导读:本文包含了二氧化硅负载催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,丙烷,硅烷,负载,纳米,环糊精,成法。
二氧化硅负载催化剂论文文献综述
刘继,金培玉,朱晓英[1]（2019）在《二氧化硅负载铂催化剂的制备及其在硅氢加成反应中的应用》一文中研究指出采用乙烯基叁乙氧基硅烷对二氧化硅表面羟基进行修饰,再与铂(Pt)配位制得二氧化硅负载卡斯特铂催化剂。以3-氯丙烯与叁氯氢硅通过加成反应制备γ-氯丙基叁氯硅烷为反应模型,考察了二氧化硅负载铂催化剂的催化性能,研究了催化剂用量、原料配比、反应温度和反应时间对该反应中原料转化率及目标产物选择性的影响,并对回收后的负载铂催化剂进行了活性评价。结果表明,随着负载铂催化剂用量的增加,氯丙烯转化率稍有提高,但γ-氯丙基叁氯硅烷选择性降低;与采用等量之比的原料时相比,叁氯氢硅用量略微增加时,氯丙烯的转化率由82%提高到90%,γ-氯丙基叁氯硅烷选择性没有大幅度变动;随着反应温度的升高,氯丙烯转化率逐渐提高,γ-氯丙基叁氯硅烷选择性先略微提高,而后大幅下降。随着反应时间的延长,氯丙烯的转化率先大幅提升,随后缓慢上升并趋于稳定,γ-氯丙基叁氯硅烷选择性先提高后保持稳定。该催化剂在叁氯氢硅与氯丙烯的硅氢加成反应体系中具有良好的催化活性及选择性,在氯丙烯与叁氯氢硅的量之比为1. 1∶1,负载铂催化剂用量为15×10~(-6),反应温度为80℃,反应时间为4 h的条件下,氯丙烯转化率为86. 43%,γ-氯丙基叁氯硅烷选择性为75. 88%。此外,经第5次回收后使用,催化活性和选择性无明显下降,在工业领域具有潜在应用价值。(本文来源于《有机硅材料》期刊2019年05期）
韩再芳[2]（2019）在《钒负载介孔二氧化硅催化剂的制备及其在丙烷直接脱氢中的应用》一文中研究指出丙烯作为重要化学工业原料,一直广泛地运用在各类丙烯衍生产品的生产过程中,比如聚丙烯、丙烯腈、丙烯氧化物等。丙烯的需求正在不断地增长,而传统的丙烯生产方法如蒸汽裂解、石油的催化裂化等已然不能满足如今的市场需求。因此开发研制丙烷脱氢制取丙烯(PHD)的高效催化剂显得尤为重要。目前铬系与铂系催化剂应用于丙烷直接脱氢制取丙烯的技术已经实现工业化,但铬系催化剂的环境污染问题与铂系催化剂的价格高昂问题仍促使研究者们探索更加新型有效的催化剂。钒基催化剂作为重要的丙烷脱氢催化剂可解决以上工业难题。相比而言,环境友好型的钒基催化剂价格适中且高效,在未来的工业应用中极具潜力。为了更好地分散钒氧化物活性组分,本课题致力于寻找一种具有均一孔道的高比表面积的二氧化硅材料作为载体,设计、制备钒基介孔二氧化硅催化剂,并研究其在以下条件下催化丙烷直接脱氢制丙烯反应性能:反应温度600~oC;催化剂质量0.2g;进料气体组成C_3H_8/Ar(摩尔比)=1:9,进料气体总流量20mL/min。首先,本课题采用溶胶凝胶法(Sol-gel)以十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成高产率的不同V/Si质量比的VO_X掺杂介孔二氧化硅的催化剂nV-SiO_2-0.12CTAB(n表示V/Si质量比,范围在3~10之间;0.12CTAB表示CTAB与SiO_2的摩尔比为0.12)。之后,本课题控制V/Si质量比即n=7,通过改变模板剂的种类与质量而获得不同结构与性能的VO_X掺杂介孔二氧化硅的催化剂(7V-SiO_2-mX,X表示不同的模板剂,m表示模板剂与SiO_2的摩尔比)。不同的模板剂主要采用十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)、十六烷基二甲基对甲苯磺酸铵(CTATOS)和十六烷基二甲基苄基氯化铵(BCDAC,文中简称Bn),主要用于对比研究的催化剂有7V-SiO_2-0.12CTAB,7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS,7V-SiO_2-0.12Bn,探讨其催化剂结构对催化性能的影响。最后一部分内容研究非搅拌条件下以更简单的方法来制备钒掺杂二氧化硅纳米线催化剂(nV-SiO_2 nanowire),观察分析其催化性能。研究结果表明,通过溶胶凝胶法合成的钒掺杂的介孔二氧化硅催化剂使得VO_X物种在载体上分散性良好,其孤立的与低聚状态的钒氧物种为主要的催化活性中心。在合适的V/SiO_2质量比下,催化剂具有合适的孔容孔径与较大的比表面积,并在V/SiO_2质量比即n=9时,9V-SiO_2-0.12CTAB催化剂表现出最优的催化活性与良好的催化再生性能,在600~oC下反应6h,丙烷转化率由64%下降到35%,丙烯选择性维持在90%左右,在6次再生循环中,通过氧化再生可恢复催化剂活性。但当V/SiO_2质量比过大(n=10)时,催化剂孔径减小,产生高聚合的VO_X物种,使得催化性能大大下降。其次,在改变不同的模板剂制取催化剂的研究中发现,7V-SiO_2-0.12CTAB,7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS,7V-SiO_2-0.12Bn这叁种催化剂表现出叁种不同的孔道特征,分别是虫洞状、放射状与海绵状孔道。其中,相对比与单表面活性剂CTAB参与的催化剂(7V-SiO_2-0.12CTAB)合成中,CTATOS的加入对催化剂(7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS)具有扩孔的效果,并在丙烷脱氢催化应用中大大地提高了丙烯的催化选择性,由90%提高到95%。通过参照样品7V-SiO_2-0.12Bn的对比研究中发现,真正起到扩孔作用的是亲水端的大分子甲苯磺酸离子(TOS~-),而非单纯的增加表面活性剂链端分子量。7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS催化剂表现出极佳的催化活性,我们对其进行钒负载量的进一步优化,发现9V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS可获得更高的丙烯选择性97%左右,有望进一步研究并应用于工业化生产中。在最后一部分nV-SiO_2 nanowire催化剂的制备和研究中发现低钒负载量的3V-SiO_2nanowire催化剂就能获得较高的催化活性。在6h丙烷脱氢反应中丙烷转化率由58%下降到34%,丙烯选择性保持在87%左右。该催化剂在未来也有一定的研究价值。(本文来源于《上海师范大学》期刊2019-03-20）
孙章林[3]（2019）在《基于二氧化硅载体负载镓催化剂的制备及其在丙烷脱氢中的应用》一文中研究指出丙烯作为一种重要的有机化工原料,在生产中不仅是聚丙烯的主要原料,也是苯酚、丙酮、丙二醇、丙烯腈、环氧丙烷、丙烯酸、丁醇、辛醇以及异丙醇等相关产品的主要原料。在现阶段发展中受到市场需求的影响,丙烯消费量显着提升,而丙烯产量却相对较为滞后。现阶段丙烯主要是通过石脑油经裂解制乙烯而联产丙烯以及炼厂催化裂化装置所产液化气经分离制丙烯、通过煤制甲醇然后再制造丙烯。随着石油资源的逐渐匮乏,传统的丙烯生产技术已经无法满足日益增长的丙烯需求,寻求新的丙烯生产技术已经成为石油化工行业的主要发展趋势。丙烷脱氢制丙烯生产技术在前期发展过程中因为丙烷价值相对较高、在工程投资过程中会受到各种因素的影响。随着现阶段发展,丙烯需求日益增长,工艺过程中也在不断改进,丙烷脱氢逐渐成为一种有效的工艺手段,通过此方式可提升对液化石油气资源的利用效率,进而将其变为烯烃。目前丙烷直接脱氢制丙烯(PDH)已经实现工业化。对丙烷脱氢催化剂的研究主要集中在如何制备高转化率和高选择性的催化剂。传统催化剂常以钒或铬作为催化中心,或经过其他金属加以修饰达到更好的催化效果。不过钒或铬作为催化中心有各自的缺点。经过广泛的研究发现,镓作为活性中心,在丙烷脱氢制丙烯的反应中,催化剂可以表现出很好的催化效果。本文中,采用水热合成法和等体积浸渍法制备催化剂。探究两种合成方法、合成过程中焙烧温度、以及镓的负载量对催化剂性能的影响。结果表明,焙烧温度是500℃和600℃时催化剂所表现出的催化活性要优于700℃焙烧的催化剂的催化活性(过高的焙烧温度会改变催化剂的物理性能从而影响催化活性)。为了研究镓的负载量对催化剂的催化活性的影响,在催化剂的制备过程中,合成5种不同镓负载量的催化剂,镓的负载量分别为为1%、3%、5%、7%和9%。经过对比研究发现,当镓的负载量达到7%和9%时,催化剂的催化性能最好,活性组分镓氧化物可以更均匀的分布在载体表面。研究两种合成催化剂的方法对催化剂的影响。等体积浸渍法首先制备出叁维树枝状介孔二氧化硅球状载体,再根据镓的负载量计算出所需硝酸镓溶液的量,进行等体积浸渍,然后高温焙烧除去硝酸根离子,得到等体积浸渍法制备的催化剂。水热合成法是指,首先根据镓的负载量计算出所需硝酸镓溶液的量,在合成二氧化硅载体的过程中加入硝酸镓溶液,一步制得催化剂。对两种方法制备出的催化剂进行表征测试,结果显示:用两种方法制备的催化剂,其结构和性能有一定的差异;但是体积浸渍法制备的催化剂的催化性能要优于水热合成法制备的催化剂;两种催化剂都具有较好的稳定性。(本文来源于《上海师范大学》期刊2019-03-10）
[4]（2018）在《二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法及其用于不饱和化合物催化转移加氢的方法》一文中研究指出申请号:CN201710641476;申请日:2017.07.31;公开(公告)号:CN107597160A;申请(专利权)人:湖北大学;发明人:聂仁峰,杨环环,喻小龙,夏清华本发明公开了一种二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法,包括以下步骤:将钌盐、钴盐、有机物配体、溶剂以质量比为2.945～3.354∶47.5～570∶198.2∶19.725混匀并加热一定时间,形成A溶液;向A溶液中加入纳米(本文来源于《精细化工中间体》期刊2018年05期）
崔青[5]（2017）在《壳聚糖/二氧化硅核壳型多孔复合微球负载钯催化剂的制备与性能研究》一文中研究指出钯催化的Sonogashira交叉偶联反应,是一类重要的构建碳碳键的有机合成反应,是目前合成取代炔烃和大共轭炔烃的首选方法。近年来,这类反应的主要发展方向,集中在制备出更高效的负载型钯催化剂。将贵金属钯负载于功能载体上,方便其回收循环利用,最终有利于减少钯的消耗量。本研究以微流控技术为平台,开发制备了一种理想的贵金属钯的载体材料,即壳聚糖/二氧化硅核壳型多孔复合微球。以该功能微球为载体,成功制备了负载型钯催化剂,并应用于一系列Sonogashira交叉偶联反应。主要研究内容如下:第一章的主要内容是介绍本论文的研究背景和理论基础。简单阐述了钯催化的Sonogashira交叉偶联反应的基本原理和发展状况,壳聚糖-二氧化硅复合材料在催化剂载体方向的应用和研究现状,以及微流控技术对制备核壳结构微液滴方面特有的优势等。最后阐述了本论文的关键科学问题和研究思路。第二、叁章的内容是壳聚糖/二氧化硅核壳型多孔复合微球负载纳米钯催化剂的制备和表征,负载型催化剂的制备分为载体制备和贵金属钯负载两部分。载体制备方面,壳聚糖/二氧化硅核壳型多孔复合微球,是以壳聚糖为内核,二氧化硅为壳层的、孔隙率达81.15%的载体材料。在双重同轴环管微通道中产生的微液滴,在凝固浴中进行收集和预固化,这一过程利用的是壳聚糖分子的氨基与凝固浴内戊二醛分子之间的化学交联作用;预固化的同时,硅溶胶自身的凝胶化反应也在缓慢进行,最终将微液滴固化成微球。载体中的壳聚糖成分,一方面用于预固化,另一方面用于后期与钯离子的化学螯合;硅溶胶成分,一方面用于凝胶化,另一方面壳层的二氧化硅可以保护内核,避免壳聚糖分子与戊二醛分子的过度交联,为后期钯的负载保留足够的吸附位点,另外,二氧化硅也可以增强微球的机械强度,避免反应过程中外在因素对负载在材料上的钯造成损失。贵金属钯的负载方面,多孔复合微球对钯离子的吸附过程契合拟二级模型,说明壳聚糖与钯离子之间的化学螯合过程是吸附速率控制步骤;吸附效果契合Langmuir单分子层吸附模型,证明主要吸附力属于化学作用,最大吸附量达到130.04 mg/g,而物理吸附量基本可以忽略。吸附于功能载体上的钯离子,经硼氢化钠还原为钯单质,其纳米颗粒粒径集中分布在2-3 nm,且单分散性良好,晶格清晰可见,间距约0.24 nm,对应于贵金属钯的主催化晶面(111)。第四章的主要内容是,壳聚糖/二氧化硅核壳型多孔复合微球负载钯催化剂,被应用于一系列Sonogashira交叉偶联反应。在示例反应——4-碘代苯乙酮与苯乙炔的交叉偶联反应中,每2 mmol 4-碘代苯乙酮仅需要5 mg质量分数为1%负载型钯催化剂,实际贵金属钯的用量仅为50 μg,反应收率可达到98.9%。经循环利用8次后,收率仍然保持98%以上,钯纳米颗粒依然单分散性良好,几乎没有团聚。而反应剩余液中,流失的钯含量仅为0.072 ppm,可以忽略不计。证明了功能载体上的壳聚糖与贵金属钯之间,结合力较强,钯不易从载体上脱落,这增强了贵金属催化剂的循环利用效果,同时避免了产物或废液中的贵金属残留。可以推断,本研究中制备的壳聚糖/二氧化硅核壳型多孔复合微球,在其他多种贵金属的负载型催化剂的制备中,同样可以有良好的应用前景,是一种较为理想的、具有普适性的贵金属催化载体材料。第五章为总结与展望。总结了本论文工作及其创新点的同时,对后续拟开展的研究方向进行了展望。(本文来源于《山东大学》期刊2017-04-05）
郭亚飞,杨波,杨睿[6]（2016）在《二氧化硅负载金属钯纳米催化剂催化绿色有机反应的研究》一文中研究指出设计合成了一种b-环糊精修饰的新型高效可循环使用的二氧化硅纳米催化剂(b-CD-Pd-APTES-Si O2),并使用NMR、FTIR、TEM、EDS、XRD和元素分析等方法对催化剂进行了表征。当b-CD-Pd-APTES-SiO_2催化剂加热时发现具有很好的水溶性,基于这一性质我们将该催化剂应用到有机反应的水相催化研究。研究结果表明,b-CD-Pd-APTES-Si O2在水相中可以高效的催化Suzuki偶联反应、芳香硝基化合物的还原反应,以及酰胺化反应,而且催化剂循环使用十次以后催化效率依然很高。另外,金属浸出实验表明(ICP-OES),催化剂金属络合物稳定,无金属浸出。针对b-CD-Pd-APTES-SiO_2的优异催化性质,该类型催化剂具有工业应用的潜在价值。~([1-2])(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十叁分会：绿色化学》期刊2016-07-01）
邬涛[7]（2016）在《磁性材料/二氧化硅纳米微球负载酸、有机手性催化剂的合成及其在不对称催化反应中的应用》一文中研究指出基于绿色化学理念,本论文将酸、有机手性催化剂负载于磁性纳米微球和二氧化硅空壳微球骨架上,并应用于不对称Aldol、Michael、α-amination及Michael/α-amination串联催化反应,实现昂贵有机手性催化剂的重复使用,构建高选择性、环境友好的化学合成工艺过程。首先,我们制备了一系列负载于纳米Fe_3O_4上的纳米磁性固体酸SO_4~(2-)/Zr(OH)_4-Fe_3O_4,并通过VSM、TG、NH_3-TPD、TEM、N_2吸附-脱附比表面分析和XRD等测试分析方法对其进行组成、结构、酸强度及表面形貌等表征。在不对称催化反应中,我们首次将纳米磁性固体酸SO_4~(2-)/Zr(OH)_4-Fe_3O_4应用于各种苯甲醛与环己酮的水相不对称Aldol反应中,这些纳米磁性固体酸在外部磁铁作用下可以很容易和定量地从反应混合物中分离,而对于含有较强吸电子基的苯甲醛,催化剂表现出优良的催化性能(83-100%yield,86.0-95.6%ee anti,syn/anti=88-96/12-4)。令人惊喜的是,我们发现在连续五次催化循环后催化剂仍具有良好的耐受性,且催化性能没有显着损失。其次,我们以叁氯化铁和Fe(acac)3为原料,在不同制备条件下合成了不同尺寸、形貌的磁性Fe_3O_4基材,通过聚乙烯吡咯烷酮(PVP)对磁性粒子表面进行修饰,并与J?rgensenHayashi衍生催化剂Pro TMS和TEOS共缩聚一锅法制得了功能化的、不同尺寸和形貌的负载有机手性催化剂2a1、2a2、2b1、2b2、2c1和2c2。通过FT-IR、元素分析、TG、N_2吸附-脱附、SEM、TEM、XRD和VSM等测试分析方法对各催化剂进行组成、结构、磁强度及表面形貌等进行表征。负载有机手性催化剂2a2由于PVP修饰后表现出的特征性能,其在醛与硝基烯烃的不对称Michael加成反应中显示出优良的催化性能(93-99%yield,syn/anti=81-96:19-4,95-98%ee)。催化剂2a2在催化循环使用10次后仍具有良好的可重复使用性,并得到了优良的产率(82%)和不变的优异的立体选择性(syn/anti=96:4,98%ee)。由于载体Fe_3O_4经PVP修饰后,改变了催化剂的化学组成、表面形态及孔结构,并提供了一种合适的微环境,我们首次实现了磁性材料负载J?rgensen-Hayashi催化剂的高收率的、不变且优秀的立体选择性和良好的重复使用性。然后,我们以后嫁接法和共缩聚法为基础通过四种不同的固载方案成功制备了MNPsFe_3O_4负载Cinchona Alkaloid衍生伯胺有机催化剂4a,4b,4c1-4,4d。通过FT-IR、元素分析、TG、N_2吸附-脱附、XRD、VSM和SEM等测试分析方法对各催化剂进行组成、结构、磁强度及表面形貌等进行表征。自由基-共缩聚法制备的催化剂4c3由于较高的负载量,其在不对称a-胺化反应中显示出良好的催化性能(56-89%yield,syn/anti=14:1-32:1,88.1-98.4%ee)。遗憾的是,催化剂4c3在催化循环使用五次后催化性能出现了明显的下降(73%yield,syn/anti=63:37,94.6%ee)。最后,我们试图将Cinchona Alkaloid衍生伯胺和J?rgensen-Hayashi两个相互影响的有机手性催化剂负载于同一载体骨架中,并应用于不对称Michael/α-amination串联反应中。我们以PS-MM微球作为硬模板,通过溶胶-凝胶共缩聚法,将硅酸酯衍生物QDTMS与TEOS共缩聚制得壳核微球7a1-4;反应一段时间后再加入硅酸酯衍生物Pro TMS与TEOS进一步共缩聚制备具有双层不同有机手性催化剂的壳核微球7b;通过DMF洗脱除去PS内核得到单层或双层有机手性催化剂的二氧化硅复合空壳微球8a1-4和8b。SEM谱图中发现催化剂8a1和8b为较规整的微球。遗憾的是,在不对称Michael/α-amination串联反应中,目前还未取得预期的催化性能,正在深入研究中。(本文来源于《西南大学》期刊2016-04-20）
徐晓宁,曹发海[8]（2016）在《二氧化硅微球负载钌催化剂的制备及其在苯乙酮不对称氢转移反应中的应用》一文中研究指出采用一步原位聚合诱导沉淀法制得了形貌多样、结构复杂的二氧化硅介孔微球,将其与Noyori配体Ru Cl(p-cymene)[(R,R)-Ts-DPEN]络合制得负载型钌催化剂并应用于苯乙酮不对称氢转移反应。利用场发射扫描电镜和氮气等温吸脱附手段证明了二氧化硅微球和负载型钌催化剂的微球型介孔结构,结合透射电镜表明了钌元素均匀分布在二氧化硅微球上;通过红外光谱显示该催化剂与反应底物之间存在氢键作用;在此基础上考察了载体孔结构,反应条件等因素对催化性能的影响。研究结果表明,钌配体负载到具有小孔径、高比表面积的二氧化硅微球上有利于苯乙酮的不对称氢转移反应,由此引出介孔氧化硅微球的孔道限域效应对不对称催化反应的活性和光学选择性存在明显的促进作用。在40℃、0.2 ml苯乙酮的条件下反应16 h,负载型钌催化剂用于苯乙酮不对称转移加氢反应其转化率和对映选择性最高可分别达到64.1%和93.4%。(本文来源于《化工学报》期刊2016年06期）
李海龙,朱君江[9]（2015）在《二氧化硅负载LaFeO_3催化剂催化氧化罗丹明B的机理研究》一文中研究指出近年来,工业污水的大量排放对环境和人体造成了严重的伤害,其消除也受到了人类的广泛关注[1]。本工作主要针对工业污水中有机染料的处理问题进行研究。目前,有机染料的除去主要有两种技术手段:物理吸附[2]和多相催化氧化[3]。前者操作方便,但是染料不能彻底消除且吸附剂的再生将增加除去成本。相比而言,后者能将有机染料彻底氧化为二氧化碳和水且催化剂可以循环利用,然而由于固相催化剂的比表面积相对较小、且与水相有机染(本文来源于《第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集（NCECM 2015）》期刊2015-11-20）
邢俊玲,姜淑华,逄俊玲,薛青松,张坤[10]（2015）在《介孔二氧化硅纳米球的形成机理及其负载Au/Ag双金属合金催化剂的反应性能研究》一文中研究指出具有发散状孔道结构的二氧化硅纳米球(DMSNs)由于其特殊的孔道结构在催化、吸附、分离、医学等领域有着广泛的应用,引起了广泛关注。[1]通过"可控强/弱自组装相互作用"机制我们成功地实现了具有发散状孔道结构的介孔二氧化硅纳米球(DMSNs)的宏量化合成(公斤级)。[2]但是,这类介孔硅材料的形貌和尺寸对反应参数(温度、时间、(本文来源于《第18届全国分子筛学术大会论文集（下）》期刊2015-10-25）
二氧化硅负载催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
丙烯作为重要化学工业原料,一直广泛地运用在各类丙烯衍生产品的生产过程中,比如聚丙烯、丙烯腈、丙烯氧化物等。丙烯的需求正在不断地增长,而传统的丙烯生产方法如蒸汽裂解、石油的催化裂化等已然不能满足如今的市场需求。因此开发研制丙烷脱氢制取丙烯(PHD)的高效催化剂显得尤为重要。目前铬系与铂系催化剂应用于丙烷直接脱氢制取丙烯的技术已经实现工业化,但铬系催化剂的环境污染问题与铂系催化剂的价格高昂问题仍促使研究者们探索更加新型有效的催化剂。钒基催化剂作为重要的丙烷脱氢催化剂可解决以上工业难题。相比而言,环境友好型的钒基催化剂价格适中且高效,在未来的工业应用中极具潜力。为了更好地分散钒氧化物活性组分,本课题致力于寻找一种具有均一孔道的高比表面积的二氧化硅材料作为载体,设计、制备钒基介孔二氧化硅催化剂,并研究其在以下条件下催化丙烷直接脱氢制丙烯反应性能:反应温度600~oC;催化剂质量0.2g;进料气体组成C_3H_8/Ar(摩尔比)=1:9,进料气体总流量20mL/min。首先,本课题采用溶胶凝胶法(Sol-gel)以十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成高产率的不同V/Si质量比的VO_X掺杂介孔二氧化硅的催化剂nV-SiO_2-0.12CTAB(n表示V/Si质量比,范围在3~10之间;0.12CTAB表示CTAB与SiO_2的摩尔比为0.12)。之后,本课题控制V/Si质量比即n=7,通过改变模板剂的种类与质量而获得不同结构与性能的VO_X掺杂介孔二氧化硅的催化剂(7V-SiO_2-mX,X表示不同的模板剂,m表示模板剂与SiO_2的摩尔比)。不同的模板剂主要采用十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)、十六烷基二甲基对甲苯磺酸铵(CTATOS)和十六烷基二甲基苄基氯化铵(BCDAC,文中简称Bn),主要用于对比研究的催化剂有7V-SiO_2-0.12CTAB,7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS,7V-SiO_2-0.12Bn,探讨其催化剂结构对催化性能的影响。最后一部分内容研究非搅拌条件下以更简单的方法来制备钒掺杂二氧化硅纳米线催化剂(nV-SiO_2 nanowire),观察分析其催化性能。研究结果表明,通过溶胶凝胶法合成的钒掺杂的介孔二氧化硅催化剂使得VO_X物种在载体上分散性良好,其孤立的与低聚状态的钒氧物种为主要的催化活性中心。在合适的V/SiO_2质量比下,催化剂具有合适的孔容孔径与较大的比表面积,并在V/SiO_2质量比即n=9时,9V-SiO_2-0.12CTAB催化剂表现出最优的催化活性与良好的催化再生性能,在600~oC下反应6h,丙烷转化率由64%下降到35%,丙烯选择性维持在90%左右,在6次再生循环中,通过氧化再生可恢复催化剂活性。但当V/SiO_2质量比过大(n=10)时,催化剂孔径减小,产生高聚合的VO_X物种,使得催化性能大大下降。其次,在改变不同的模板剂制取催化剂的研究中发现,7V-SiO_2-0.12CTAB,7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS,7V-SiO_2-0.12Bn这叁种催化剂表现出叁种不同的孔道特征,分别是虫洞状、放射状与海绵状孔道。其中,相对比与单表面活性剂CTAB参与的催化剂(7V-SiO_2-0.12CTAB)合成中,CTATOS的加入对催化剂(7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS)具有扩孔的效果,并在丙烷脱氢催化应用中大大地提高了丙烯的催化选择性,由90%提高到95%。通过参照样品7V-SiO_2-0.12Bn的对比研究中发现,真正起到扩孔作用的是亲水端的大分子甲苯磺酸离子(TOS~-),而非单纯的增加表面活性剂链端分子量。7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS催化剂表现出极佳的催化活性,我们对其进行钒负载量的进一步优化,发现9V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS可获得更高的丙烯选择性97%左右,有望进一步研究并应用于工业化生产中。在最后一部分nV-SiO_2 nanowire催化剂的制备和研究中发现低钒负载量的3V-SiO_2nanowire催化剂就能获得较高的催化活性。在6h丙烷脱氢反应中丙烷转化率由58%下降到34%,丙烯选择性保持在87%左右。该催化剂在未来也有一定的研究价值。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
二氧化硅负载催化剂论文参考文献
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