导读:本文包含了原子簇论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:原子,选择性,负载量,结构,咪唑,贵金属,大连。
原子簇论文文献综述
包琳泉,赵成成,李圣刚,祝艳[1]（2019）在《原子精度的钯原子簇催化硝基苯和苯甲醛反应制备苯甲酰胺（英文）》一文中研究指出金属纳米颗粒催化剂在现代化学工业及相关催化领域研究中具有至关重要的地位,然而常规纳米颗粒催化剂的一个主要问题是尺寸多分散,导致难以在原子水平上精确控制其活性物种结构,从而阻碍在原子水平上建立精准的催化剂结构与性能之间的对应关系.因此,人们极需构筑和研究新型具有原子精度的催化材料.具有确定原子数目和精确结构的金属原子簇往往呈现出类似于分子的行为和特殊的电子结构,是一种介于均相与多相之间的结构精准的新型催化剂,其催化性能能够从原子水平上真正反映催化剂结构的影响,提供催化作用本质的清晰信息,对理解催化剂构效关系有重要意义,可以解决常规催化剂所面临的一些难题.本文报道了一种原子精度的Pd_3原子簇催化剂,它在催化硝基苯和苯甲醛一锅法合成苄叉苯胺的反应中表现出比常规的Pd纳米颗粒催化剂更优异的性能.Pd_3原子簇催化剂可以高效地把硝基苯和苯甲醛转化为部分氢化产物(苄叉苯胺),而Pd纳米颗粒催化此反应得到完全氢化的产物(苄基苯胺).实验研究表明,苄叉苯胺更容易从Pd_3原子簇催化剂表面脱附,从而抑制了苄叉苯胺的进一步加氢,并提高了Pd_3原子簇催化剂对苄叉苯胺的选择性.密度泛函计算进一步证实了苄叉苯胺与Pd_3原子簇的相互作用比较弱,苄叉苯胺更容易从Pd_3原子簇上脱附,从而避免了其进一步加氢生成苄基苯胺,这与Pd纳米颗粒表面的催化性质截然不同.综上所述,我们报道了一种高效且易于回收的Pd_3原子簇催化剂,并将其用于催化硝基苯和苯甲醛一锅法高效合成苯甲酰苯胺.Pd_3原子簇对此反应表现出了极高的反应活性并对部分氢化产物苄叉苯胺有极高的选择性,而Pd纳米颗粒催化剂则更加有利于生成完全加氢产物苄基苯胺.基于实验和理论计算研究,我们确认了两种催化剂上反应物的吸附和反应的不同特性是导致其不同催化行为的主要原因.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年10期）
侯文华[2]（2019）在《异原子占据Ag原子簇的中心核用于催化CO_2转化》一文中研究指出具有确定原子数目和精确结构的金属原子簇,呈现类似分子的行为和特殊的电子性质,与其外围配体共同作为催化剂时,是一种介于均相与多相之间的新型催化剂,能够从原子水平上真正反映催化剂结构对其性能的影响,为催化研究提供更本质的清晰信息,对结构与催化性能的准确关联具有重要意义1–3。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年05期）
柴晓琪[3]（2019）在《精确结构Ni_6原子簇的制备及其催化性能研究》一文中研究指出具有精确原子结构的金属原子簇的制备及其应用已被广泛研究。在一些催化反应中,相对于粒径、结构不均一的金属纳米颗粒来说,金属原子簇精确的空间结构使其催化活性位点更容易被识别,因此更容易把催化剂的结构与催化性能关联起来。但是,有机配体的存在会使金属原子的活性位点被配体分子所占据,导致金属原子簇的催化活性下降。因此,减少配体的位阻效应,保持金属原子簇精确原子结构的同时提高其催化能力是本论文的主要研究目的。我们选用NiCl2·6H20作为前驱体,通过尺寸刻蚀法,合成了六个镍原子被十二个巯基配体保护的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,并系统地探究了它们在催化反应中的应用。主要研究内容如下:1.制备了结构精确的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,对它的晶体结构进行分析,并通过紫外光谱分析、质谱、热重等一系列表征方法对Ni6(SC2H4Ph)12原子簇的原子空间排列结构、电子结构、光学性能等进行了系统的研究。结果表明,与相应的传统镍基催化剂相比,Ni6(SC2H4Ph)12原子簇具有独特的双皇冠结构以及热稳定性等特征;2.测试了Ni6(SC2H4Ph)12原子簇对有机腈加氢反应的催化性能,并探究了NH3分子的存在对该反应中Ni6原子簇催化活性的影响,通过FT-IR、UV-vis测试及DFT计算等方法证明了NH3分子的存在可以有效地抑制配体的位阻效应,其中NH3分子可以与Ni位点上的巯基配体进行竞争吸附,从而暴露出更多的Ni活性位点,进而提高了Ni6(SC2H4Ph)12原子簇的催化活性,但是其它碱类物质代替NH3分子进行实验并不能得到类似的结果;此外,NH3的吸附还有利于稳定Ni6原子簇的精确结构,即该反应中,NH3分子对提高Ni6(SC2H4Ph)12的催化活性起着至关重要且不可替代的作用;3.分别以H2O2或O2作为氧化剂,使用预处理后的负载型Ni6(SC2H4Ph)12原子簇催化甲烷氧化反应,研究了载体、反应温度、反应压力以及反应时间等对其催化性能的影响,最终实现了在低温条件下催化甲烷氧化高选择性制备甲醇的目的。本论文也通过EPR、ATR-IR等表征手段以及DFT计算探究了该反应的机理,认为负载型Ni6(SC2H4Ph)12原子簇在150℃下经H2预处理后会使原子簇中配体的位阻效应有所减弱,从而在保证Ni6原子簇结构完整的情况下暴露更多的活性位点以提高其催化活性,其中甲氧基是该反应过程的主要中间体。(本文来源于《南京大学》期刊2019-05-09）
刘鸣华[4]（2019）在《精确控制合成Au_(36)(SR)_(24)金原子簇》一文中研究指出金原子簇已经成为一种重要的金纳米材料,广泛地应用于纳米科学和纳米技术领域~1。由于量子尺寸效应,金原子簇具有独特的物理化学性质,使其在光学、太阳能光伏、催化以及生物学领域具有很好的前景~(2,3)。随着现代合成方法的发展,尺寸聚焦方法和配体交换方法成为金原子簇的主要合成方法~4。尺寸聚焦方法的关键点是从多分散的金聚(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年01期）
周洋,李志敏,郑凯,李杲[5]（2018）在《精确控制合成Au_(36)(SR)_(24)金原子簇(SR=SPh,SC_6H_4CH_3,SCH(CH_3)Ph,SC_(10)H_7)（英文）》一文中研究指出近十几年来,具有原子精确的金原子簇(Au_nL_m)逐渐发展成一种新型可靠的金纳米材料。在本研究中,报道一种简单实用合成脂肪或者芳香巯基保护Au_(36)(SR)_(24)金原子簇的方法。通过"尺寸聚焦"方法,成功地获得Au_(36)(SCH(CH_3)Ph)_(24),Au_(36)(SC_6H_4CH_3)_(24),Au_(36)(SPh)_(24)及Au_(36)(SC_(10)H_7)_(24)等金原子簇。这些原子簇通过UV-Vis光谱,电喷雾(ESI)和基质辅助激光解析飞行时间(MALDI)质谱以及TGA等表征进行了进一步的确定。同时发现在UV-Vis光谱中,芳香巯基保护Au_(36)(SR)_(24)金原子簇发生了明显的红移现象;例如与Au_(36)(SCH(CH_3)Ph)_(24)原子簇相比,萘巯基保护的Au_(36)(SC_(10)H_7)_(24)原子簇在570 nm左右的吸收峰发生了13 nm的位移。(本文来源于《物理化学学报》期刊2018年07期）
记者,刘万生,通讯员,李志敏[6]（2018）在《中科院大连化物所等 手性银原子簇合成研究获进展》一文中研究指出本报讯（记者刘万生 通讯员李志敏）近日，中科院大连化物所研究员李杲和美国卡耐基梅隆大学教授金荣超等合作，在手性银原子簇的合成方面取得新进展，相关研究结果发表在《自然-通讯》上。手性贵金属材料，特别是手性金和手性银，展现了独特的局域表面等离子体共振(本文来源于《中国科学报》期刊2018-03-19）
吴凯[7]（2018）在《超小钌原子簇负载Ⅲ-V族氮化物纳米线光催化固氮反应》一文中研究指出氮元素是构成生命体的一种基本元素,广泛存在于蛋白质、氨基酸及核苷酸中。由于稳定的氮氮叁键的存在,绝大部分的有机体都无法直接利用大气的主要成分氮气。自然界中利用固氮细菌活化氮气,是将气态的游离氮分子转变为可被动植物吸收的化合态氮的主要过程,也被认为是(本文来源于《物理化学学报》期刊2018年02期）
李杲,李志敏,张超磊[8]（2017）在《金原子簇催化应用的研究进展》一文中研究指出在最近的10年里,原子精确的金原子簇(AunLm,L为有机配体)已经被证明是一种新型的纳米金催化剂.不同尺寸的AunLm催化剂表现出独特的电子和晶体结构,为关联催化性能和催化剂结构的内在关系及研究纳米金催化的化学反应机制提供了新的研究平台.在这篇综述中,主要介绍金原子簇催化剂在催化反应中的应用,如选择性氧化和加氢,及C—C偶联反应等,同时,也讨论金原子簇催化剂的尺寸效应、配体效应(例如,芳香族vs脂肪族)、杂金属掺杂(如铜、银、钯、铂)等.最后,在原子尺度上研究了金原子簇催化的反应机制以及结构-活性的构建关系.(本文来源于《安徽大学学报(自然科学版)》期刊2017年06期）
颜春阳[9]（2017）在《金原子簇的控制合成及其催化性能研究》一文中研究指出具有精确原子数的金原子簇因其独特的物理化学性质而与传统金纳米颗粒有所不同,因此在诸如纳米电子学,新型催化剂和生物传感器等方面具有很广泛的应用,从而使得在原子水平控制合成金原子簇成为纳米科学长期以来的主要研究目标。本论文控制合成了 Au144和Au11两种不同尺寸的金原子簇,并探究了其催化性能,最后对Au38S2(SAdm)20原子簇进行了表面改性研究。具体工作如下:(1)用“一锅法”以20%左右(按HAuC14计算)的产率合成了 Au144(SCH_2Ph)60原子簇,即在过量的H-SCH_2Ph中,通过“配体交换”和“尺寸聚焦”过程刻蚀多分散的Aun(SG)m原子簇得到。用UV-vis和ESI结合MALDI和TGA确定了Au144(SCH_2Ph)60原子簇的结构,用HPLC(SEC)来表征其纯度,PXRD结果表明此原子簇的晶胞不是采用面心立方(fcc)的堆积方式。最后,探究出Au144(SCH_2Ph)60/Ti02催化剂在选择性氧化反应中具有优异的催化活性(硫醚的转化率为92%,对亚砜的选择性为99%),而且发现金簇催化剂的尺寸效应对其催化能力也有影响,即:Au144(SCH_2Ph)60>Au99(SPh)42>Au38(SCH_2CH_2Ph)24>Au25(SCH_2CH_2Ph)18,尺寸大的金原子簇表现出更好的反应活性。(2)通过简易的“一锅法”合成含精确原子数的Au11(PPh2Py)7Br3原子簇。有趣的是,在没有碱存在时,由PPh2Py配体保护的Au11簇在硝基苯甲醛的选择性加氢反应中展现出良好的催化效率。ESI-MS、UV-vis和DFT的计算结果除确定了原子簇的结构外还表明:失去一个配体(PPh2Py)是将金原子簇的金核暴露的关键一步,从而为催化反应提供了活性位点。总之,通过介绍功能性配体PPh2Py在催化加氢反应中的应用前景,进而为合成反应提供了一种更环保的反应介质。(3)研究了α-,β-和γ-环糊精(CD)对Au38S2(SAdm)20原子簇(HS-Adm=金刚烷硫醇)表面性质的影响。用UV-vis、NMR光谱以及MALDI质谱和分子动力学模拟探究了超分子化学与环糊精和原子簇的配体保护基间的主-客体相互作用。与α-CD和γ-CD相反,实验结果表明两个β-CD分子能够有效地化学吸附到Au38S2(SAdm)20原子簇的表面以生成Au38S2(SAdm)20-(β-CD)2共轭化合物,此化合物大大提高了原子簇在叔丁基过氧化氢(TBHP)中的稳定性。此外,对比Au38S2(SAdm)20原子簇和Au38S2(SAdm)20-(β-CD)2共轭化合物的电化学性质,发现β-CD像一把“伞”覆盖了脆弱的原子簇金属核而阻断氧化剂直接与原子簇相互作用,从而淬灭了电荷转移过程。(本文来源于《湖南大学》期刊2017-05-20）
李志敏,李杲[10]（2016）在《金原子簇在咪唑鎓盐离子液体协同下催化Suzuki偶联反应》一文中研究指出金原子簇以独特性能,使其在多相催化方面受到了广泛关注[1]。金原子簇(如:Au25(SR)18)具有金纳米颗粒不同的一些催化性能并能为理论计算提供新的理想催化剂模型。如在C-C偶联及其他反应金原子簇催化剂表现出很高的催化活性及选择性[2,3]。探索其催化Suzuki偶联的机理,我们通过MALDI质谱图、UV-vis光谱图及MD模拟证明了去除"-SR"和"Au-SR"为Suzuki偶联反应推动力。咪唑鎓盐离子液体作为助催化剂,阻止了纳米粒子碎片化,并增加反应物与催化剂的碰撞几率,从而提高反应的转化率(见右图)[4]。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第十五分会：表界面结构调控与催化》期刊2016-07-01）
原子簇论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
具有确定原子数目和精确结构的金属原子簇,呈现类似分子的行为和特殊的电子性质,与其外围配体共同作为催化剂时,是一种介于均相与多相之间的新型催化剂,能够从原子水平上真正反映催化剂结构对其性能的影响,为催化研究提供更本质的清晰信息,对结构与催化性能的准确关联具有重要意义1–3。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
原子簇论文参考文献
[1].包琳泉,赵成成,李圣刚,祝艳.原子精度的钯原子簇催化硝基苯和苯甲醛反应制备苯甲酰胺（英文）[J].ChineseJournalofCatalysis.2019
[2].侯文华.异原子占据Ag原子簇的中心核用于催化CO_2转化[J].物理化学学报.2019
[3].柴晓琪.精确结构Ni_6原子簇的制备及其催化性能研究[D].南京大学.2019
[4].刘鸣华.精确控制合成Au_(36)(SR)_(24)金原子簇[J].物理化学学报.2019
[5].周洋,李志敏,郑凯,李杲.精确控制合成Au_(36)(SR)_(24)金原子簇(SR=SPh,SC_6H_4CH_3,SCH(CH_3)Ph,SC_(10)H_7)（英文）[J].物理化学学报.2018
[6].记者,刘万生,通讯员,李志敏.中科院大连化物所等手性银原子簇合成研究获进展[N].中国科学报.2018
[7].吴凯.超小钌原子簇负载Ⅲ-V族氮化物纳米线光催化固氮反应[J].物理化学学报.2018
[8].李杲,李志敏,张超磊.金原子簇催化应用的研究进展[J].安徽大学学报(自然科学版).2017
[9].颜春阳.金原子簇的控制合成及其催化性能研究[D].湖南大学.2017
[10].李志敏,李杲.金原子簇在咪唑鎓盐离子液体协同下催化Suzuki偶联反应[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第十五分会：表界面结构调控与催化.2016
论文知识图
