第一性原理研究Ti3AlC2中嬗变原子（H/He）的协同效应

论文摘要

在过去的20年中,对一类三元层状化合物Mn+1AXn（MAX）相进行了大量研究,其中n=1,2,或3,M是早期过渡金属,A是第三主族或第四主族元素,X是碳或者氮元素。由于结构特征,MAX相具有一些优异的性能,结合了陶瓷和金属的优点,如低密度,高强度和模量,良好的高温稳定性,高导热性和导电性,优异的抗热震性和高温抗氧化性。因此,MAX相化合物具有广泛的技术和工程应用,特别是MAX相可能成为未来核反应堆中高温结构材料和保护涂层的候选者。在目前的工作中,我们运用了第一原理计算研究H和He杂质在与Ti3AlC2中空位的协同效应,研究了Hn-He-VA1复合物（n≤4）和He-He/He-H/H-H相互作用的结构和稳定性。模拟结果发现在Ti3AlC2完美晶胞中杂质H原子倾向于占据具有最低形成能的四面体位置（Itetr-3）,形成能为-3.51eV;而He原子更喜欢占据八面体位置（Ioct-4）,形成能为2.95eV。在Ti-Al开放空间层中,间隙H原子的形成能遵循Eftetr<Efoct<Efhex1<Efhex2。然而,He原子在间隙位处形成能从小到大依次为Efoct<Eftetr<Efhex1<Efhex2。在具有预先存在A1空位的Ti3AlC2中,He原子的最有利位点位于空位近邻的tetr位点,同时H原子优先偏离空位中心,沿着竖直方向偏离空位中心1.3A。在A1 空位内,He-H（2.25A）和 H-H（2.67A）距离明显大于He-He（1.93A）。He-H和He-He表现出弱吸引力的相互作用,但在H-H相互作用中发生弱排斥。He-VA1复合物可以有效地稳定少数H原子,导致形成H-He杂化气泡,而He原子随后抑制H原子的进一步聚集并阻止由H-He杂化气泡引起材料的氢脆和体积肿胀。这个结果源于两个方面:一方面,He原子更喜欢与Ti3AlC2中的缺陷（特别是空位）结合形成He-缺陷团簇,其阻止H2分子的形成,并有效地抑制H气泡的形成。另一方面,H和Ti3AlC2中的He-空位缺陷簇之间的强烈吸引驱动H原子向He原子的偏析,导致近原子区域中He原子周围的H原子的积累,这限制了 H原子渗透到块体中的深度。这两种不同的机制有助于抑制Ti3AlC2中的H成泡。最后,当聚变反应堆中嬗变反应产生杂质H和He原子时,将发生协同效应。H-He杂化气泡的形成可以阻止氢脆和体积膨胀。我们的理论结果不仅有助于说明H/He气泡的成核机理和Ti3AlC2在辐照下H/He脆化的起因,而且有助于在核工业领域Ti3AlC2基材料的设计和改进。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
•   1.1 研究背景及意义
•   1.2 核聚变反应堆
•   1.3 核反应堆材料面临的挑战与机遇
• 3AlC₂介绍'>  1.4 MAX相材料Ti₃AlC₂介绍
•   1.5 本论文主要工作
• 2 理论方法
•   2.1 第一性原理（First principles）
•     2.1.1 玻恩-奥本海默近似
•     2.1.2 单电子近似（Hartree-Fock近似）
•   2.2 密度泛函理论
•     2.2.1 Hohenberg-Kohn定理
•     2.2.2 Kohn-Sham方程
•     2.2.3 两种常用的交换关联泛函
•   2.3 赝势平面波方法
•     2.3.1 平面波基组
•     2.3.2 赝势和赝波函数
•     2.3.3 形状一致赝势和能量一致赝势
•   2.4 计算软件介绍
•   2.5 本章小结
• 3AlC₂中H和He杂质的行为'>3 Ti₃AlC₂中H和He杂质的行为
•   3.1 引言
•   3.2 计算方法和物理模型
• 3AlC₂中H/He杂质原子的行为'>  3.3 Ti₃AlC₂中H/He杂质原子的行为
•     3.3.1 H/He原子间隙位处稳定性分析
•     3.3.2 HV/HeV团簇稳定性分析
•   3.4 本章小节
• 3AlC₂中H-He协同效应'>4 Ti₃AlC₂中H-He协同效应
•   4.1 单个H原子在He-空位团簇中的稳定性
•   4.2 H原子在He-空位团簇中的捕获
•   4.3 本章小结
• 5 结论与展望
• 参考文献
• 攻读硕士硕士学位期间发表的学术论文
• 致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 柳佳佳

导师: 苟学强

关键词: 第一性原理,杂质原子,形成能,协同效应

来源: 西北师范大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅱ辑

专业: 物理学,核科学技术

单位: 西北师范大学

分类号: O571.4

总页数: 57

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