典型复杂结构粒子辐射特性的理论计算与实验测量

论文摘要

粒子广泛存在于自然界及工业生产中,常常呈现为复杂结构,其辐射特性的研究对大气天文科学、遥感探测和能源利用等领域具有重要意义。粒子辐射特性决定了电磁波在粒子系中的传输过程,是粒子遥感探测和识别的依据;在能源利用领域,通过调控粒子形貌结构能达到增强粒子吸收特性的效果。但是,对于一些典型复杂结构粒子,例如多孔粒子和刺猬状粒子等,形貌结构对其辐射特性的影响机理缺乏系统的研究。此外,粒子常常发生团聚,粒子间强烈的非独立散射作用对其吸收特性的作用机理尚不明确。目前,具体应用背景下一些典型复杂结构粒子的辐射特性还有待进一步的研究。本文结合理论计算和实验测量对多孔粒子、刺猬状粒子以及纳米粒子团簇三种典型的复杂结构粒子的辐射特性开展研究。理论研究方面,首先利用离散偶极子近似（DDA）方法研究了多孔粒子和刺猬状粒子的辐射特性;然后,考虑粒子间的非独立散射作用,利用多球T矩阵（STM）方法研究了稠密纳米粒子团簇的吸收特性。实验研究方面,提出一种能充分考虑玻璃器皿影响的粒子辐射特性测量方法,并利用该方法测量了刺猬状粒子在可见光谱范围内的辐射特性。具体的研究内容如下:多孔粒子是一种典型的复杂结构粒子,内部为复杂的孔隙结构,在研究多孔粒子辐射特性时,需综合考虑内部多孔结构及不规则整体外形的影响。本文基于随机中值算法,考虑了5种典型的多孔粒子外形,建立了可灵活控制孔隙率和孔径的多孔粒子模型。针对主要由黏土矿物组成的多孔飞灰粒子,利用DDA方法研究了多孔结构对粒子辐射特性的影响规律。结果发现,当粒子尺度参数及外形不同时,孔隙率及孔径对粒子Mueller散射矩阵的影响规律基本一致,且孔隙率较大时粒子的Mueller散射矩阵非常相似。这是由于随着孔隙率的增加,粒子发生散射作用的骨架体积减少,粒子的Mueller散射矩阵倾向于呈现Rayleigh散射特征。随着孔隙率及孔径的增加,Mueller散射矩阵随散射角的变化曲线更加平滑。等质量球和等体积球对非球形多孔粒子辐射特性的近似效果较差。除内部孔隙结构外,粒子往往呈现出复杂的表面结构。刺猬状ZnO多层粒子（HPs）和刺猬状ZnO-Au多层复合粒子（HP-Au）是最新提出的具有优异分散特性的多层复合粒子,其表面呈现为毛刺状且沉积有Au纳米粒子,在光热光催化领域具有巨大的应用潜力。本文根据粒子实际形貌,建立了HPs粒子和HP-Au粒子的几何模型,采用DDA方法研究了其辐射特性,采用单个偶极子近似沉积Au纳米粒子,其准确性得到了验证。结果表明,刺猬状粒子的吸收截面积随着ZnO纳米棒数目的增加而显著增长,这是由ZnO纳米棒之间的多次散射导致的。当Au纳米粒子数量大于200（Au与Zn质量浓度比约为14%）时,沉积Au纳米粒子之间的遮挡效应较强,导致Au纳米粒子的进一步沉积不会显著增加HP-Au的吸收截面积。ZnO纳米棒的不规则排列对HP-Au粒子在可见光谱范围内吸收截面积的影响微弱。HPs粒子的辐射特性主要取决于表面毛刺结构,而沉积Au纳米粒子只在可见光谱范围内对HP-Au粒子辐射特性影响显著。等体积球和双层球近似均无法准确预测HPs粒子和HP-Au粒子的吸收截面积和散射截面积,其相对误差会大于100%。区别于复杂形貌粒子,在研究稠密粒子团簇辐射特性时,需充分考虑粒子间非独立散射作用的影响。由于非独立散射作用的影响,稠密纳米粒子团簇的吸收截面积会被增强或减弱。本文利用STM方法研究了非独立散射作用对团簇吸收特性的影响。研究表明,团簇吸收截面积的增强和抑制主要取决于近场中遮挡效应和多次散射的影响。在团簇吸收截面积增强或抑制时,粒子体积分数对团簇归一化吸收截面积的影响呈现出截然不同的规律。粒子复折射率对团簇归一化吸收截面积的影响显著。单体的吸收能力越强,团簇吸收因子随着粒子体积分数的增加而下降得更快。在复杂结构粒子辐射特性的理论计算中,粒子结构参数往往无法准确获取,导致计算结果与实际粒子辐射特性之间存在一定偏差,所以实验测量是研究粒子辐射特性的必要手段。基于现有粒子辐射特性测量方法的优缺点,本文提出一种测量粒子辐射特性的直接测量与反演联合法,该方法能充分考虑玻璃器皿的影响,提高反演效率,并利用标准粒子验证了该方法的准确性。直接测量与反演联合法的基本思路为:利用改进透射法,通过测量法向透过率获得衰减截面积;基于改进透射法得到的衰减截面积,通过测量法向半球反射率和透过率反演吸收截面积和不对称因子。本文测量了HPs粒子和HP-Au粒子在可见光谱范围内的辐射特性。研究发现,实验测量结果与DDA计算结果呈现出相似的光谱变化趋势,但数值上存在一定的差异,这主要是由DDA计算过程中对粒子模型的简化和近似导致的。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 符号表
• 第1章 绪论
•   1.1 研究背景及意义
•   1.2 国内外研究现状
•     1.2.1 复杂结构粒子的辐射特性
•     1.2.2 粒子非独立散射辐射特性
•     1.2.3 粒子辐射特性的实验研究
•   1.3 本文的研究内容
• 第2章 粒子辐射特性计算方法
•   2.1 引言
•   2.2 粒子辐射特性
•   2.3 Mie理论
•   2.4 离散偶极子近似
•   2.5 多球T矩阵方法
•   2.6 本章小结
• 第3章 微纳多孔结构粒子辐射特性的理论计算
•   3.1 引言
•   3.2 粒子模型
•     3.2.1 多孔粒子模型
•     3.2.2 简化等效模型
•   3.3 DDA方法的收敛性验证
•   3.4 粒子孔隙结构对其辐射特性的影响
•     3.4.1 Mueller散射矩阵
•     3.4.2 辐射特性积分参量
•     3.4.3 粒径平均辐射特性
•   3.5 本章小结
• 第4章 纳米粒子沉积的刺猬状粒子辐射特性的理论计算
•   4.1 引言
•   4.2 刺猬状粒子模型
•     4.2.1 规则表面毛刺结构
•     4.2.2 不规则表面毛刺结构
•   4.3 Au纳米粒子的单偶极子近似
•   4.4 规则表面毛刺结构的影响
•     4.4.1 HPs粒子辐射特性
•     4.4.2 HP-Au粒子辐射特性
•   4.5 不规则表面毛刺结构的影响
•   4.6 等效简化模型的近似误差
•   4.7 本章小结
• 第5章 纳米粒子团簇非独立散射辐射特性的理论计算
•   5.1 引言
•   5.2 团簇粒子模型
•   5.3 STM方法的收敛性验证
•     5.3.1 归一化吸收截面积
•     5.3.2 矢量球形波函数展开阶数
•   5.4 纳米粒子团簇的吸收特性
•     5.4.1 Au纳米粒子团簇结构参数的影响
•     5.4.2 Au纳米粒子团簇的光谱吸收效率
•     5.4.3 粒子复折射率的影响
•   5.5 本章小结
• 第6章 基于直接测量与反演联合法的粒子辐射特性实验测量
•   6.1 引言
•   6.2 直接测量与反演联合法
•     6.2.1 改进透射法
•     6.2.2 反演模型
•     6.2.3 实验不确定性分析
•   6.3 实验方法验证
•   6.4 刺猬状粒子辐射特性的实验测量
•     6.4.1 粒子表征
•     6.4.2 HPs粒子辐射特性
•     6.4.3 HP-Au粒子辐射特性
•     6.4.4 实验与DDA计算结果的对比
•   6.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
• 致谢
• 个人简历

文章来源

类型: 博士论文

作者: 谢博伟

导师: 刘林华

关键词: 粒子辐射特性,复杂结构,非独立散射,测量反演

来源: 哈尔滨工业大学

年度: 2019

分类: 基础科学

专业: 物理学,物理学

单位: 哈尔滨工业大学

基金: 国家自然科学基金重点项目(51336002)

分类号: O572.2;O441

DOI: 10.27061/d.cnki.ghgdu.2019.000351

总页数: 150

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