天然黑钨矿可见光催化活性的实验研究

论文摘要

天然半导体矿物具有优良的日光催化特性。本研究选取天然钨酸盐作为研究对象,对武鸣、栗木、崇义3个不同矿区的天然黑钨矿进行了矿物学及光催化实验探究。利用X射线衍射、拉曼光谱、红外光谱、电子探针微区分析对天然样品的结构与成分进行分析,鉴定其主要矿物相为黑钨矿（Fe,Mn）[WO4],从武鸣、栗木到崇义矿区,Fe/Mn摩尔分数比从7.1、0.9到0.3依次降低。利用紫外可见漫反射测得武鸣、栗木、崇义地区样品禁带宽度分别为1.5、1.6和1.7eV,说明其具有良好的可见光响应。在pH为7的条件下用质量浓度为1g/L的样品对5mg/L的有机染料亚甲基蓝（MB）进行光催化实验（含0.01mol/L H2O2）,结果表明武鸣地区黑钨矿实验组降解MB的效果最佳,3h后其效率分别是栗木、崇义地区样品的1.1倍和1.6倍。电子顺磁共振谱检测结果显示,反应过程中均产生氧化性羟自由基（·OH）,其中效果最好的武鸣黑钨矿产生的·OH信号更强;不同自由基捕获实验证明·OH在光催化反应过程中起主要作用。进一步选取武鸣黑钨矿开展光催化降解机制研究,实验结果显示:光照下黑钨矿与H2O2共存的实验组对MB的脱色降解率可达99%（3h）,只有黑钨矿的对照组降解7%的MB,只有H2O2的对照组降解31%的MB;黑暗条件下,同时添加黑钨矿与H2O2的对照组对MB的去除率为34%。不同H2O2浓度条件下黑钨矿降解MB符合准一级动力学方程,说明降解过程与催化剂含量无关,H2O2更多的是充当电子受体。分析认为,不同产地黑钨矿日光催化效率与矿物铁含量呈正相关,与禁带宽度呈负相关,推测其反应机理是光催化与芬顿反应协同产生的·OH将MB氧化降解。本研究为开发利用天然矿物治理环境污染提出了新方法。

论文目录

• 1 实验材料和方法
•   1.1 样品来源
•   1.2 表征测试
•   1.3 天然黑钨矿日光催化降解亚甲基蓝（MB）实验
• 2 结果与讨论
•   2.1 物相鉴定和成分分析
•   2.2 矿物结构及光谱学分析
•   2.3 紫外可见漫反射吸收谱特征
•   2.4 黑钨矿日光催化降解MB实验
•   2.5 黑钨矿日光催化活性影响机制探讨
• 3 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 李灵慧,李艳,黎晏彰,鲁安怀,丁竑瑞

关键词: 黑钨矿,钨酸盐,天然半导体矿物,可见光光催化,污染降解

来源: 地学前缘 2019年04期

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 地质学

单位: 北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室,北京大学地球与空间科学学院矿物环境功能北京市重点实验室

基金: 国家自然科学基金项目(41872042,41522201,41820104003,91851208),国家重点研发计划项目(2016YFC0600608)

分类号: P575

DOI: 10.13745/j.esf.sf.2019.5.29

页码: 287-294

总页数: 8

文件大小: 696K

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