导读:本文包含了选择还原论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:催化剂,氧化物,选择性,氨气,分子筛,电化学,原位。
选择还原论文文献综述
岳志麟,钱逊,郭晶晶,苏永庆[1]（2019）在《电催化还原二氧化碳的电极材料选择》一文中研究指出电化学还原二氧化碳的研究近年来受到科学家的广泛关注,文章综述了近几年关于电化学还原二氧化碳的电极材料的研究情况。(本文来源于《化工管理》期刊2019年19期）
陈梦阳[2]（2019）在《原位水热合成铜基CHA分子筛以及氨选择催化还原反应性能研究》一文中研究指出氧化物(NO_x)是大气的主要污染物之一,会对人和周围环境产生很大危害,如形成酸雨、光化学烟雾等。氮氧化物主要来源于机动车排放的尾气。目前,氨选择性催化还原技术(NH_3-SCR)是最主流、最普遍的脱硝方法,这归因于其脱硝效率高,二次污染少等特点。最近,铜交换的小孔结构CHA分子筛,例如Cu/SSZ-13和Cu/SAPO-34,由于优异的催化活性和水热稳定性吸引了科学家们的关注。目前,合成Cu/CHA分子筛的方法有很多种,如浸渍法、传统的溶液离子交换法、固态离子交换法及原位合成法。在众多的合成方法中,原位水热合成法是最有经济价值的、最简单的合成Cu/CHA催化剂的方法。NH_3-SCR的催化性能主要受催化剂的水热稳定性和活性位点的数目及含量的影响。Cu/CHA分子筛中存在两种活性位点,分别为Lewis酸位点(来自于Cu离子)和Br?nsted酸位点(来自于分子筛)。现在被广泛接受的观点是位于分子筛六元环上分散的Cu离子是主要的活性中心,该活性中心能将NO_x还原成N_2,而位于八元环上的Cu离子则会导致N_2O的生成,进而造成N_2选择性下降。就分子筛基的SCR催化剂而言,分子筛的Br?nsted酸位点会影响Cu位点的分布以及NH_3的存储能力进而影响SCR性能。通过对Cu/CHA分子筛进行改性,如添加其他金属,调变催化剂的酸性及活性中心,或者改变形貌,暴露更多的活性位点和酸性位点,用于NH_3分子的吸附,进而有利于催化性能的提升。本论文主要采用原位水热合成方法,合成了具有优异NH_3-SCR催化性能的小孔Cu/CHA(Cu/SSZ-13及Cu/SAPO-34)分子筛,并对其进行改性,表征了晶体的形貌、酸性、金属存在的状态,评价了催化性能。主要结果如下:1.以四乙基氢氧化铵和铜-四乙烯五胺作为双模板剂,在水热条件下原位合成纳米级Cu/SAPO-34分子筛。同时还对比了浸渍法、研究了Br?nsted酸位点以及晶体尺寸大小对NH_3-SCR性能的影响。结果表明,原位合成方法以及催化剂的纳米尺寸有利于Cu位点的分散,因而可以提升NH_3-SCR催化活性。特别是,原位合成的具有最高酸量的纳米Cu/SAPO-34催化剂在180-550 ~oC范围内的NO转化率能达到80%以上。本工作提供了一种合成纳米Cu/SAPO-34的简单方法,所得催化剂具有优异的催化性能和水热稳定性。2.在水热条件下,采用镍-二乙烯叁胺(Ni-DETA)和铜-四乙烯五胺作为双模板剂直接合成双金属CuNi/SSZ-13分子筛。与单金属Cu/SSZ-13和Ni/SSZ-13相比,所得的双金属CuNi/SSZ-13分子筛在NH_3-SCR反应表现出更加优异的催化性能。镍的引入对催化剂在高温下的催化性能有一定的改善作用,由于Ni/SSZ-13在该反应中并没有催化活性,因此镍可能通过协同效应起到助催化剂的作用,进而促进了催化性能的提升。Cu/Ni的摩尔比的改变可调节催化剂的催化活性,在所得催化剂中,铜镍比为5.33的催化剂表现出最高的催化性能,使NO_x转化率在190-520℃的温度窗口达80%以上。本工作采用简单方便的原位法,避免了金属的聚集,所制备的催化剂表现出优异的催化性能。综上所述,本论文通过将单金属配合物或双金属配合物引入分子筛合成体系中,开发了原位水热法直接制备Cu/SAPO-34和CuNi/SSZ-13催化剂。该合成方法简单易行,避免了由于后处理方法造成金属聚集的现象。所得催化剂在NH_3-SCR反应中表现出良好性能。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-05-01）
张道军,马子然,孙琦,徐文强,李永龙[3]（2019）在《选择催化还原(SCR)反应机理研究进展》一文中研究指出简述了NH_3和NO在催化剂表面吸附、转化活化和反应历程及H_2O和SO_2对以上反应行为的影响。分析表明,NH_3氧化脱氢进而与NO反应是决定NH_3反应性和最终产物的关键。NO以气态(Eley-Rideal机理)或硝基类物质等吸附态(Langmuir-Hinshelwood机理)形式参与选择催化还原(SCR)反应。提高催化剂酸性和氧化还原循环性能,利于NH_3和NO吸附和转化及相互间反应。高温时,H_2O影响轻微,而SO_2增强催化剂酸性,提高脱硝活性。低温时,H_2O和SO_2抑制NO吸附和转化活化,导致硫铵盐累积和活性位转变为硫酸盐使催化剂失活。因此,提高抗H_2O、抗SO_2性能是低温脱硝催化剂研发的重要方向。而发展在线升温等再生工艺以解决硝酸盐或含硫化合物导致的失活问题,对保障低温脱硝系统长期稳定运行具有重要意义。(本文来源于《化工进展》期刊2019年04期）
陈国荣[4]（2019）在《改性钒基催化剂合成及其选择催化还原NO研究》一文中研究指出近年来,氮氧化物(NOx)作为大气主要污染物之一,NOx的降解一直受到广泛关注与研究。当前,以NH_3为还原剂的选择性催化还原法(NH_3-SCR)是最有效的脱硝技术。目前广泛商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂催化活性低,操作温度窗口窄(300~400℃),而工业过程的烟气温度通常低于300℃,传统V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂SCR脱硝需将烟气加热至300℃以上,能耗高。因此,本文针对钒基催化剂的低温活性,旨在开发具有优异脱硝低温活性、宽操作温度窗口的钒基催化剂。本文以NH_3为还原剂SCR处理NOx为研究对象,主要设计和合成了V-Ce-Ni/TiO_2催化剂,对比了等离子体辅助处理制备和柠檬酸络合法制备催化剂催化性能的影响,同时采用了XRD、BET、TPD、TPR、SEM+mapping、TEM、XPS等表征技术对催化剂的结构进行了表征。研究内容具体如下:(1)首先,本文通过优化活性组分、助剂的负载量,采用超声辅助浸渍制备了V-Ce-Ni/TiO_2催化剂,研究了其在NH_3-SCR反应中的催化活性,并对其表征分析。研究发现,3.75V-7Ce-0.1Ni/TiO_2催化剂具备最优催化活性,200℃时NO转化率为89%,且在300℃时NO转化率达到100%,在202~402℃温区内其NO转化率高于90%。XRD表征结果表明,V_2O_5、VO_2和NiO物种成无定型形态,且Ce和Ni共掺杂降低了锐钛矿相TiO_2结晶度。BET表征结果表明,催化剂呈介孔结构,Ni和Ce掺杂一定程度上可以增加催化剂的比表面积。NH_3-TPD表征结果表明,Ni和Ce添加有助于增加催化剂表面酸性位点数量,尤其是弱酸中心数量,进而增强NH_3吸附和活性过程,提高催化剂的催化活性。H_2-TPR表征结果表明,Ce和Ni助剂掺杂有助于增强活性组分与载体间的相互作用力,Ce和Ni共掺杂有助于增强催化剂的氧化还原性,进而提高催化剂的催化活性和拓宽操作温度窗口。SEM表征结果表明,Ni助剂掺杂后晶粒尺寸较小,且晶体颗粒良好分散在载体表面;Ce助剂掺杂导致部分细小颗粒发生团聚现象,增加颗粒尺寸;SEM-EDS结果表明3.75V-7Ce-0.1Ni/TiO_2催化剂各元素分布均匀、分散性良好。TEM表征结果表明,催化剂样品颗粒尺寸大约为20~30 nm左右,类似葡萄状颗粒形貌,且催化剂具有较好的结晶度和分散度。XPS表征结果表明,V、Ni和Ce物种之间存在强相互作用,Ce、Ni助剂掺杂有助于增加催化剂化学表面氧O_α含量,加速NO→NO_2氧化过程;Ni助剂添加有助于增加还原态Ce物种数量,且还原态Ce物种与还原态V物种相比具有更高的活性,对提高催化剂低温脱硝活性起主要作用。(2)基于上述的配方,在合成过程中,采用低温等离子体辅助处理制备催化剂,通过调变、优化等离子体放电参数(放电时间、放电功率)、放电介质(N_2、H_2),考察低温等离子体辅助处理对催化剂脱硝活性的影响,并对其进行表征分析。研究结果表明,H_2气氛低温等离子体处理,放电功率P=120W,放电时间t=4 min时,催化剂具有最佳脱硝活性和最宽的操作温度窗口,在200℃时NO转化率为95%,在195~414℃内NO转化率高于90%,230~350℃内NO转化率为100%。XRD表征结果表明,V_2O_5、VO_2和NiO物种成无定型形态,N_2气氛等离子体处理增加了TiO_2晶粒尺寸,而H_2气氛等离子体处理降低了TiO_2晶粒尺寸。BET表征结果表明,催化剂为介孔结构,N_2气氛等离子体处理可以提高催化剂的比表面积,H_2气氛等离子体处理一定程度上降低了催化剂的比表面积。NH_3-TPD表征结果表明,等离子体处理降低了弱酸中心位点数量,但其脱附峰温度升高,表明等离子体处理可以提高催化剂的酸强度。H_2-TPR表征结果表明,N_2气氛等离子体处理有助于增强催化剂的还原性,H_2气氛等离子处理一定程度上有助于增强活性组分与载体间的相互作用力。SEM表征结果表明,H_2和N_2气氛处理制备的催化剂颗粒尺寸较小,且晶体颗粒良好分散在载体表面;SEM-EDS结果表明3.75V-7Ce-0.1Ni/TiO_2-HP-4 min催化剂各元素分布均匀、分散性良好。TEM表征结果表明,催化剂样品颗粒尺寸大约为20~30 nm左右,类似椭球状颗粒形貌,且催化剂具有较好的结晶度和分散度。XPS表征结果表明,等离子体处理增强了V物种与载体之间的作用力,使V具有更强的吸电子能力;H_2气氛等离子体处理制备的催化剂具有更高的电子云密度,有助于促进离子转换过程,提高催化剂的催化活性;等离子体处理可以有效增加O_α数量,有助于加快NO→NO_2氧化过程,提高催化活性;H_2气氛等离子体处理制备的催化剂较N_2气氛等离子体处理,具有更高的Ce~(3+)/(Ce~(3+)+Ce~(4+))比值。(3)采用柠檬酸络合法合成V-Ce-Ni/TiO_2-CA催化剂,考察其在NH_3-SCR反应中的催化性能,并进行表征分析。研究发现,3.75V-15Ce-0.3Ni/TiO_2-CA催化剂在200℃时NO转化率为98%,在184~414℃内NO转化率高于80%,在192~402℃内NO转化率高于90%。XRD表征结果表明,活性组分V、助剂Ce、Ni及其金属氧化物呈无定型形态,高度分散在载体表面。BET表征结果表明,柠檬酸络合法制备的催化剂为介孔结构,且助剂Ce和Ni掺杂一定程度上可以增加催化剂的比表面积。NH_3-TPD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的催化剂,Ce助剂掺杂有助于提高催化剂的酸强度,增强NH_3吸附和活性过程,进而增强催化剂的脱硝活性。H_2-TPR表征结果表明,Ce助剂掺杂有助于增强活性组分与载体间的相互作用力,提高催化剂的催化活性和拓宽操作温度窗口;而Ni助剂掺杂有助于提高催化剂的还原性。SEM和SEM-EDS分析结果表明,助剂Ce、Ni掺杂制备的催化剂,晶体颗粒均匀分散在载体表面。TEM表征结果表明,柠檬酸络合法制备的催化剂颗粒分布均匀,具有较好的结晶度和分散度,且Ce、Ni助剂掺杂后,催化剂颗粒分散度进一步提高。XPS表征结果表明,与浸渍法制备的3.75V/TiO_2催化剂相比,3.75V/TiO_2-CA催化剂还原态V物种数量增加;活性组分、助剂与载体间存在强相互作用力;且3.75V/TiO_2-CA催化剂具有最高的O_α/(O_α+O_β)比值;与3.75V-15Ce-0.3Ni/TiO_2-CA催化剂相比,3.75V-15Ce/TiO_2-CA催化剂具有较高的化学表明吸附氧O_α、还原态V物种和还原态Ce物种数量,是3.75V-15Ce/TiO_2-CA催化剂具有最高脱硝活性和最宽操作温度窗口的主要原因。(本文来源于《重庆理工大学》期刊2019-03-25）
张肖肖[5]（2019）在《富氧条件下氢气选择催化还原汽车尾气氮氧化物的研究进展》一文中研究指出汽车尾气中的氮氧化物(NO_x)是大气主要污染物之一,严重危害了环境和人类健康。选择催化还原(SCR)消除技术是一种在富氧条件下能够高选择性消除NO_x的技术。氢气选择催化还原氮氧化物(H_2-SCR)由于其低温高活性的优势备受关注。目前H_2-SCR研究中以Pt和Pd作活性组分催化剂使用较多,其中Pt基催化剂的研究最为广泛,本文介绍了催化剂载体类型、载体性质(如酸碱性、比表面积、孔道结构)、助剂和预处理方式等对催化活性的影响及影响机制,综述了反应条件参数(如反应气中O_2和NO_2浓度,杂质气体H_2O和SO_2)对催化剂催化活性的影响,认为反应气组分的影响在于各组分在催化剂上的竞争吸附以及对催化剂活性位的影响,最后展望了面向实际应用H_2-SCR技术未来的研究方向。(本文来源于《化工进展》期刊2019年03期）
张肖肖,朱明发,豆丽靖,张月花,吴玉菊[6]（2018）在《氢气选择催化还原氮氧化物反应活性中间物种的研究进展》一文中研究指出氮氧化物是大气主要污染物之一,严重危害生态环境和人类健康。选择催化还原在富氧条件下能够高选择性的消除氮氧化物。氢气选择催化还原氮氧化物(H_2-SCR)因低温高活性备受关注。综述H_2-SCR研究中活性中间物种的研究进展,概述红外谱图中不同活性物种的吸收谱峰,对活性物种形式及所处位置进行总结和分类。(本文来源于《工业催化》期刊2018年12期）
李永恒[7]（2018）在《SAPO-18分子筛基催化剂选择催化还原脱除NO_x的研究》一文中研究指出氮氧化物(NO_x)是主要的大气污染排放物之一,它们主要包括燃煤和石油等化石燃料的加工利用过程中产生的NO和NO_2等。它能够带来光化学烟雾和酸雨等一系列的环境问题,并对人类健康造成很大的伤害。由于环境问题越来越受到人们的重视,NO_x的排放政策变得越来越严格。利用氨为还原剂的选择性催化还原技术(NH_3-SCR)是脱除NO_x的最有效方法之一。催化剂是NH_3-SCR技术的核心,而负载过渡金属的分子筛基催化剂由于在NH_3-SCR反应表现出诸多的优势受到研究者们的大量关注。本论文选择小孔结构的SAPO-18硅铝磷分子筛作为载体,制备了一系列负载Fe、Mn和Cu等不同过渡金属的催化剂。通过NH_3-SCR技术测试了它们对模拟烟气中NO_x的脱除性能,同时采用多种物化结构表征研究了催化剂的物理结构和化学性质,以考察催化剂的物化性质与NH_3-SCR性能之间的构效关系。进一步利用原位红外光谱观测催化剂在NH_3-SCR反应中的中间物种动态变化,并结合了密度泛函理论计算探讨了催化剂上的NH_3-SCR反应机理。本论文得出的主要结论如下:(1)分别采用浸渍法、一锅法和离子交换法制备了Fe-SAPO-18催化剂。其中离子交换法制备的Fe_(0.42)Z-IE催化剂表现出了优异的NH_3-SCR高温活性,其在350 ℃到500 ℃之间保持80%以上的NO转化率,且在整个温度窗口范围内其N_2选择性均大于90%。这主要是由于更多Fe~(3+)离子与SAPO-18分子筛的骨架配位提供活性位。在Fe_(0.42)Z-IE催化剂上负载Mn之后,催化剂的活性温度窗口向低温方向移动。其低温活性大大提高,但是高温活性有所降低。其中Mn_5Fe_(0.42)Z催化剂在275 ℃到425 ℃之间保持80%以上的NO转化率,但是其N_2选择性随着温度的升高急剧降低。Mn物种主要以无定形MnO_x的形式分布在分子筛的表面,是MnFe-SAPO-18分子筛在低温下具有高NO转化率的活性中心。原位红外实验表明,MnFe-SAPO-18催化剂上Fe活性中心和Mn活性中心在NH_3-SCR反应中的作用方式不同,其中NO_x物种的活化是提高Fe活性位上SCR反应速率的重要步骤,而Mn活性位上NH_3物种容易活化和深度解离,并与NO_x物种反应生成N_2O。(2)采用浸渍法和离子交换法制备的Cu-SAPO-18催化剂能够有效的脱除NO,具有较高的SCR活性和N_2选择性。Cu-4.42催化剂低温活性最优异,NO脱除率窗口较宽(200-425 ℃,>80%)。研究表明在Cu-SAPO-18催化剂上存在多种Cu物种,其中孤立的Cu~(2+)离子是反应的活性位并有利于低温下的SCR反应,Cu-4.42催化剂具有最优异的低温活性正是由于具有最多含量的Cu~(2+)离子。而CuO物种由于促进NH_3的非选择性氧化会抑制高温下的SCR活性。EPR结果结合DFT计算结果表明孤立的Cu离子和SAPO-18骨架上的氧原子配位,其最优化位于梨状笼内,并且靠近六元环的窗口处。结合DFT计算和原位红外光谱结果提出了Cu-SAPO-18催化剂上可能的NH_3-SCR反应中间物种和反应路径。包括NH_3到NH_2的解离和NO到NO_2的氧化都是其中的关键步骤。在整个NH_3-SCR反应循环过程,包括Cu~(2+)物种的还原历程和Cu~+的氧化历程中,目的产物N_2均可以生成。(3)SAPO-18分子筛的合成凝胶中原位加入Cu源成功地合成出了Cu-SAPO-18催化剂。新鲜的Cu-F-500催化剂SCR活性温度窗口较窄,NO转化率仅在250-350 ℃的温度范围内达到80%。高温老化后催化剂的低温和高温活性均得到提升。其中Cu-T-800催化剂在200-450 ℃温度范围内NO的转化率都在80%以上。这是因为高温老化使CuO簇物种与分子筛的质子发生置换反应转化为更多活性的Cu离子,因此对反应物分子包括NH_3和NO_x物种有更强的吸附和活化能力。对于原位合成的Cu-SAPO-18催化剂来说,晶体内扩散限制对NH_3-SCR反应活性有较大的影响,其大小与分子筛晶体中Cu物种的状态和位置有关。在高温老化情况下部分的CuO簇转化为活性Cu离子会减弱扩散限制,但是高温老化程度的进一步增加使活性Cu~(2+)向晶体内部迁移,从而使晶体内扩散限制增强。(4)采用液相沉积法对Cu-SAPO-18催化剂进行了表面改性,制备了一系列具有不同CeO_2薄膜厚度的CuZ-Ce_n催化剂。其中CuZ-Ce_1催化剂不仅具有优异的SCR活性,并且抗H_2O,SO_2能力和高温稳定性也有所提高。通过CuZ-Ce_n催化剂结构和化学性质表征,结合NH_3-SCR动力学研究,发现CuZ和CuZ-Ce_n催化剂在SCR反应中的活性位均是孤立的Cu离子,它们在低温下活性受小孔分子筛的晶体内扩散限制。包覆在Cu-SAPO-18催化剂表面的CeO_2薄膜厚度的不同对催化剂的活性有很大的影响。催化剂具有更多的Cu离子和合适的CeO_2厚度是具有优异NH_3-SCR活性的关键。CuZ-Ce_n催化剂相比CuZ催化剂具有更高的稳定性,特别是在反应气中含水的情况下。这主要是由于CeO_2薄膜能够有效的抑制H_2O竞争吸附在催化剂的酸性位和活性位。原位红外实验证明CeO_2薄膜能够一定程度上阻止SO_2分子吸附并堵塞催化剂的活性位,并且隔离了生成的硫酸铵盐沉积在催化剂的表面。因此,包覆CeO_2氧化物薄膜后的催化剂具有更强的抗SO_2中毒能力。(本文来源于《中国石油大学(北京)》期刊2018-07-01）
陈利强,孙晶,刘立红,刘冬影,历亳[8]（2018）在《焙烧温度对镍锰钛氧化物选择催化还原NO活性的影响》一文中研究指出通过XRD、H_2-TPR、NH_3-_TPD和N_2吸附-脱附等分析测试手段,研究了不同焙烧温度对镍锰钛氧化物选择催化还原NO活性的影响。研究发现催化剂Ni_(0.4)Mn_(0.6)Ti_(10)-500℃的NH_3选择催化还原NO的活性最好,其可能原因是500℃焙烧有利于催化剂Ni_(0.4)Mn_(0.6)Ti_(10)-500℃具有较大的比表面积、较小的平均孔径、适宜的氧化还原能力及表面大量的酸性位,而这些都有利于低温条件下NH_3催化还原NO。(本文来源于《黑龙江大学工程学报》期刊2018年02期）
杨曼,赵晓晨,任煜京,王佳,雷念[9]（2018）在《Pt/Nb-WO_x催化甘油选择氢解制1,3-丙二醇:Nb掺杂抑制WO_x的过度还原（英文）》一文中研究指出随着生物柴油产业的快速发展,甘油作为副产物大量过剩,通过甘油氢解制备具有高附加值的丙二醇既符合原子经济的原则,又具有重要的学术研究意义和应用价值.其中选择氢解制备1,3-丙二醇,因其产物在新型聚酯材料合成中的重要应用而备受关注,被认为是最具工业应用潜力的甘油转化工艺之一.但是由于反应空间位阻效应和热力学上的限制,甘油氢解制备1,3-丙二醇仍存在很大的挑战.目前,可高选择性制得1,3-丙二醇的催化剂体系主要是铱–铼催化剂和铂–钨催化剂两类;且反应通常需要较苛刻的压力.在我们的前期工作中,单原子/准单原子Pt催化剂(Pt/WO_x)成功突破了这一压力壁垒,实现了在较低(1 MPa)氢气压力下优异的甘油选择氢解制1,3-丙二醇活性;但是该催化剂的耐压性能较差,是长期反应后失活的一个主要原因,且随着氢气压力的进一步升高,Pt/WO_x催化剂活性大幅下降.研究发现,在高压氢气下,单原子/准单原子催化剂Pt/WO_x中的WO_x易被过度还原,导致催化剂失活,大大限制了该系列单原子催化剂在涉氢催化反应中的应用.因此,通过载体改性设计制备具有良好氢气稳定性的载体,有可能拓宽催化反应的氢压窗口.一般来讲,可以通过掺杂来改变载体的电子结构、表面化学性质等,进而改变催化剂活性、选择性和稳定性.为了提高单原子/准单原子催化剂(Pt/WOx)在高压氢气中的稳定性,本文采用原位掺杂法制备了一系列具有不同掺杂量、结构、及物化性质的Nb-WOx载体,并通过物理吸附,XRD,SEM,HRTEM,Raman,XPS对其进行表征.结果发现Nb掺杂的介孔WO_x仍保持较高的比表面积(~136 m~2/g);且当Nb掺杂量增加至2 wt%时,WO_x由一维针状堆积转变为二维片状堆积;至5 wt%时,变为叁维球状堆积.以所得的Nb-WO_x为载体,我们制备了一系列Pt高度分散的Pt/Nb-WO_x催化剂,并考察了其在甘油选择性氢解制备1,3-丙二醇反应中的催化性能.结果表明,当H2压力由1 MPa升到5 MPa后,Pt/WO_x催化剂上1,3-丙二醇的收率由13.9%急剧下降到8.3%;但随着Nb掺杂量的增加(>2wt%),1,3-丙二醇的收率随压力升高并没有明显变化,说明该催化剂在高压氢气下的过度还原被有效抑制,反应的最佳氢气压力由1 MPa拓宽到5 MPa.其中,Nb的最佳掺杂量为2 wt%,在Pt/2%Nb-WO_x催化剂上1 MPa甘油氢解转化率为40.0%,1,3-丙二醇收率11.9%;当氢气压力为5 MPa时,甘油氢解转化率为40.3%,1,3-丙二醇收率11.1%.值得一提的是,虽然Nb的掺杂使WO_x的表面酸量增加,并且表现出了更优的酸催化纤维二糖水解活性,但是在甘油氢解制备1,3-丙二醇的反应中Pt/Nb-WO_x催化剂的性能并没有得到提升反而略有下降,进一步证实了催化剂本身的表面酸性位并不是催化甘油选择氢解的活性中心,真正的活性中心很可能是氢气辅助下原位产生的B酸.对WO_x载体进行Nb的掺杂改性,显着提高了单原子/准单原子Pt/WO_x催化剂在高压氢气反应条件下的稳定性,进而在更宽压力范围内实现了甘油氢解制1,3-丙二醇的高效催化转化.同时,载体的改性也拓宽了该系列催化剂在其他涉氢反应中的应用范围,尤其是需要较高氢气压力的反应.(本文来源于《催化学报》期刊2018年06期）
王康,朱林,吴碧君,喻乐蒙,姚杰[10]（2018）在《SO_2对燃煤电厂选择催化还原脱硝催化剂性能的影响》一文中研究指出对SO_2影响燃煤电厂选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)脱硝催化剂的性能进行研究。利用中试装置对新鲜和在运的18×18孔SCR脱硝催化剂进行工艺性能评价;同时对催化剂理化特性进行表征。结果发现:SO_2对新催化剂的影响具有两面性。老化过程前期,不断吸附于催化剂表面的SO3增加了酸性位数量,提高了脱硝效率;老化过程后期,吸附的SO_3含量达到"饱和"状态以及SCR反应所需的V~(5+)减少,SO_2的负作用开始凸显。随着运行时间增加,催化剂表面不断累积硫酸盐物种,催化剂的部分活性位被遮蔽,比表面积和孔容不断减小,脱硝效率开始下降,下降的速度与硫酸盐的累积速度成正比。(本文来源于《科学技术与工程》期刊2018年13期）
选择还原论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
氧化物(NO_x)是大气的主要污染物之一,会对人和周围环境产生很大危害,如形成酸雨、光化学烟雾等。氮氧化物主要来源于机动车排放的尾气。目前,氨选择性催化还原技术(NH_3-SCR)是最主流、最普遍的脱硝方法,这归因于其脱硝效率高,二次污染少等特点。最近,铜交换的小孔结构CHA分子筛,例如Cu/SSZ-13和Cu/SAPO-34,由于优异的催化活性和水热稳定性吸引了科学家们的关注。目前,合成Cu/CHA分子筛的方法有很多种,如浸渍法、传统的溶液离子交换法、固态离子交换法及原位合成法。在众多的合成方法中,原位水热合成法是最有经济价值的、最简单的合成Cu/CHA催化剂的方法。NH_3-SCR的催化性能主要受催化剂的水热稳定性和活性位点的数目及含量的影响。Cu/CHA分子筛中存在两种活性位点,分别为Lewis酸位点(来自于Cu离子)和Br?nsted酸位点(来自于分子筛)。现在被广泛接受的观点是位于分子筛六元环上分散的Cu离子是主要的活性中心,该活性中心能将NO_x还原成N_2,而位于八元环上的Cu离子则会导致N_2O的生成,进而造成N_2选择性下降。就分子筛基的SCR催化剂而言,分子筛的Br?nsted酸位点会影响Cu位点的分布以及NH_3的存储能力进而影响SCR性能。通过对Cu/CHA分子筛进行改性,如添加其他金属,调变催化剂的酸性及活性中心,或者改变形貌,暴露更多的活性位点和酸性位点,用于NH_3分子的吸附,进而有利于催化性能的提升。本论文主要采用原位水热合成方法,合成了具有优异NH_3-SCR催化性能的小孔Cu/CHA(Cu/SSZ-13及Cu/SAPO-34)分子筛,并对其进行改性,表征了晶体的形貌、酸性、金属存在的状态,评价了催化性能。主要结果如下:1.以四乙基氢氧化铵和铜-四乙烯五胺作为双模板剂,在水热条件下原位合成纳米级Cu/SAPO-34分子筛。同时还对比了浸渍法、研究了Br?nsted酸位点以及晶体尺寸大小对NH_3-SCR性能的影响。结果表明,原位合成方法以及催化剂的纳米尺寸有利于Cu位点的分散,因而可以提升NH_3-SCR催化活性。特别是,原位合成的具有最高酸量的纳米Cu/SAPO-34催化剂在180-550 ~oC范围内的NO转化率能达到80%以上。本工作提供了一种合成纳米Cu/SAPO-34的简单方法,所得催化剂具有优异的催化性能和水热稳定性。2.在水热条件下,采用镍-二乙烯叁胺(Ni-DETA)和铜-四乙烯五胺作为双模板剂直接合成双金属CuNi/SSZ-13分子筛。与单金属Cu/SSZ-13和Ni/SSZ-13相比,所得的双金属CuNi/SSZ-13分子筛在NH_3-SCR反应表现出更加优异的催化性能。镍的引入对催化剂在高温下的催化性能有一定的改善作用,由于Ni/SSZ-13在该反应中并没有催化活性,因此镍可能通过协同效应起到助催化剂的作用,进而促进了催化性能的提升。Cu/Ni的摩尔比的改变可调节催化剂的催化活性,在所得催化剂中,铜镍比为5.33的催化剂表现出最高的催化性能,使NO_x转化率在190-520℃的温度窗口达80%以上。本工作采用简单方便的原位法,避免了金属的聚集,所制备的催化剂表现出优异的催化性能。综上所述,本论文通过将单金属配合物或双金属配合物引入分子筛合成体系中,开发了原位水热法直接制备Cu/SAPO-34和CuNi/SSZ-13催化剂。该合成方法简单易行,避免了由于后处理方法造成金属聚集的现象。所得催化剂在NH_3-SCR反应中表现出良好性能。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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