 2019年05期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学,材料科学
单位: 重庆大学煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室,资源及环境科学学院,重庆工商大学环境与资源学院,催化与环境新材料重庆市重点实验室,重庆交通大学材料科学与工程学院,重庆大学材料科学与工程学院,机械传动国家重点实验室,中国地质大学材料科学与工程学院,矿物岩石材料开发应用国家专业实验室,电子科技大学基础与前沿科学研究院,环境科学与技术研究中心
基金: supported by the National Key R&D Program of China(2016YFC02047),the National Natural Science Foundation of China(21822601,21777011,and 21501016),the Graduate Research and Innovation Foundation of Chongqing(CYS18019),the Innovative Research Team of Chongqing(CXTDG201602014),the Natural Science Foundation of Chongqing(cstc2017jcyjBX0052),the National Special Supporting National Plan for High-Level~~
分类号: O643.36;O644.1;TB383.1
页码: 620-632
总页数: 13
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