导读:本文包含了钴化合物催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,化合物,多相,金属,氮化物,钼酸,硫化物。
钴化合物催化剂论文文献综述
柳欢[1]（2019）在《金属硫/氮族化合物催化剂的设计合成及电解水性能研究》一文中研究指出氢能作为一种清洁高效能源是未来能源发展的必然趋势。电解水制氢在氢能源经济体系中扮演重要角色,是实现大规模产氢的最有前途生产方法之一。然而高能耗以及贵金属催化剂带来的经济问题等限制了电解水在实际应用中的发展,特别是大过电位以及缓慢的动力学是电解水析氢的瓶颈问题。高效电解水催化剂能够显着降低能源消耗并加速反应动力学。因此开发高效非贵金属催化剂是发展电解水的一项紧急任务。过渡金属具有类似贵金属的外层轨道电子结构以及在自然界中分布广泛,其化合物作为一类最有希望的高效电解水催化材料可用于替代贵金属。电解水是发生在催化剂与电解液以及气泡表面的叁相界面反应,因此催化剂的表面结构对于电解水性能的发挥起决定性作用。基于此,本文旨在开发设计高效过渡金属硫、氮族化合物电催化材料,通过对其微观结构、表面组分以及结构缺陷等的设计,实现对催化剂材料表面活性位点的调控,提升改善过渡金属基纳米材料的电解水催化活性进而研究其电催化活性提升机制。采用前驱体间接转换的方法,通过硫化和高温处理实现了由微小二维纳米片在空心微米盘表面组装的Co_9S_8分级空心结构的构建。硫化过程中S~(2-)和Co~(2+)离子的不对等扩散速率,以及对层状结构前驱体Co-EG的间接转化是形成空心分级结构的关键因素。受益于空心结构和纳米片组装单元等自身结构优势,用于催化剂能够暴露大量的表面活性位点并且具有快速的电荷转移速率。因此Co_9S_8空心微米盘表现出优异的析氧催化活性,在电流密度为10 mA?cm~(-2)处的过电势低至278 mV,塔菲尔斜率为53 mV?dec~(-1)以及良好的稳定性。Co_9S_8中的Co是参与电催化析氧的活性位点,经恒电压(1.58 V vs.RHE)析氧20小时后S被O替代而Co_9S_8被转化成为CoO。为了进一步降低Co_9S_8的析氧过电位,将纳米片组装分级结构的结构优势继续拓展到与rGO复合。因此利用前驱体转化法设计合成了超薄Co_9S_8纳米片(3-4 nm)垂直紧密地生长在N,S原子掺杂rGO表面的叁维分级结构(Co_9S_8/N,S-rGO)。Co_9S_8/N,S-rGO在碱性介质中表现出显着的电催化析氧活性,在电流密度为10 mA?cm~(-2)下其过电位低至266 mV,塔菲尔斜率为75.5 mV?dec~(-1)。同时也表现出良好的析氢催化活性,仅需332.4 mV的过电位就能达到10 mA?cm~(-2)的析氢电流密度。这种基于超薄二维纳米片分级结构的电催化剂能够提供丰富的催化活性位点和缩短荷质传输路径,促进氧气加速析出。电解水析氢反应在碱性介质中比酸性介质中更复杂,目前还没有理想的非贵金属催化剂可适用于大规模应用。为此提出通过表面重构来构建全新高效MoP|S纳米粒子析氢电催化剂的方法。经周围空气中发生氧化,MoP|S纳米粒子表面形成的MoP-O_x化合物层在电催化过程中能溶于电解液,而S仍然保持还原态。因此经历电化学析氢后催化剂表面组分发生重构,表面拥有全新的催化活性中心和丰富的催化活性位点。表面重构后的MoP|S在碱性电解液中表现出更高的析氢性能,在85 mV过电位处达到10 mA?cm~(-2)的电流密度以及较低的塔菲尔斜率43 mV?dec~(-1)。这是由于表面重构过程能够调控MoP|S纳米粒子表面组分(更加富MoS),增加电化学活性面积并加快电子转移过程从而促进氢气析出。这一关于析氢反应的真实催化活性中心的探索工作非常有意义。研究催化剂的本质催化活性如何受到限制,并开发设计具有更高活性的催化剂对于未来氢能源的发展具有重要示范意义。此前文献报道钨基催化剂由于较强的H*吸附特性析氢活性差。本章中构筑了生长在多层碳纳米管上的氢氧化钴/含氮空位立方相WN纳米粒子(Co(OH)_2/c-WN_(1-x)),并研究了结构缺陷和界面的调控对析氢反应热力学的影响。这一拥有强界面相互作用与一定含量氮空位的复合结构在1 M KOH电解液中表现出非凡的电催化析氢活性,78 mV过电位处达到10 mA?cm~(-2)的电流密度和低塔菲尔斜率43 mV?dec~(-1)。理论计算结果分析催化剂中各组分的催化作用,其中Co(OH)_2能够加速水吸附和Volmer步骤中HO-H键断裂,是促进水吸附和水分解动力学的关键角色;c-WN_(1-x)为氢中间体的吸附和H_2生成提供了活性位点。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2019-06-01）
曹鹤,陈霄,梁长海[2]（2018）在《高效萘选择加氢制四氢萘Ni-Al金属间化合物催化剂》一文中研究指出萘广泛存在于煤液和柴油中,而四氢萘作为一种有用的高沸点溶剂,已广泛应用于涂料、油墨、医药等领域。萘高效转化为四氢萘,该工艺不仅可以提高燃料的稳定性,而且可降低有害固体颗粒的排放,符合绿色化工概念,有利于保护环境。利用强还原剂萘基锂在室温条件下于四氢呋喃中还原金属前体氯化镍和氯化铝,得到Ni-Al催化剂,通过角鲨烷高沸点溶剂于300℃回流后,利用正己烷和四氢呋喃洗涤、离心得到金属间化合物Ni_3Al,NiAl,NiAl_3催化剂。经过进一步的分析表征可知,Ni-Al金属间化合物中Ni元素分散均匀。Ni-Al系列(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20）
王震海[3]（2018）在《冷等离子体制备碳氮化合物催化剂及其光催化性能研究》一文中研究指出随着能源和环境问题的日益严峻,光催化技术已经受到了广泛的研究和关注,比如光解水反应、光降解有机污染物等;如何更高效的利用无尽的太阳能成了解决问题的关键。光反应催化剂在光催化反应中扮演着重要的角色,制备高效稳定的光催化反应催化剂具有重要的意义。g-C_3N_4作为一种非金属半导体材料,因其廉价、稳定以及对可见光响应的独特性质,已经被广泛的应用到可见光光催化反应体系之中。但是单纯的g-C_3N_4作为催化剂活性十分有限,在应用时,往往需要对g-C_3N_4进行改性处理以增强活性。同时,等离子体技术作为一种新型的技术手段也被应用到了催化剂的制备工艺中。本论文首先通过辉光放电等离子体还原方法制备了贵金属复合催化剂Pt/g-C_3N_4,通过XRD、TEM、SEM、UV-vis DRS、XPS等一系列表征手段对催化剂样品的晶体结构、微观形貌、元素组成和光吸收性能进行表征,并结合与其他还原方法的对比发现,辉光放电等离子体还原方法所制备的Pt/g-C_3N_4中Pt金属颗粒尺寸更小,分布更均匀;同时,本文中探究了不同的还原环境对Pt还原过程的影响等离子体还原机理,研究发现在辉光放电等离子体还原过程中,碱性的还原环境可以促进Pt的还原,从而提高Pt/g-C_3N_4的催化活性。实验中通过可见光(λ≥420 nm)条件下光解水制氢反应来评价所得样品的催化活性,结果表明,辉光放电等离子体还原方法制备的Pt/g-C_3N_4-P的产氢效率为30 umol/L,分别是H_2还原法和光沉积法制备样品的1.38倍和1.70倍;碱性的还原环境下制备的Pt/g-C_3N_4-P-OH产氢效率达到40.0 umol/L。其次,本论文通过介质阻挡放电等离子体处理方法制备了二维结构g-C_3N_4纳米材料,结合XRD、SEM、TEM、AFM、XPS、FTIR、UV-vis DRS、PL spectra等表征方法对所得产物的晶体结构、化学组成、微观形貌、厚度、比表面积等性质进行分析并得出了其生成的机理,结果表明,通过介质阻挡放电等离子体处理方法成功的将层状结构g-C_3N_4剥离为二维结构g-C_3N_4纳米薄片;同时,制备的二维结构g-C_3N_4纳米薄片在光吸收性能和光生载流子迁移效率上都有所提高。通过DBD等离子体制备的二维结构g-C_3N_4可以实现可见光(λ≥420 nm)条件下光解水制氢和罗丹明B(RhB)的降解。(本文来源于《天津大学》期刊2018-05-01）
左锐[4]（2018）在《过渡金属化合物催化剂合成、表征及光催化产氢性能研究》一文中研究指出人类文明的进化史就是能源发展史,从木炭能源造成的土地荒漠化到化石能源造成的空气污染,以及人类对能源越来越严重的需求,迫使我们寻找安全洁净可再生的新型能源。众所周知,太阳能对于人类来说近乎于取之不尽用之不竭的清洁能源,如何更加高效的利用太阳能成为了当下研究的热点,在诸多领域比如催化污染物降解、催化水分解等方面已经展现了极其广阔的应用前景。使用高效的催化剂可以让我们更加有效的利用太阳能,然而当前常用光催化剂大多使用贵金属,价格高昂,难以大规模的推广,研究廉价高效的光催化剂成为时下研究的热点。过渡金属基光催化剂由于其独特的电子轨道结构,种类繁多以及价格的相对便宜,储量高,经过合理的结构设计和优化,可以能达到Pt、Pd等贵金属光催化剂的的优异性能,吸引了催化材料研究者的目光。本文通过对过渡金属M(W、Co、)化合物的结构设计和调控,同时与制备CdS量子点进行复合形成复合光催化剂,硫化镉量子点被广泛用作光催化剂使用于光催化分解水产氢,由于它独特的电子和光学性质,适当的能带宽度让它在可见光下有很好的响应,因此我们应用了硫化镉量子点作为助催化剂来提高催化剂的产氢效率。使复合光催化剂的性能得到极大的提高,且能达到或超越Pt等贵金属的水平。本文的主要研究内容如下:以钨酸盐、硫酸铵等常见原料,通过简单的高压水热法制备即可得WO3纳米线形材料,随后利用水热法通过葡萄糖进行碳包覆,然后煅烧制备出WC一维线形光催化剂,利用制备的WC作为载体负载硫化镉量子点来研究产氢性能。为了产氢活性的提高,我们研究了最优制备方法和最佳使用量。在可见光下最优产氢结果可以达到1440.2μmol·h-1,远远超过常见贵催化剂。以六水合硝酸钴、二甲基咪唑为原料原料,通过一步水热法制备出花形氢氧化钴纳米催化材料,利用制备的Co(OH)2作为载体负载硫化镉量子点,成为新型高效催化剂来研究产氢性能,得到了氢氧化钴催化剂的最佳使用量。在可见光下最优产氢结果可以达到698.5μmol·h-1,是性能较为优异的催化剂。(本文来源于《合肥工业大学》期刊2018-02-01）
张怀章[5]（2017）在《基于锌钴化合物光催化剂的制备及其性能研究》一文中研究指出能源与环境问题早已成为阻碍人进步的难题,人们试图在各个领域寻求解决办法。作为绿色可持续的能源转化技术,光催化技术从发现至今一直成为科研工作者研究的热点,它不仅能够将太阳能转化为其他形式的能源(氢能等),还能利用太阳能降解大部分的污染物,开辟了两大问题同时解决的最好途径。在光催化剂中,水滑石结构的Zn(OH)_2和水镁石结构的β-Co(OH)_2具有较宽的能带宽度并且活性很差,在光催化上的应用受到限制,但是通过将这两种材料复合改性,就能将其应用于光催化领域。为了能够对光催化剂进行全面的应用,本文将微波辅助热合成的Zn(OH)_2/β-Co(OH)_2利用在光催化产氢和吸附有机染料方面;将煅烧的和吸附后煅烧的光催化剂利用在有机物降解方面;并对它们的活性进行评价,主要结论分为以下几项:(1)以微波辅助热法合成Zn(OH)_2/β-Co(OH)_2复合催化剂在紫外光下产氢,并通过改变一些条件(锌钴比例、微波反应温度、碱源、不同合成方法对比)对光催化剂Zn(OH)_2/β-Co(OH)_2在紫外光下产氢效果的影响。主要的创新点就是β-Co(OH)_2都是作为助催化剂,但是在本实验中作为光催化剂;并且Zn(OH)_2和β-Co(OH)_2有一定的协同作用促进了催化产氢。当锌钴比例为1:2,微波温度为120℃,NaOH为碱源以微波辅助热法合成的催化剂,以亚硫酸钠作为牺牲剂,紫外光下4 h产氢效果能达到67 mmol·h-1·g-1,具有不错的产氢活性和产氢稳定性。(2)微波辅助热法合成锌钴氢氧化物对阳离子染料(RhB和MB)有较好的的化学吸附作用;微波法合成的样品对MB的吸附量明显高于共沉淀法和水热法制备样品;并且当锌钴比例为1:1时Zn(OH)_2/β-Co(OH)_2样品对亚甲基蓝的吸附量最高,达到462.65 mg/g。(3)利用微波辅助热法的ZnO、β-Co(OH)_2和锌钴比例为1:2的Zn(OH)_2/β-Co(OH)_2在吸附有机染料MB后再进行煅烧并将煅烧后的样品应用于降解MB。在450℃的马弗炉中煅烧2 h后的叁个样品对有机染料MB都有降解效果;以ZnO与MB吸附-煅烧后的样品相比于其他样品具有较高的降解MB的活性,2 h内降解亚甲基蓝91%。(本文来源于《北京化工大学》期刊2017-06-01）
李冬冬,郜蕾,丁明珠,廉红蕾[6]（2016）在《磺化的聚(4-乙烯基吡啶)杂多化合物催化剂的制备及其酯化反应性能研究》一文中研究指出合成了聚(4-乙烯基吡啶)杂多化合物催化剂,并作为多相催化剂用于己二酸与正丁醇的酯化反应。采用TG、ICP、XRD和FT-IR等分析测试技术对催化剂组成和结构进行表征,结果表明,该催化剂具有高的热稳定性,杂多阴离子高度分散在聚合物表面。当反应温度为115℃,催化剂质量分数为2%,酸醇摩尔比为1∶3.3,带水剂甲苯质量分数为21%时,己二酸的转化率最高,可达95%,催化剂重复使用5次没有明显的活性降低,并且在使用过程中,催化剂结构保持不变。(本文来源于《现代化工》期刊2016年11期）
杨赛[7]（2016）在《叁元金属化合物催化剂的制备及光催化性能研究》一文中研究指出随着人类社会的快速发展,能源危机和环境污染这两个问题日益突出,不可再生能源储量日益锐减,寻求有效利用可再生能源的方法显得愈发迫切,近几十年,光催化剂受到人们的广泛关注和研究,光催化剂能有效光解水,得到清洁环保的氢气,同时光催化剂能有效降解污水中的有机大分子,能有效解决环境污染中的水污染问题。本论文以Ca In2S4和CuWO_4两种催化剂为主体,对它们的制备、改性方法以及光催化降解有机染料的应用性能进行了探究。一方面重点考察了不同表面活性剂加入量对Ca In2S4光催化剂控制合成的结构性能影响,另一方面制备出了g-C_3N_4/Ca In2S4、g-C_3N_4/CuWO_4两种复合光催化剂;采用一系列分析手段对光催化剂的晶体结构、形貌、化学组成、光学吸收性能、比表面积进行了表征。同时通过光催化降解有机染料溶液测试表征了光催化剂的光催化活性,结果发现改性后的光催化剂的光催化活性均有一定程度的提升。主要的研究内容如下:(1)以Ca(NO3)2·4H2O,In(NO3)3·4.5H2O和CH3CSNH2为原料,通过水热法合成Ca In2S4光催化剂,并且通过分别加入不同含量的表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮PVP,十六烷基叁甲基溴化铵CTAB对Ca In2S4进行控制合成。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)和BET比表面积测试(BET)对样品的晶体结构、形貌和光学性质进行了表征。根据实验结果分析可得,通过水热法合成的样品的纯度较高,加入一定量的表面活性剂能有效对Ca In2S4进行控制合成,改变其形貌,结构与光学性质。在可见光光照下,用制备的样品对罗丹明B(Rh B)溶液进行降解。(2)采用水热合成法制备了g-C_3N_4/Ca In2S4复合光催化剂,利用XRD、SEM、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外(FT-IR)、UV-Vis、BET等表征方式表征了样品的晶体结构、形态和光学性质。XRD结果表明通过水热合成法成功制得g-C_3N_4/Ca In2S4样品,并且g-C_3N_4的加入不会改变Ca In2S4晶型;观察SEM、TEM图片g-C_3N_4与Ca In2S4成功复合形成复合光催化剂;UV-Vis谱图说明了g-C_3N_4的加入可以略微降低Ca In2S4对可见光的吸收能力;催化降解Rh B结果表明g-C_3N_4/Ca In2S4复合光催化剂具有更强的催化性能,同时探讨了g-C_3N_4/Ca In2S4复合光催化剂样品高光催化活性的机理。(3)使用沉降法制备CuWO_4光催化剂前驱体,并在700℃下进行煅烧,得到CuWO_4样品,接着选取了g-C_3N_4作为复合的材料,使用化学吸附法制备g-C_3N_4/CuWO_4复合光催化剂,分别制备1 wt%g-C_3N_4/CuWO_4,3 wt%g-C_3N_4/CuWO_4,5 wt%g-C_3N_4/CuWO_4,7 wt%g-C_3N_4/CuWO_4,10 wt%g-C_3N_4/CuWO_4,最后对得到的样品进行XRD晶像、SEM形貌、UV-Vis图谱、红外光谱分析和光催化降解MB活性测试,最后确定了7 wt%是g-C_3N_4的最佳复合量,该条件下制备的g-C_3N_4/CuWO_4光催化性能最佳。(本文来源于《华南理工大学》期刊2016-05-20）
李冬冬[8]（2016）在《聚合物类杂多化合物催化剂的制备及其酯化反应性能研究》一文中研究指出杂多酸是一类无机高分子化合物,组成简单,结构确定,具有强酸性和氧化还原性。以其作为酸型、氧化-还原型或双功能新型催化剂已在工业生产方面有广泛应用,然而,增强催化剂的回收和重复使用性仍是一个亟待解决的问题。聚合物离子液体具有离子液体和聚合物的双重性质,如热稳定性高、结构多样、易被修饰等。将聚合物离子液体和杂多酸结合以制备聚合物类杂多化合物催化剂,可以很好的解决催化剂回收和重复使用性难的问题。本研究选用磷钨杂多酸为主要原料,分别与修饰的PEG、聚乙烯基咪唑类离子液体和聚乙烯基吡啶类离子液体结合制备聚合类杂多化合物,并将其用于己二酸与正丁醇的酯化反应,详细考察了各种有机阳离子对催化性能的影响,优化了反应条件。同时采用FT-IR、XRD、TG、元素分析等分析测试技术对催化剂的结构及组成进行表征。采用不同分子量的PEG和含不同烷基基团的咪唑结合作为阳离子,将其与磷钨酸阴离子结合制备聚乙二醇双核咪唑类杂多化合物催化剂。XRD、FT-IR、TG、元素分析结果表明,杂多阴离子高度分散在聚合物表面,二者以离子键结合,且保持了杂多阴离子的Keggin结构。该催化剂在酯化反应过程中表现出温度控制的相转移催化行为。详细考察了PEG分子量、咪唑环上碳链长度和阳离子取代杂多酸的质子数对催化剂酯化反应性能的影响。在所制备的系列催化剂中,[C8IM-PEG800-C8IM]0.5H2PW12O40具有最高活性。该催化剂适宜的酯化反应条件为:反应温度115℃,醇酸摩尔比为4.5:1,催化剂用量为酸质量的5%,带水剂甲苯用量为总反应体系质量的30%。在该条件下己二酸的转化率可达98.3%。[C8IM-PEG800-C8IM]0.5H2PW12O40催化剂具有优良的重复使用性和结构稳定性,重复使用6次依然保持较高的活性,且催化剂的结构基本不变。对N-乙烯基咪唑类离子液体进行均聚反应或通过DVB交联进行共聚反应制备聚合物,然后和磷钨酸结合以合成聚合物类杂多化合物催化剂。XRD、FT-IR、TG、元素分析表征结果表明,杂多阴离子因与聚合物中的每一个离子单元通过离子键结合而高度分散在聚合物表面,并且维持了杂多阴离子的Keggin结构。含-SO3H和-COOH等酸性基团的催化剂具有较高的催化活性,而交联的催化剂活性相对较差。Poly(VMPS)-HPW具有优良的催化活性、重复使用性和结构稳定性,重复使用5次后,己二酸转化率降低不超过8.0%。以磺化的聚乙烯基吡啶为阳离子,通过离子键和杂多阴离子结合,成功制备了聚乙烯基吡啶类杂多化合物P[VpyPs]-PW,且杂多阴离子的Keggin结构保持不变。该催化剂的酯化反应适宜条件为:反应温度115℃,醇酸摩尔比为3.3:1,催化剂用量为酸质量的2%,带水剂甲苯用量为反应体系总质量的21%,在该反应条件下己二酸的转化率可达95.0%。催化剂易回收使用,具有良好的重复使用性和结构稳定性,在重复使用5次之后依然具有较高的活性。(本文来源于《郑州大学》期刊2016-05-01）
宋晓静[9]（2016）在《有机配体功能化多孔材料负载磷钼杂多化合物催化剂的制备及烯烃环氧化性能》一文中研究指出环氧化合物是一类非常重要的有机合成中间体,广泛用于石油化工、精细化工等领域。烯烃催化环氧化反应是工业上生产环氧化合物的主要途径。设计和开发低成本、高收率的烯烃环氧化工艺一直是催化研究领域中的热点问题。迄今为止,已有多种氧化剂被用于烯烃环氧化过程,包括有机过氧酸、无机酸盐、烷基过氧化氢、过氧化氢和分子氧等。其中,氧气和过氧化氢(H_2O_2)因具有价廉易得、环境友好等特点被认为是较为理想的氧化剂。研究结果表明,多种类型杂多化合物(POM)催化剂对以H_2O_2或氧气为氧化剂的烯烃环氧化反应表现出优异的催化性能,具有良好的应用前景。然而,这类催化剂在反应体系中通常以均相的形式存在,不利于与产物进行分离、回收和循环利用。为解决这些问题,人们期望能够通过将POM负载到固体载体材料上,制备出含有POM的多相催化剂体系。基于这一思想,研究人员已经开展了大量的研究工作,并且已取得了一些显着进展,获得了一些具有较高催化活性和选择性的负载型POM催化剂体系。然而,负载型POM催化剂在氧化反应过程中仍普遍存在稳定性和循环性相对较差等问题,特别是在以双氧水为氧化剂的体系中,易于发生活性组份流失的现象。当前,针对以氧气(空气)或H_2O_2为氧化剂的烯烃环氧化反应,设计制备出催化活性和选择性更高、且稳定性更好的多相POM催化剂具有重要的科学意义和实际应用价值。基于上述情况,本论文主要围绕以氧气和H_2O_2为氧化剂的烯烃环氧化反应,开展了系列负载型杂多化合物催化剂的制备及催化性能等方面的研究工作。通过选用一些结构和组成较为新颖的有机配体功能化的多孔材料为载体,并结合不同的制备方法和策略,获得了几类性能较为优异的负载型杂多化合物催化剂。采用多种表征技术研究了催化剂的组成、结构和表面物理化学性质及杂多化合物-多孔材料载体间相互作用的情况,探讨了多孔载体中有机配体对催化剂活性中心性质(特别是稳定性)的影响及催化作用机制等问题。论文主要研究内容和结果概述如下:一.NH_2功能化SBA-15负载过渡金属取代的磷钼酸(PMA)催化剂的制备及烯烃环氧化反应性能研究以3-氨丙基-叁乙氧基硅烷(APTES)功能化的SBA-15为载体,制备出磷钼酸(PMo_(12))及过渡金属取代的磷钼酸(PMo_(11)M,M=Fe,Co,Cu)负载型催化剂,分别记为PMo_(12)/SBA和PMo_(11)M/SBA。各种表征结果证实有机氨的存在能够使杂多化合物均匀的分散在载体的表面和孔道中。通过以O_2为氧化剂、异丁醛(IBA)为共还原剂的烯烃选择氧化反应考察了催化剂的催化反应性能。结果表明:PMo_(11)Co/SBA和PMo_(11)Cu/SBA催化剂具有良好的催化活性,能在较低的温度下(40?C)实现对氧气的活化,并使烯烃转化为环氧产物。在多数情况下,PMo_(11)Co/SBA会表现出更高的催化活性,而PMo_(11)Fe/SBA及未取代的PMo_(12)/SBA的催化活性则较差。在反应过程中,IBA会首先被氧气氧化为过氧异丁酸,之后过氧异丁酸会被活化生成酰基过氧自由基,并将氧原子传递给烯烃,形成环氧化产物。不同类型PMo_(11)M/SBA催化剂在性能上的差异应主要归因于取代的过渡金属离子种类的不同。相比之下,Co取代的多酸应该更适合分解活化过氧异丁酸,从而使催化剂具有更高的催化活性。此外,PMo_(11)Co/SBA在乙腈中比在氯仿中表现出了较高的催化活性和稳定性,这可能是由于乙腈能够与PMo_(11)Co物种形成相对较强的配位作用,从而在一定程度上抑制了反应过程中生成的异丁酸对活性物种的降解作用,避免了活性组分的流失。另外,还考察了H_2O_2为氧化剂、乙腈作反应溶剂时PMo_(11)M/SBA催化剂的烯烃环氧化反应性能。结果表明,PMo_(11)Fe/SBA具有相对较高的催化活性,性能明显优于其他过渡金属取代的催化剂。然而,在测试的实验条件下,PMo_(11)Fe/SBA催化剂的稳定性还不十分理想,反应过程中活性组分有一定程度的流失。这表明在极性较强的H_2O_2/CH_3CN体系中,有机氨功能化的SBA-15载体与PMo_(11)M间存在的相互作用(静电作用)还不能使催化剂保持足够高的稳定性。二.叁苯基磷功能化的多孔有机聚合物负载的磷钼酸催化剂的制备及催化性能研究以叁苯基膦(PPh_3)功能化的多孔有机聚合物KAP为载体,制备了磷钼酸(PMA)负载型催化剂,记为PMA/KAP。各种表征结果证实PMA能够高分散在KAP载体表面和孔道中,并且PMA的基本结构特征在负载前后保持不变。催化反应评价结果表明,PMA/KAP催化剂对以H_2O_2为氧化剂的烯烃环氧化反应表现出较高的催化活性和选择性,且催化剂的活性及稳定性(循环性)受溶剂的影响很大。在H_2O_2/AN(乙腈)体系中,PMA/KAP催化剂的反应活性相对较低,且循环性很差;而在H_2O_2/EAC(乙酸乙酯)体系中,催化剂的活性相对较高,并且可循环使用多次,反应过程中没有发生活性组分明显流失的现象。进一步的表征结果证实,EAC作溶剂可以显着抑制催化剂表面的PMA与H_2O_2发生氧化降解的过程,从而避免了活性组分的流失。而当以AN作溶剂时,PMA易于同H_2O_2发生氧化降解作用,生成可溶解在反应体系中的(PO4[Mo O(O_2)2]4)3-物种,继而导致催化剂表面的活性物种迅速流失。KAP载体具有的叁维孔道结构及存在于表面/孔道中的大量的膦配体可以构成具有多重供电子能力的3D大配体。这种具有立体结构的大配体能够与引入的PMA簇产生多重弱配位相互作用(类似于多重的空间立体的电子效应),继而在一定程度上提高了PMA/KAP催化剂的结构稳定性。叁.叁苯胺功能化的多孔有机聚合物负载的磷钼酸盐催化剂的制备及催化性能研究通过FeCl_3引发的Friedel-Crafts反应,以FDA作为偶联剂将叁苯胺(TPA)交联聚合得到两种多孔有机聚合物POP-I(未引入其它linker)和POP-II(引入额外的苯作为linker)。分别以POP-I和POP-II作为载体制备出几种负载型杂多化合物催化剂,记为:HPMA/POP-I、Co PMA/POP-I、HPMA/POP-II和Co PMA/POP-II。各种表征结果表明两种POPs材料均具有微孔-介孔特征和较大的比表面积,POP-II的平均孔径相对较大;PMA盐高分散在POPs载体上且负载前后基本结构保持不变。通过以H_2O_2为氧化剂的烯烃环氧化反应考察了催化剂的性能,结果表明:几种负载型PMA催化剂均具有较高的催化活性和选择性;相比之下,以POP-II为载体制备的催化剂具有更高的稳定性,其中Co PMA/POP-II的稳定性最好,经多次循环使用后催化活性基本保持不变。这可能是由于引入额外的苯(Ph)可以在一定程度上调节载体材料的孔道大小及TPA中N原子的电子态,使POP-II更适合分散和稳定引入的PMA盐。POP-II材料具有较大的3D孔道结构使分散在骨架中的多个TPA配体构成具有立体空间结构的多齿配体,从而能够与引入的Co PMA簇建立多重相互作用。此外,与HPMA中的H+相比,Co PMA中Co~(2+)具有较多的空轨道,可以接受更多的来源于TPA配体的孤对电子,进一步加强了Co PMA与POP-II载体之间的配位相互作用,继而使Co PMA/POP-II表现出更高的稳定性。另外,还制备了Fe PMA/POP-II、Mn PMA/POP-II和Cu PMA/POP-II等催化剂,并将其用于H_2O_2为氧化剂的烯烃环氧化反应中。Fe PMA/POP-II和Mn PMA/POP-II的催化性能与Co PMA/POP-II基本相当。Cu PMA/POP-II的催化性能受溶剂类型影响很大。在AN和DMF(二甲基甲酰胺)中,Cu PMA/POP-II的催化活性很差;在1,4-二氧六环、乙醇、丙酮和二甲基亚砜等含氧溶剂中则表现出较高的催化活性。此外,与相应的均相催化剂体系进行对比研究结果表明,TPA能够与Cu PMA配位,并能显着提高催化剂对H_2O_2的活化能力。这可能是由于TPA配体具有较为独特的电子传输能力,这种特性在形成POPs材料后依然能够保持,从而有利于氧化反应过程中电子的转移和传递,使催化剂表现出较为优异的催化性能。(本文来源于《吉林大学》期刊2016-03-01）
孙珏麟[10]（2016）在《二氧化钛固载杂多化合物催化剂的制备及光催化性能》一文中研究指出通过磷钼酸H_7PMo_(12)O_(42)和邻菲罗啉C_(12)H_8N_2的溶液反应,生成杂多化合物,采用溶胶—凝胶法制备TiO_2为载体,采用浸渍法制备H_7PMo_(12)O_(42)—C_(12)H_8N_2/TiO_2固体杂多催化剂。实验结果表明,以TiO_2为载体负载杂多化合物催化剂,使催化剂的光利用范围扩展到可见光范围,催化活性也被提高。二氧化钛固载杂多化合物催化剂对甲基橙、酸性大红、罗丹明B均有较好催化降解活性,负载型催化剂易于分离,循环使用效果较好。(本文来源于《化工设计通讯》期刊2016年02期）
钴化合物催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
萘广泛存在于煤液和柴油中,而四氢萘作为一种有用的高沸点溶剂,已广泛应用于涂料、油墨、医药等领域。萘高效转化为四氢萘,该工艺不仅可以提高燃料的稳定性,而且可降低有害固体颗粒的排放,符合绿色化工概念,有利于保护环境。利用强还原剂萘基锂在室温条件下于四氢呋喃中还原金属前体氯化镍和氯化铝,得到Ni-Al催化剂,通过角鲨烷高沸点溶剂于300℃回流后,利用正己烷和四氢呋喃洗涤、离心得到金属间化合物Ni_3Al,NiAl,NiAl_3催化剂。经过进一步的分析表征可知,Ni-Al金属间化合物中Ni元素分散均匀。Ni-Al系列
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
钴化合物催化剂论文参考文献
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[7].杨赛.叁元金属化合物催化剂的制备及光催化性能研究[D].华南理工大学.2016
[8].李冬冬.聚合物类杂多化合物催化剂的制备及其酯化反应性能研究[D].郑州大学.2016
[9].宋晓静.有机配体功能化多孔材料负载磷钼杂多化合物催化剂的制备及烯烃环氧化性能[D].吉林大学.2016
[10].孙珏麟.二氧化钛固载杂多化合物催化剂的制备及光催化性能[J].化工设计通讯.2016
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