导读:本文包含了电荷迁移论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:电荷,催化剂,激发态,电子束,荧光粉,电晕,空间。
电荷迁移论文文献综述
范永军[1]（2019）在《钒铈共掺杂铌酸锂晶体中的极化子及电荷迁移机制研究》一文中研究指出铌酸锂是一种传统的多功能效应晶体材料,具有优异的压电、铁电、电光、声光及光折变等特性,在压电传感器、激光调制器、表面声波器件等方面得到广泛应用,成为少数经久不衰并不断开发新功能特性和应用领域的重要材料。光致吸收性质是铌酸锂晶体重要的光电特性之一,光致吸收是指激发光入射到晶体上,将陷阱能级上的电子或空穴载流子激发到导带,这些被激发的电子或空穴载流子落到能级上会造成准稳态能级上可以被激发的电子或空穴数目增加,从宏观上导致了某个波段吸收系数的增加。由于极化子是载流子迁移的载体,光致吸收现象通常与晶体中的极化子性质密切相关。同成分铌酸锂晶体中存在多种本征极化子,如铌自由小极化子、反位铌(NbLi)束缚小极化子和双极化子等多种电子极化子。变价金属离子掺杂进入铌酸锂晶格后,通常也能够捕获载流子形成极化子。这些极化子在捕获电子或者空穴的同时伴随较大的晶格畸变,并在带隙中引入陷阱能级。同时,外部掺杂极化子与本征极化子发生相互作用,能够影响带隙中陷阱能级的分布和载流子的迁移过程,进而影响晶体的光致吸收性质。因此,深刻理解电荷被极化子束缚和跃迁的行为以及电荷在陷阱能级之间的跃迁和迁移过程,对于深入了解晶体的光致吸收特性本质是非常重要的,对发展铌酸锂晶体诸多应用具有非常重要的意义。通常情况下,铌酸锂晶体中的外部掺杂极化子多为低价态掺杂离子,如Fe,而高价态金属离子掺杂引起的极化子行为研究则较少。高价态金属离子通常具有多种可变价态,更容易捕获多个电子形成电子极化子,且电子占据轨道的形式和能量也易发生变化,从而产生有趣的光学性质。钒(V)与Nb均为第五副族过渡金属,+5价,其掺杂进入铌酸锂晶格后和本征反位铌NbLi相比,是否具有类似的晶格占位、电子结构、极化子行为等,引起了我们的研究兴趣,是本论文研究的内容之一。此外,铈(Ce)可以与多种过渡金属离子实现共掺,在铌酸锂带隙中引入深浅不一的陷阱能级,这对于调控晶体对不同波长光的吸收和由此导致的电子的跃迁和迁移是非常重要的。因此,我们围绕钒、铈单掺杂和共掺杂铌酸锂晶体中的极化子以及电荷迁移机制开展研究,探讨其在带隙中引入的陷阱能级之间的深浅关系,获得极化子对电子的束缚行为,以及外部掺杂极化子与本征极化子的相互作用机理,进而分析电荷在钒铈掺杂铌酸锂晶体中的迁移机制,这将有助于理解掺杂LiNbO3晶体光学性质的来源。本论文基于第一性原理方法,针对钒、铈单掺杂以及二者共掺杂开展了系统的理论研究工作,研究它们在带隙中引入的陷阱能级性质、极化子的存在形式、结构及其捕获载流子的行为,探讨钒、铈掺杂对铌酸锂晶体光学性质的影响,揭示钒、铈掺杂铌酸锂晶体的电荷迁移机制。主要研究内容及结果如下:第一章绪论部分,主要介绍本论文的研究背景和意义。首先介绍了掺杂LiNb03晶体的应用研究进展和意义,然后详细阐述了LiNb03晶体中极化子以及电荷迁移的研究意义及现状,最后阐明本论文的选题意义和研究思路。第二章理论研究方法部分,详细介绍了密度泛函理论的基本原理、交换相关泛函及自洽场计算流程,并在此基础上介绍了本论文计算所使用的VASP量化软件包。第叁章,采用密度泛函理论研究了钒单掺杂铌酸锂的极化子行为,详细探讨了钒掺入铌酸锂中的稳定存在形式、弛豫结构、载流子捕获行为、在带隙中引入的陷阱能级特征等。研究表明,由于晶体中含有大量本征缺陷锂空位(VacLi),费米能级位于价带顶附近,当钒掺杂进入同成分铌酸锂晶体中时优先占据锂格点,形成钒取代锂(VLi)缺陷,并以+4价稳定存在,随着锂空位浓度降低,费米能级向带隙中间移动,+4价VLi缺陷能够同时捕获两个电子形成+2价缺陷,产生负U效应,同时钒开始占据铌格点形成钒取代铌(VNb)缺陷,并以中性态稳定存在;而当V掺杂进入SLN晶体中时,费米能级位于带隙中间,随着V掺杂浓度的增加,费米能级会向导带底方向移动,此时钒能够占据铌格点,并捕获电子发生从0价到-2价的缺陷价态转变。VLi缺陷捕获的两个电子均局域在VLi缺陷中心周围,只引起了最近邻氧八面体的膨胀,是典型的束缚小极化子,VLi继续捕获两个电子,形成中性VLi缺陷时也观察到了类似的束缚小极化子行为。与本征NbLi双极化子相比,由于小极化子的电子束缚能力相对较弱,被束缚的电子更易激发,进而导致电子—空穴复合所需的时间较短,因此对光的响应时间也较短,这与实验上观测到的现象是一致的,从而从微观角度为LiNbO3晶体的实际应用提供理论依据。第四章,进一步研究了钒与本征缺陷反位铌NbLi和锂空位VacLi的相互作用。研究表明,当VLi和NbLi共存于铌酸锂晶格中时,电子首先会被VLi小极化子束缚,分布于VLi和沿非极化方向近邻的Nb离子周围形成束缚双极化子;进一步捕获电子后,VLi与极化方向和非极化方向近邻的Nb离子均产生相互作用,并且均观察到双极化子行为。由此得出,VLi对电子的捕获能力要强于本征缺陷NbLi。此外,VLi极化子在CLN和SLN晶体中的存在形式是不同的,不同的极化子带来了陷阱能级深浅的变化以及电子束缚能力强弱的不同。由于电子从VLi小极化子转移到NbLi双极化子需要的时间较长,因此,V在SLN晶体中掺杂会具有更短的响应时间。在此基础上,我们进一步研究了钒与本征缺陷相互作用形成缺陷团簇的结构和性质。依据实验报道,我们构建了VLi4++NbLi4++8VacLi-、VLi4++4VacLi-VLi4++VNb0+4VacLi-叁种电中性的缺陷团簇模型,以体现钒掺杂浓度从低到高的变化。通过构建一系列可能的团簇构型并进行形成能的研究,最终得到了最稳定的团簇结构,缺陷团簇尺寸约2 nm,仍然保持C3对称性。电子结构分析表明,形成缺陷团簇对钒陷阱能级的影响很小,但是对导带底电子态贡献影响很大,尤其是对包含有NbLi和VNb的缺陷团簇而言,会在导带底引入d电子态,从而引起电子跃迁和光学性质的变化。第五章,研究了铈在铌酸锂晶体中的掺杂行为以及钒铈共掺杂铌酸锂的电荷迁移机制,系统分析了掺杂的晶体结构变化、载流子捕获行为、在带隙中引入的陷阱能级等。研究发现,铈优先取代锂格点并以+3价稳定存在,+3价CeLi缺陷能够捕获一个电子形成+2价缺陷,同时伴随着铈占据铌格点,形成-1价缺陷。CeLi3+在带隙中引入的缺陷能级主要由Ce的4f轨道贡献,属于浅能级,捕获一个电子后形成束缚小极化子。当VLi和CeLi共存于铌酸锂晶格中时,二者相互排斥,趋向分离,捕获两个电子后,电子主要局域在VLi缺陷中心周围,以小极化子的形式存在。与V单掺杂相比,钒铈共掺均取代Li位点时,VLi在带隙中引入深能级,CeLi引入浅能级,在两种不同能量的光辐照下,能量较高的光可以激发深能级的电子跃迁到导带或者浅能级,浅能级的电子在能量较低的光的作用下也可以被激发跃迁到导带;在导带中迁移的电子最终被深陷阱中心所捕获,进而引起电子跃迁和光学性质的变化。当VLi和CeNb共存时,同样在带隙中引入深浅不一的陷阱能级,CeNb的弛豫导致VLi陷阱能级向导带方向移动,并且Ce的能级变浅,进而引起的光吸收和电子跃迁与占据Li格点的情况有所差异。最后,综合考虑钒、铈掺杂以及本征缺陷在带隙中引入的缺陷能级,我们对电荷在钒铈共掺杂LiNbO3晶体中的电荷迁移机制进行了详细的分析讨论。第六章,总结归纳本论文的主要结论和创新点,并对下一步拟开展的工作进行了展望。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-30）
林苑[2]（2019）在《基于TiO_2和ZnS半导体的高析氢活性复合光催化剂制备及其界面光生电荷迁移研究》一文中研究指出太阳能是地球上能源组成的重要部分,人类对太阳能的利用已有约3000年的历史。受植物光合作用的启发,发展一种将太阳能直接转化为化学能进行储存的技术吸引了国内外研究者的广泛关注。其中直接利用半导体进行光催化分解水制氢是目前最清洁、最有应用前景的技术之一。本文以两种宽带隙半导体TiO_2和ZnS为研究对象,通过与金属、金属氧化物及硫化物的复合,提高其光催化析氢活性。本研究通过调控催化剂的复合方法及制备条件,结合催化剂结构表征和光电化学性能测试,探究复合催化剂结构与光催化制氢性能的关系;同时采用原位表征方法,从微观层面上分析光生电荷的转移特性与光催化制氢反应机制。论文主要研究内容和结论如下:(1)通过不同方法在半导体TiO_2表面负载Cu助催化剂,发现通过浸渍-焙烧法和化学沉积法负载在TiO_2表面的Cu助催化剂团聚现象较明显,严重限制其光催化制氢活性,而通过光沉积法负载的Cu助催化剂光催化制氢性能最佳。最佳的Cu负载量为1wt.%,在10 vol.%甘油水溶液中,其光催化制氢的产氢速率达到1.72 mmol·h~(-1)·g~(-1),是TiO_2的~120倍。表征分析发现,通过光沉积法负载的Cu助催化剂主要以CuO和Cu_2O两种氧化态的形式高度分散在TiO_2表面。窄带隙Cu_2O能与TiO_2形成典型的II型半导体异质结,在拓展TiO_2光谱响应范围的同时,促进了TiO_2中光生电子和空穴的分离;CuO能够通过界面电荷转移效应(IFCT)捕获TiO_2中的光生电子,还原成单质Cu,并有效降低TiO_2表面的析氢反应过电位。该研究为制备高活性的Cu助催化剂提供了新的设计思路和实验依据。(2)采用光沉积法在TiO_2表面负载Pt纳米颗粒,在最佳负载量(2 wt.%)的条件下,Pt/TiO_2在10 vol.%甘油水溶液中的光催化产氢速率达到7.87 mmol·h~(-1)·g~(-1)。在光催化全解水反应中,Pt的最佳负载量为1 wt.%,在反应前4 h的平均产氢(H_2)、产氧(O_2)速率分别为99和48?mol·g~(-1)·h~(-1)。但是,H_2和O_2的产生速率在反应一定时间(3~4 h)后会急剧地下降,这是因为Pt中光激发的热电子传导至TiO_2,将其表面吸附的O_2原位还原为活泼的O_2~-,加快水分解逆反应的进行。为了抑制水分解逆反应,在TiO_2表面设计一层CuO_(1-x),然后在其上负载Pt,制备了一种新的Pt/CuO_(1-x)/TiO_2催化剂。结果表明CuO_(1-x)的引入,不仅有效地抑制了反应过程中水分解逆反应,还进一步提高了Pt/TiO_2光催化全解水性能。引入1 wt.%的CuO_(1-x)后,Pt/CuO_(1-x)/TiO_2的光催化全解水产氢、产氧速率分别达到185和88?mol·g~(-1)·h~(-1)。通过原位实验的设计和表征,探究了CuO_(1-x)在反应过程中的重要作用。该研究为高效、稳定的光催化全解水反应体系的设计提供了新的设计思路和实验方法。(3)通过简单的离子交换法制备CuS修饰的ZnS纳米球,探究CuS的存在形式对光催化制氢性能的影响,发现CuS主要起光催化析氢助催化剂的作用。不同的负载量和水热温度都会影响Cu~(2+)在ZnS中的分布。在0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液反应体系中,CuS的最佳负载量为2 wt.%。随着水热温度的升高,ZnS的结晶度不断提高,构成ZnS的纳米微晶颗粒尺寸逐渐增大,最优的水热温度为180 ~oC。在最佳的负载量和最优的水热条件下,CuS/ZnS光催化产氢的平均速率为2.9 mmol·g~(-1)·h~(-1),是ZnS的5.5倍。表面负载的CuS通过界面电荷转移(IFCT)效应能够有效分离ZnS中的光生电子和空穴,从而提高其光催化制氢活性。然而,扩散至ZnS体相中的Cu~(2+)会成为光生电子和空穴的复合中心,不利于光生载流子的分离,从而降低光催化制氢活性。(4)通过简单的水热法在CdS纳米棒表面包覆ZnS构建CdS/ZnS核/壳结构,探究复合结构中光生电荷的运动和氧化半反应在CdS和ZnS两种催化剂表面的效率。包覆ZnS后,CdS在0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液反应体系中的可见光光催化制氢性能明显提高。通过调控CdS与ZnS的比例(Cd/Zn),探究复合材料的最优组成,当Cd/Zn=1时,CdS/ZnS在可见光下光催化制氢性能最佳,在0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液中产氢速率为9.7 mmol·g~(-1)·h~(-1),表观量子产率(AQY)达到10.6%。通过原位光照的表面KPFM表征,推导出CdS在光照过程中产生的空穴能够有效转移至ZnS壳层上,提高了光催化剂的活性和稳定性。比较催化剂在两种牺牲剂体系(0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液和5 M NaOH-10 vol.%甘油水溶液)中的光催化制氢活性,发现牺牲剂在ZnS表面的氧化反应效率要高于在CdS表面,因此ZnS的包覆能有效促进CdS中光生电子-空穴的分离,提高其光催化制氢反应效率。该研究为设计高效、稳定的光催化制氢体系提供了实验依据和理论基础。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-04-09）
平兆艳,周薇薇,郑庆华,赵旺[3]（2019）在《电荷迁移态敏化Ba_3Gd_2WO_9:Eu~(3+)红色荧光粉的光学性能》一文中研究指出采用高温固相法制备了一系列不同Eu~(3+)掺杂浓度的Ba_3Gd_2WO_9:Eu~(3+)红色荧光粉,并对其结构、形貌、光致发光以及电致发光特性进行了研究。结果表明:Eu~(3+)的~7F_0→~5L_6激发带坐落在O~(2–)→W~(6+)电荷迁移带的肩部,后者有效提高了395 nm处激发线宽与强度;在近紫外光激发下,~5D_0→~7F_2电偶极跃迁与~5D_0→~7F_1磁偶极跃迁强度相当,反映出Eu~(3+)同时占据具有中心和非中心对称的多个结晶学格位。根据荧光强度与掺杂浓度的变化趋势,确定出最佳Eu~(3+)掺杂量为50%(摩尔分数),并得出浓度猝灭是由Eu~(3+)间电偶极-电偶极相互作用引起;利用~5D_0–电荷迁移态共振跃迁模型分析了荧光温度猝灭行为,并计算得到热活化能为0.367 3 eV。将此荧光粉涂覆在近紫外LED芯片上,得到了性能优良的红光和白光LED灯珠。(本文来源于《硅酸盐学报》期刊2019年04期）
王洪杰,吕玲玲,张粟,冯婧,庞然[4]（2017）在《通过改变基质阳离子半径使O~(2-)→Eu~(3+)电荷迁移带红移》一文中研究指出采用高温固相法在1 300℃合成了A_(0.98)Nb_2O_6∶Eu_(0.02)(A=Ca,Sr,Ba)荧光粉。X射线衍射(XRD)的结果表明烧结后得到的产物为纯相。利用稳态荧光光谱(PL)和漫反射光谱(DRS)对A_(0.98)Nb_2O_6∶Eu_(0.02)(A=Ca,Sr,Ba)的发光性质进行了研究。结果表明A_(0.98)Nb_2O_6∶Eu_(0.02)(A=Ca,Sr,Ba)荧光粉可以发射Eu~(3+)的特征红光,光强度按Ca Nb_2O_6>Sr Nb_2O_6>Ba Nb_2O_6从大到小排列。激发光谱中可以观察到Eu~(3+)离子的电荷转移跃迁(CT)和f-f跃迁吸收。其中CT吸收峰因基质阳离子半径的增大而发生了较大程度的红移,从270 nm红移到了330 nm。(本文来源于《发光学报》期刊2017年11期）
杨阳,韩克利[5]（2017）在《主/客配位笼状超分子的激发态动力学:全时尺度瞬态光谱揭示核/壳电荷迁移》一文中研究指出本研究工作利用稳态的吸收和发射光谱结合时间分辨光谱技术,定量地给出了一种笼状超分子(CC)的激发态光物理特性,通过DFT/TDDFT量子化学计算的手段,我们发现CC存在一种新型可见光触发的内核coronene向外壳cage的电荷转移过程,我们命名为core-to-cage charge transfer(CCCT)。CCCT产生了在可见光区的强吸收效应,拓展了光敏剂分子的响应光谱区间,同时,可见光照射产生的激发态CC以极高的(本文来源于《第十五届全国化学动力学会议论文集》期刊2017-08-18）
于梦舟,周思,刘洋,王治宇,周涛[6]（2017）在《用于长寿命锂-空气二次电池的铁-碳纳米管纳米电缆结构电化学催化剂及其电荷迁移增强机制（英文）》一文中研究指出锂-空气二次电池是当前能量密度最高的二次电池体系之一,高效阴极催化剂的创制构筑是构筑高性能锂-空气电池的关键技术之一.本文基于简便易行的全固相热解反应,设计构筑了一种具有纳米电缆结构的新型铁-碳纳米管电化学催化剂.第一性原理计算表明碳纳米管与其内部包覆的铁纳米棒之间的电荷迁移与协同分布效应可有效促进氧气在碳纳米管表面的化学吸附与转化.得益于此,基于其的锂-空气电池在限制比容量为600 mA h g~(-1)时,循环寿命可达270次,基于此催化剂与固态放电产物(Li_2O_2)总质量的电极比能量可达2120–2600W h kg~(-1).本研究为锂-空气二次电池用高性能阴极催化剂的开发提供了有效途径.(本文来源于《Science China Materials》期刊2017年05期）
安大炜[7]（2017）在《针—板电晕放电特性及空间电荷迁移规律研究》一文中研究指出电晕放电是局部放电的典型放电形式,在电力系统的绝缘故障问题中频繁发生。电晕放电典型放电模型为针板、棒板放电模型,通过研究这一简化模型可以减少空间电荷分布的复杂性带来的诸多问题,从而更好得理解电晕放电物理过程,得到更符合实验现象的分析结果。电子崩持续时间极短,传统脉冲电流法检测频带低,无法反应放电瞬时特性,并且在放电重复率较高时脉冲发生重迭影响放电量的计算结果。利用与空气电晕放电信号频带匹配的高频无感电阻,通过串联检测回路及高存储高采样率示波器进行放电信号的采集,不但能够得到放电量及放电时间间隔的精确测量结果,也能在ns级别研究单次放电电子崩的瞬时特性;脉冲间的关系主要由迁移区空间电荷决定,由于低频交流电压交变时间远小于空间电荷的迁移时间,因此低频交流电压与直流电压作用下的正负电晕放电特征相同,低频交流作用下的电晕放电可以近似看作是不同直流电压下的电晕放电,当外加电压的变化频率与空间电荷的迁移时间相近时,放电特性将受到表面场强及空间电荷场强的共同影响而改变;由于正负电晕由于电子崩发展方向相反,高频下的单次放电波形存在极大的差异,而在相同电极间距及电压作用下,迁移区离子的运动状态相似,因而正负电晕脉冲间的关系存在一定的共性。深入分析正负电晕放电特征对解决不均匀电场下气体放电空间电荷迁移规律争议性问题具有重要意义。随着直流负电晕Trichel脉冲频率的增大,间隙可能存在多个负离子云团。负离子云团的迁移量与迁移时间及对下一次放电的影响程度并没有文章进行精确的推到与计算。本文基于时间等待恢复模型,通过脉冲幅值及脉冲时间间隔的统计数据计算了单次脉冲放电量及其产生的空间电荷在迁移区的迁移特征和对针尖场强的影响,解释了负电晕脉冲幅值、重复率与迁移区负离子迁移过程的关系,并研究了高频纹波作用下由于空间电荷影响导致的负电晕的相位迁移特征。通过实验分析了不同曲率半径针尖及间隙长度对负电晕脉冲的影响,验证空间电荷的迁移规律。利用高频无感检测电阻测得的正电晕单次脉冲对应的放电量比负电晕单次放电量大一个数量级,计算得到迁移区正离子的畸变场强与外加场强在相同数量级,迁移区的正离子将显着影响下一次放电,使得正电晕放电更倾向于清除迁移区的正离子。因此正电晕存在一个特征放电重复率,对应一次放电正离子的迁移时间。另外,利用高频无感电阻得到的正脉冲单次波形存在一个二次峰值,与脉冲首峰间隔约0.05us,分析了正电晕在电离瞬间可能存在的二次过程。电晕放电产生的空间电荷不仅在电场力的作用下作迁移运动,而且由于离子浓度及离子间相互作用使得迁移区的离子向周围空间扩散。在单一极性电晕放电持续作用后,空间中将存在一定浓度的相同极性的空间电荷。在密闭空间中这种环境空间电荷将在电极极性反转时对放电产生明显的影响,对于这一过程很少有文献提到,本文初步对环境空间电荷影响下的静电场针板电晕放电进行了实验分析。(本文来源于《重庆大学》期刊2017-04-01）
赵天琦,石文,王冬,帅志刚[8]（2016）在《对甲胺铅碘钙钛矿CH_3NH_3PbI_3的电荷迁移率的第一性原理研究》一文中研究指出本文利用第一性原理方法研究了四方和立方甲胺铅碘钙钛矿体系CH_3NH_3PbI_3的电荷输运性质。考虑了声学声子散射和带电杂质散射两种散射机制对其电荷输运性质的影响。最大的形变势常数(~5 eV)与石墨烯的相近。在声学声子的散射作用下,空穴的迁移率大于电子迁移率,并且达到几千cm~2V~(-1)s~(-1)。杂质浓度为10~(18) cm~(-3)时,杂质散射占主导作用,并且使电子和空穴迁移率分别降低至101 cm~2V~(-1)s~(-1)和72.2 cm~2V~(-1)s~(-1)。高的电荷迁移率保证了电荷具有长的自由程。这个工作表明了通过控制CH_3NH_3PbI_3中的杂质浓度,可以得到具有简单结构和高效率的甲胺铅碘钙钛矿太阳能电池~([1])。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第十八分会：电子结构理论方法的发展与应用》期刊2016-07-01）
郭世忠,张冶文,赵晖,郑飞虎,安振连[9]（2016）在《用电子束辐照注入电荷包研究低密度聚乙烯中的电荷迁移率》一文中研究指出通过研究外加电场强度50k V/mm以下低密度聚乙烯中的空间电荷包行为,使用一种多层结构的受辐照的双面粘贴聚氟乙烯薄膜低密度聚乙烯样品,通过电子束辐照在样品内部形成"波包"分布,在外加电场强度较低时形成电荷包,使用激光压力波法监测电荷包迁移。结果表明,以电荷包峰值位置为参考点,在样品内实际电场下电荷包平均迁移率分布范围为(0.17~3.01)×10?15m2/(V·s)。通过对不同外加电场强度下的空间电荷包行为的研究得到,电荷包迁移速率与电场强度关系符合负微分迁移率假设模型,从而证明了在较低的电场强度下负微分迁移率模型的正确性。(本文来源于《电工技术学报》期刊2016年10期）
关百杰[10]（2016）在《有机分子电荷迁移率各向异性的第一性原理研究》一文中研究指出鉴于微电子科技的迅猛发展,使用半导体器件的地方也越来越多,与此,传统无机半导体器件的不足也慢慢显现出来,如在制备技艺上异常繁杂,制备过程所需求的条件也异常的高并且成本非常的高。研究者们为了消除无机半导体的问题,不断探究新型的器件材料,最终发现可以良好的消除上面问题的器件就是有机半导体器件,它能够取代无机半导体器件,作为新型的光电子器件。此类有机器件拥有需多优势,例如成本廉价,柔韧性良好,技艺简易,适用于大范围制造。是以,有机半导体器件已为目前研究者探究的热门。本文主要采用量子化学理论中的密度泛函理论对N,N'-butyl-3, 4,9,10-perylenediimide (PDIB)系列分子的电荷迁移率以及激发态性质进行研究,分别计算出PDIB. PDIB-20Ph有机分子的迁移率以及PDIB、PDIB-20Ph和 PDIB-40Ph分子的振子强度、垂直电离势、绝热电离势、垂直电子亲和、绝热电子亲和等性质,画出了叁种分子体系的吸收光谱。首先通过对PDIB以及PDIB-20Ph分子迁移率的研究,发现这两种分子都是空穴迁移率大于电子迁移率,其中PDIB分子空穴最大迁移率可达电子最大迁移率的94倍。其次,通过对比PDIB以及PDIB-20Ph分子的空穴迁移率,发现在PDIB含苯氧基的衍生物中,苯氧基环在邻近堆积列中起到的是逆电流器的作用。再次,通过研究苯氧基对PDIB系列分子光学性质的影响,对比PDIB、 PDIB-20Ph 和 PDIB-40Ph分子的振子强度以及吸收光谱,发现随着分子体系中苯氧基的增加,振子强度在逐渐减弱,吸收光谱发生明显的红移现象。最后,通过PDIB、PDIB-20Ph 和 PDIB-40Ph分子VIP、 AIP、 VEA、 AEA的对比,发现电子亲和(IP)的值随着苯氧基的增加在不断地减小。而对于PDIB-40Ph分子,电离势(EA)不但没有减小反而增加了,我们猜测这可能是给PDIB分子增加了4个苯氧基引起PDIB分子发生了空间扭转,导致分子的性质发生了部分变化。从对PDIB系列分子光学性质的研究可以看出,随着体系中苯氧基的增加,体系的光学性质在不断地减弱。这再次印证了在含苯氧基的衍生物中,苯氧基环在临邻近堆积列中起到的是逆电流器的作用。(本文来源于《辽宁大学》期刊2016-05-01）
电荷迁移论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
太阳能是地球上能源组成的重要部分,人类对太阳能的利用已有约3000年的历史。受植物光合作用的启发,发展一种将太阳能直接转化为化学能进行储存的技术吸引了国内外研究者的广泛关注。其中直接利用半导体进行光催化分解水制氢是目前最清洁、最有应用前景的技术之一。本文以两种宽带隙半导体TiO_2和ZnS为研究对象,通过与金属、金属氧化物及硫化物的复合,提高其光催化析氢活性。本研究通过调控催化剂的复合方法及制备条件,结合催化剂结构表征和光电化学性能测试,探究复合催化剂结构与光催化制氢性能的关系;同时采用原位表征方法,从微观层面上分析光生电荷的转移特性与光催化制氢反应机制。论文主要研究内容和结论如下:(1)通过不同方法在半导体TiO_2表面负载Cu助催化剂,发现通过浸渍-焙烧法和化学沉积法负载在TiO_2表面的Cu助催化剂团聚现象较明显,严重限制其光催化制氢活性,而通过光沉积法负载的Cu助催化剂光催化制氢性能最佳。最佳的Cu负载量为1wt.%,在10 vol.%甘油水溶液中,其光催化制氢的产氢速率达到1.72 mmol·h~(-1)·g~(-1),是TiO_2的~120倍。表征分析发现,通过光沉积法负载的Cu助催化剂主要以CuO和Cu_2O两种氧化态的形式高度分散在TiO_2表面。窄带隙Cu_2O能与TiO_2形成典型的II型半导体异质结,在拓展TiO_2光谱响应范围的同时,促进了TiO_2中光生电子和空穴的分离;CuO能够通过界面电荷转移效应(IFCT)捕获TiO_2中的光生电子,还原成单质Cu,并有效降低TiO_2表面的析氢反应过电位。该研究为制备高活性的Cu助催化剂提供了新的设计思路和实验依据。(2)采用光沉积法在TiO_2表面负载Pt纳米颗粒,在最佳负载量(2 wt.%)的条件下,Pt/TiO_2在10 vol.%甘油水溶液中的光催化产氢速率达到7.87 mmol·h~(-1)·g~(-1)。在光催化全解水反应中,Pt的最佳负载量为1 wt.%,在反应前4 h的平均产氢(H_2)、产氧(O_2)速率分别为99和48?mol·g~(-1)·h~(-1)。但是,H_2和O_2的产生速率在反应一定时间(3~4 h)后会急剧地下降,这是因为Pt中光激发的热电子传导至TiO_2,将其表面吸附的O_2原位还原为活泼的O_2~-,加快水分解逆反应的进行。为了抑制水分解逆反应,在TiO_2表面设计一层CuO_(1-x),然后在其上负载Pt,制备了一种新的Pt/CuO_(1-x)/TiO_2催化剂。结果表明CuO_(1-x)的引入,不仅有效地抑制了反应过程中水分解逆反应,还进一步提高了Pt/TiO_2光催化全解水性能。引入1 wt.%的CuO_(1-x)后,Pt/CuO_(1-x)/TiO_2的光催化全解水产氢、产氧速率分别达到185和88?mol·g~(-1)·h~(-1)。通过原位实验的设计和表征,探究了CuO_(1-x)在反应过程中的重要作用。该研究为高效、稳定的光催化全解水反应体系的设计提供了新的设计思路和实验方法。(3)通过简单的离子交换法制备CuS修饰的ZnS纳米球,探究CuS的存在形式对光催化制氢性能的影响,发现CuS主要起光催化析氢助催化剂的作用。不同的负载量和水热温度都会影响Cu~(2+)在ZnS中的分布。在0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液反应体系中,CuS的最佳负载量为2 wt.%。随着水热温度的升高,ZnS的结晶度不断提高,构成ZnS的纳米微晶颗粒尺寸逐渐增大,最优的水热温度为180 ~oC。在最佳的负载量和最优的水热条件下,CuS/ZnS光催化产氢的平均速率为2.9 mmol·g~(-1)·h~(-1),是ZnS的5.5倍。表面负载的CuS通过界面电荷转移(IFCT)效应能够有效分离ZnS中的光生电子和空穴,从而提高其光催化制氢活性。然而,扩散至ZnS体相中的Cu~(2+)会成为光生电子和空穴的复合中心,不利于光生载流子的分离,从而降低光催化制氢活性。(4)通过简单的水热法在CdS纳米棒表面包覆ZnS构建CdS/ZnS核/壳结构,探究复合结构中光生电荷的运动和氧化半反应在CdS和ZnS两种催化剂表面的效率。包覆ZnS后,CdS在0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液反应体系中的可见光光催化制氢性能明显提高。通过调控CdS与ZnS的比例(Cd/Zn),探究复合材料的最优组成,当Cd/Zn=1时,CdS/ZnS在可见光下光催化制氢性能最佳,在0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液中产氢速率为9.7 mmol·g~(-1)·h~(-1),表观量子产率(AQY)达到10.6%。通过原位光照的表面KPFM表征,推导出CdS在光照过程中产生的空穴能够有效转移至ZnS壳层上,提高了光催化剂的活性和稳定性。比较催化剂在两种牺牲剂体系(0.5 M Na_2S-0.5 M Na_2SO_3水溶液和5 M NaOH-10 vol.%甘油水溶液)中的光催化制氢活性,发现牺牲剂在ZnS表面的氧化反应效率要高于在CdS表面,因此ZnS的包覆能有效促进CdS中光生电子-空穴的分离,提高其光催化制氢反应效率。该研究为设计高效、稳定的光催化制氢体系提供了实验依据和理论基础。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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