金属氧簇化合物论文_田爱香,于海燕,关雅文,付玉帛

导读:本文包含了金属氧簇化合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:金属,化合物,氧化物,太阳能电池,电化学,结构,晶体。

金属氧簇化合物论文文献综述

田爱香,于海燕,关雅文,付玉帛^[1]（2019）在《Keggin型多金属氧酸盐与叁氮唑构建的二维杂化化合物的结构与性能研究》一文中研究指出以Keggin型多酸阴离子作为无机构筑单元,叁氮唑作为有机构筑单元,于水热条件下,合成了一种二维配位化合物.该化合物分子式为C_8H_(12)Ag_4Mo_(12)N_(12)O_(44)V.利用元素分析、单晶X-射线衍射以及红外光谱对该多酸化合物进行了表征.该晶体属于单斜晶系,P 21/n空间群.化合物的晶胞参数为a=10. 665(5)?,b=20. 761(9)?,c=11. 518(5)?,α=90°,β=95. 259°,γ=90°,V=2539. 4(19)?~3,Z=4,ωR_1=0. 0301,ωR_2=0. 3036.在该化合物中,Keggin型阴离子[VMo_(12)O_(40)]~(3-)和配体之间通过银离子相连,形成了化合物的1D链状结构.一维链之间通过与金属银配位,形成格子状2D层状结构.(本文来源于《渤海大学学报(自然科学版)》期刊2019年02期）

常宇虹^[2]（2019）在《纳米过渡金属氧族化合物的太阳能光热蒸汽转化研究》一文中研究指出太阳能蒸汽转化是一种利用绿色清洁能源缓解水资源短缺的技术,在污水处理、海水淡化、蒸馏及灭菌等领域的应用前景较为广阔。界面加热技术的发展极大地提高了蒸汽转化效率,进一步推广了太阳能蒸汽转化技术在实际中的应用。但是,由于太阳能吸收体对光的利用率不高及器件结构设计不够合理等原因,太阳能蒸汽转化器件的蒸发效率并不高,因此,限制了该技术在生产生活中的进一步应用。许多学者致力于设计高效的蒸汽转化器件,以满足实际应用中的需求。为提高器件的蒸发水效率,学者们更加关注光吸收材料的选择、器件结构的优化及器件的稳定性等方面。过渡金属氧族化物(如过渡金属氧化物和二硫化物)的光吸收范围与太阳光谱非常接近,具有宽光谱吸收能力,并且在近红外和可见光范围的消光系数较高。因此,这类材料的光热转换性能非常好,是一种理想的吸光材料。本论文以非化学计量比氧化钨(W18O49)、二硫化钼(MoS2)、二氧化钼(MoO2)为光吸收材料,通过合理的结构设计,制备一种高效的太阳能蒸发水器件。论文的主要研究内容如下:1.W18O49/PTFE复合材料的制备及其在太阳能蒸汽转化的性能研究通过利用丰富的太阳能资源,太阳能蒸汽转化技术多用于蒸汽形成、海水淡化等领域。学者们致力于设计合理的器件结构以提高器件的蒸发效率,包括提高光吸收能力、增强光热转换效率、实现局部加热、具备水传输功能等方面。本章中,我们选择W18049介观晶体作为光热转换材料,并将其负载于亲水的PTFE膜上,以此构成一种高效的太阳能蒸发水器件。非化学计量比W18O49介观晶体与PTFE膜的结合通过XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段证明,该器件可吸收太阳光转换成热并实现界面蒸汽转化。该太阳能蒸发水器件的结构可通过SEM和接触角测试仪进行表征,该器件具有一面亲水一面疏水的特点,既能保证器件漂浮于水面,又可为W18049介观晶体加热层提供持续的水分供应。在一个太阳光下照射一小时后,该器件的蒸发水速率可达1.13 kg m-2(膜厚度M/A=9.83 g m-2),蒸发水效率可达80.7%。经计算,W18049@PDMS介观晶体膜在一个太阳光下照射一小时的极限水蒸发速率为1.15 kg m-2,极限蒸发水效率为82%。该器件的模拟海水淡化实验表明,经过处理的水中离子含量低于世界卫生组织(WTO)的饮用水标准。因此,本章中通过合理的结构设计提高了器件的蒸发水效率,为进一步推广太阳能蒸汽转化技术的应用奠定了基础。2.MoS2/玻璃纤维布复合材料的制备及其在太阳能海水淡化的应用太阳能驱动的光热蒸汽技术可以有效缓解水资源短缺的问题。本章中,利用原位水热沉积方法,初步构建了一种基于海绵状MoS2负载于玻璃纤维布(GF)的高效太阳能水蒸发器件。MoS2纳米片均匀包裹在玻璃纤维表而(厚度大约为1 μm),构建了一种叁维粗糙表面。在此结构设计下,玻璃纤维布表面的叁维纳米结构能够有效增强光的内部散射,MoS2纳米片具有全光谱的光吸收能力,并且玻璃纤维间的缝隙能够为水分和蒸汽提供运输通道。在一个太阳光下,该器件被照射一小时后的蒸发水速率可达1.85 kg m-2,蒸发水效率达94%,而空白GF的蒸发水效率仅28%。采用黄海海水对该器件的海水淡化性能进行表征,结果表明,淡化后水中的离子浓度满足WTO饮用水标准。这种柔性可裁剪的功能化薄膜为提高器件的蒸发水性能提供了一种解决办法。3.耐酸碱MoO2/PTFE复合材料的制备及其在太阳能蒸汽转化的研究在太阳能蒸汽转化应用中,开发高效稳定的光热转换材料极为关键。本章中,我们通过溶剂热法制备了一种基于耐酸碱MoO2纳米球负载于PTFE膜的太阳能蒸发水器件。MoO2纳米球具有宽光谱吸收、抗氧化、耐酸碱的特点,MoO2-PTFE膜的吸收率达92-95%。MoO2在80℃烘箱中加热10 h后,与未经热处理的Moo2的UV-vis吸收光谱对比,吸收性质没有发生明显变化。经pH=3和pH=12的溶液中浸泡5 h后,与未经酸碱处理的Moo2的UV-vis吸收光谱对比,吸收性质没有明显变化,且Mooo2在波长800 nm处的吸光度值分别可保持在原吸光度值的98%和90%以上。此外,PTFE膜是一种非常稳定的材料,具有抗酸碱、耐高温的特征。因此,MoO2-PTFE膜在水、pH=3、pH=12的条件下均能保持稳定且高效的蒸发速率,不同酸碱条件不会对该膜的蒸发性能造成显着影响,该膜的蒸发水速率达1.45 kg m-2，蒸发水效率达91%。这种耐酸碱、抗氧化的蒸发水器件为该技术在水处理和脱盐等领域的应用提供了一种思路。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-29）

徐嘉麒^[3]（2019）在《超薄过渡金属氧族化合物的设计及其在新能源转化中的应用》一文中研究指出日益严峻的环境问题促使我们寻求环境友好的可再生能源来逐步替代传统化石能源。其中,利用半导体催化剂,通过电催化或者光催化的方式将二氧化碳(CO2)和水(H2O)还原得到小分子燃料,或者将水分解为氢气作为氢能,都是可持续并且环境友好的能源转化与储存方式,因而具有重要的研究意义。本论文通过设计和发展合适的反应路线实现了超薄过渡金属氧族化合物的可控合成,并利用合金化、配位环境调控和单位点掺杂等手段对其电子结构进行精准调控,以期提高其在光电催化CO2还原和水分解等新能源领域的应用。本论文的研究内容如下:1.合金化策略调控单层过渡金属硫化物的电子结构实现高效电还原CO2制合成气:电化学还原二氧化碳(CO2)和水(H2O)得到合成气是一种高效、环境友好的能源转换方式,可以减少对化石原料的依赖,同时降低大气中CO2的含量。已有报道证实叁元过渡金属硫族化合物(TMDs)合金常常较单纯的二元TMDs材料具有更好的电催化性能,这其中的原因仍有待研究。因此,我们利用液相界面调控法制备了单层MoSeS合金、单层MoS2和单层MoSe2材料,并通过理论与实验结合的方式研究了它们在电催化CO2还原中的性能差异。密度泛函理论计算表明单层MoSeS合金在导带底具有更高的电荷密度,具有更快的电子的传输能力,这被它最低的功函和最小的电荷转移电阻所证实。同时,理论模拟与同步辐射X射线吸收精细结构谱都表明单层MoSeS合金中Mo-S键会变短,Mo-Se键会变长,这说明Mo原子上电荷部分离域,偏离中心,形成合金结构有利于调节Mo原子中的d带电子结构。电荷部分离域不仅有利于稳定COOH*中间体,还能降低Mo原子d轨道与CO*中C原子p轨道的重迭,促进CO的脱附,而这通常是C02还原反应的决速步。CO程序升温脱附和CO电化学脱附表征也证实单层MoSeS合金具有最低的脱附温度和最负脱附电位。单层MoSeS合金在电催化CO2还原性能测试中也显现出最优异的电化学活性以及CO2还原选择性。该工作通过理论和实验相结合的方式表明电荷部分离域的单层MoSeS合金具有更优异电催化还原CO2制备合成气的性能,这为设计具有更优异电催化还原CO2性能的催化剂提供了新思路。2.配位环境调控CoO超薄片的电子结构实现提升的光催化全解水性能:半导体光催化剂可以利用光能将水全分解为氢气(H2)和氧气(O2),将太阳能以氢能的方式储存下来并进一步利用,因而是一种可持续并且环境友好的能源转化与储存方式,具有重要的研究意义。但受限于能带匹配和光吸收等因素,单一催化剂通常难以实现可见光驱动的全分解水反应。目前只有少量单一催化剂能够利用可见光实现全分解水反应,而且受制于其较低的载流子传输速率和表面反应速率,它们的光催化效率仍非常低。基于此,我们设计了两种元素组成相同,厚度相近的超薄半导体纳米片,用于揭示原子排布的不同如何从热力学和动力学上影响其光催化全分解水性能,进而指导设计出更高效的全分解水光催化剂。利用一种易于操作的盐模板法,我们首次制备了闪锌矿型和岩盐矿型CoO超薄片。紫外吸收光谱证实闪锌矿型CoO超薄片相较于岩盐矿型CoO超薄片具有更小的带隙和更丰富的d-d跃迁,表明前者能更好地利用可见光。同步辐射X射线近边吸收谱则表明闪锌矿型CoO超薄片中的钴原子具有更高的电荷密度,这与其较高的Bader电荷一致。相较于岩盐矿型CoO超薄片,闪锌矿型CoO超薄片较高的载流子分离能力也被光致发光光谱、瞬时光电响应和瞬时荧光衰减谱所证实。原位红外光谱和吉布斯能计算表明*OOH的解离是全分解水反应的决速步,闪锌矿型CoO超薄片上较高的Bader电荷有利于光生载流子向*OOH上转移,因而有利于其解离形成O2;同时,由于空间位阻效应,闪锌矿型CoO超薄片表面的氧原子会对*OOH有一定的排斥作用,这也能弱化Co-OOH键,使得*OOH更容易解离。得益于其更高的Bader电荷和更强的空间位阻效应,闪锌矿型CoO超薄片在热力学上具有更低的*OOH的解离能,这使得它理论上具有更优异的全分解水活性。闪锌矿型CoO超薄片在可见光驱动的全分解水反应中也表现出更优异的性能,H2和O2产量分别4.43和2.63 μmol g-1 h-1,约为岩盐矿型CoO超薄片的3.7倍。该工作表明通过改变活性位点的配位环境来调节其电子结构,可以同时从动力学和热力学上调节其性能,这为设计更高效的全解水光催化剂提供了新思路。3.单位点掺杂调控Ga203超薄片的电子结构实现增强的光催化CO2还原:通过太阳能将二氧化碳(CO2)和水(H2O)还原得到碳基燃料小分子,可以将太阳能以化学能的方式储存,进而减少对化石原料的依赖,同时降低大气中CO2的含量,因而是一种环境友好且可再生的能源转化与储存方式。在这个工作中,我们利用有机无机杂化前驱体辅助的策略制备了单位点掺杂的Ga2O3超薄片,并通过理论与实验结合的方式研究了单位点掺杂对其光催化C02还原性能的影响。XRD、Raman、HRTEM和AFM等测试证明得到了Ga2O3超薄纳米片,同时利用同步辐射X射线吸收精细结构谱表明掺杂的Co原子与Ga原子具有相似的配位环境,并且不存在Co-Co键,表明Co原子是单位点掺杂取代Ga原子。原位电子顺磁共振谱和原位红外光谱共同检测到了 CO2还原过程中的重要中间体*COOH。密度泛函理论计算表明形成COOH*中间体是CO2还原反应的决速步,而单位点掺杂的钴原子会使得Co原子近邻的Ga原子上的电荷发生重新排布,富集在Co一侧,因而有利于稳定*COOH,降低其形成能。单位点Co掺杂的Ga2O3超薄纳米片在光催化CO2还原性能测试中也显现出更优异的CO2还原活性。该工作通过理论和实验相结合的方式表明单原子掺杂会使近邻原子的电荷发生重新排布,而这有利于提升其光催化性能,这为设计具有更优异光催化CO2还原性能的催化剂提供了新思路。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01）

孙轲^[4]（2019）在《过渡金属氧族化合物的合成修饰及电催化水分解应用》一文中研究指出人类自传统化石能源的工业革命以来,生活得到了质的飞跃,然而在社会进步、科技快速发展的同时,因传统化石燃料的使用所排放污染物使我们赖以生存的环境遭到了前所未有的破坏,并且由于传统化石能源资源有限、难以循环再生,因此环境友好的新能源亟待探索。故而,人类在进入二十一世纪后所面临的最大挑战是资源的可持续利用与自身的永续发展。幸而众多科研工作者致力于研究新型清洁能源,以期替代传统化石能源,实现绿色永续发展。随着纳米技术的发展,纳米材料尺寸小、比表面积大,具备了许多大尺寸的同类物质所不具备的功能性应用。近年来功能纳米材料的可控制备不断发展,人们也逐渐发现这些不同形貌的功能纳米材料在光电器件、电催化剂和能源储备方面都有很好的应用前景,这对于新能源的开发、制备出具有高效率和选择性的电催化剂至关重要,也受到了越来越多的关注。本论文旨在研究过渡金属氧族化合物功能纳米材料的可控制备,并探索了其在电催化水分解过程中的应用。通过一系列的性能调控手段,我们使材料在形貌上得到可控调控的同时也通过对材料本身的结构修饰与改性使得其在电催化水分解方面的性能获得更大提升。与此同时,我们借助X射线光电子能谱等表征技术,表征材料自身性能与精细结构之间的关系,从而证明过渡金属氧族化合物功能纳米材料作为电催化剂具备良好的催化活性和稳定性,在为新能源的研发扩宽研究素材的同时,也提供了新的思路,这将在能源转换的反应中获得更广泛的应用。具体工作如下:1.采用溶剂热法可控制备经由MOF-74有机配体调控表层金属价态的NiCo_2O_4纳米线,应用于碱性条件下表现出良好的催化活性和稳定性。HER过程中电流密度是10 mA cm~(-2)时其过电势为83 mV,稳定性长达80小时,在OER过程中当电流密度是10 mA cm~(-2)时其过电势为280 mV,同时此修饰后的该纳米线作为正负极的电极材料,具有良好的水全分解性能,电流密度是100 mA cm~(-2)时驱动电压仅需2.1 V,同时可以稳定使用长达15小时。经修饰后的纳米线也在能源转化上有着良好的表现,将其作为锌-空气电池的正极材料组装成液态锌空电池具有较高的比能量(800 mAh g~(-1))和良好的长程稳定性(100小时)。由此部分工作,我们成功地制备出了可应用于电催化水全分解和具备一定锌-空气应用前景的功能纳米材料。2.采用溶剂热的方法设计并合成了自支撑双金属氧族化合物Mn_3O_4/NiSe_2纳米片,其厚度仅在3到5 nm之间,在XRD测试中NiSe_2的峰强度较低,在后续的HRTEM的测试证实此材料的主体部分为Mn_3O_4。经电催化水分解的性能测试,该材料在碱性条件下表现出良好的催化性能,OER电流密度为10 mA cm~(-2)时其过电势为228 mV,HER过程中电流密度为10 mA cm~(-2)时其过电势为59.4 mV,在两电极体系中对材料进行交变电流下测试,稳定性可达10小时以上。由此部分工作,我们成功制备出了形貌可控的双功能电解水催化剂,并且其具有较低的催化过电势,可为新能源的研发拓宽新的思路。3.制备了一种内部存在着高混乱度且表面粗糙的CoSe_2/MoO_2纳米棒,HRTEM证明了此材料内晶格条纹清晰且存在两相界面,在界面间存在着大量的缺陷,这种结构可暴露出更多活性位点,从而提升材料的催化性能。粗糙的表面使材料更易被浸润,有助于溶液中物质的传输,通过测试也进一步证实了经硒化后材料的电化学活性面积得到很大的提升。该纳米棒在碱性条件下表现出良好的催化性能和稳定性,碱性条件下HER催化电流密度为10 mA cm~(-2)时其过电势为45.8 mV,稳定性长达36小时。在此部分工作中我们通过硒化的方式增大了材料内部的混乱度,使其暴露出更多的缺陷,得到了增大活性位点数目,提升电化学活性面积的效果,这为新能源的研发拓宽新的思路。(本文来源于《兰州大学》期刊2019-05-01）

周欣,叶晶,王志花,靳素荣^[5]（2019）在《两个基于多金属氧簇和咪唑类化合物的有机-无机杂化物的合成及性质》一文中研究指出在室温条件下合成了2个多金属氧簇化合物(Hbidp)_3(PMo_(12)O_(40))·bidp (1)和(Hbid)_3(PMo_(12)O_(40))·bid (2)(bidp=苯并咪唑基苯酚,bid=苯并咪唑)。通过红外、元素分析和X射线单晶衍射分析对2个化合物进行了表征。化合物中多酸阴离子与有机组分通过氢键、静电引力及π-π堆积作用形成一维链状多金属氧簇化合物晶体。电化学性质研究表明化合物1和2均具有优良的氧化还原性质。光催化研究结果显示化合物1和化合物2对罗丹明B和亚甲基蓝具有良好的光催化降解作用。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年01期）

徐盼盼^[6]（2018）在《过渡金属氧族化合物的制备及超级电容器性能研究》一文中研究指出超级电容器是一种可以将化学能转换成电能的装置,具有循环寿命长、功率密度高、维护成本低、绿色环保等特点。碳材料、过渡金属氧化物材料和导电聚合物材料是常用的电极材料,其中过渡金属化合物类电极材料不仅可以提供较高的比容量、循环性能也非常优异。虽然大部分过渡金属材料都已被广泛研究,但是开发新型的电极材料和合理的构筑电极的微观结构被认为是很有前途的研究方向。本文主要针对过渡金属元素Cu、Ni、Cd的相关氧化物,硫化物和硒化物做了以下研究:在铜片基底上原位刻蚀出Cu(OH)_2纳米线结构,考察了刻蚀时间对反应产物的微观结构的影响,当反应时间为30 min时,在铜片表面获得均匀致密相互交叉的Cu(OH)_2纳米线结构,长度约为4.6μm,直径约为330 nm,电化学测试的结果表明,此时,Cu(OH)_2纳米线的比容量是最高的,可以达到750 F g~(-1)。另外,还采用简单的一步水热无模板法,制备了自组装的Cu_2O空心球结构,球的直径约为2.5μm,是由厚度为50 nm的纳米片组成的,这种空心球的结构可以提高活性材料的利用率,提升电极材料的超级电容器性能,该电极在电流密度为5 mA cm~(-2)时,比容量为1075 F g~(-1)。与O元素同主族的S和Se元素越来越引起人们的关注,因为其对应的过渡金属化合物由于良好的导电性体现了优异的超级电容器性能。仍然采用原位刻蚀的方法,在泡沫铜的表面直接生长Cu_xS(1<x<1.92)。SEM,XRD等结果表明活性材料是由直径为280 nm的Cu_(1.92)S的纳米棒和直径为80 nm的CuS为纳米带组成的,由于复合材料的协同作用和分级的纳米结构,使得本身是电子良导体的Cu_xS电极具备优异的超级电容器性能:在电流密度为5 mA cm~(-2)时的容量为1122 F g~(-1),恒电流充放电循环10000次后,容量也可以保持初始容量的85%。除此之外,还通过一步水热的方法直接在泡沫镍基底上生长β-Cu_2Se,并研究了β-Cu_2Se的成核和生长的过程,并对其超级电容器性能进行了系统的研究。镍基超级电容器电极材料被广泛研究,具有超高的比容量,通过合理的构筑纳米结构,是进一步改善其储能性能的有效策略。首次以ZnO为造孔剂,在泡沫镍上直接生长的超薄Ni(OH)_2的纳米片上造出了直径约为6 nm的孔结构,有效增加活性材料的利用率,相互交叉的纳米片也创造了丰富的通道,供电解液离子扩散,使得即使在负载量高达10 mg的电极依然体现了卓越的储存电荷的能力:在电流密度为5 mA cm~(-2)时,比容量为2258 F g~(-1),即使在100 mA cm~(-2)的电流密度下,依然可以达到900 F g~(-1)的比容量。还构筑了NiOOH的壳核结构,以铜片原位刻蚀的Cu(OH)_2纳米线作为核体材料,然后,通过化学沉积的方法,在其表面负载80 nm厚的刺状的NiOOH,这种叁维的Cu(OH)_2@NiOOH的壳核结构可以大大增加电极和电解液的接触面积,由核体材料提供快速的电子转移,由壳体材料发生大量的氧化还原反应,10 mA cm~(-2)的电流密度下,体现了2609 F g~(-1)。镉基氢氧化物在电池领域有很广泛的应用,Cd(OH)_2也被报道有着优异的超级电容器性能,但是并未有人研究CdS的储能性能。采用简单的水热法在泡沫镍上直接生长多孔的纯相CdS微米球,直径约为2μm,并且是由5 nm的纳米颗粒堆积而成,没有使用导电剂粘结剂的电极结构,本身固有的良好的导电性和多孔的结构确保了电极的良好的电化学性能,电流密度为2 mA cm~(-2)时,比容量为909 F g~(-1),电流密度扩大25倍时,比容量仍保持88%。(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2018-09-10）

高龙龙^[7]（2018）在《Keggin型多金属氧簇有机—无机杂化化合物的合成、结构及性质》一文中研究指出本论文以有机配体、过渡金属盐等为原料,通过调控反应物原料比、温度以及pH值等实验条件,成功制备了9例维度不同的有机–无机杂化化合物。探索了在不同有机配体对形成化合物的影响,成功合成了九例结构迥异的有机–无机杂化化合物。并对合成的化合物进行了IR、TG、XRD等常规表征,研究了部分化合物的电化学性质、磁性及对有机染料的降解作用。1.采用水热合成法,合成叁例以ε-Keggin为构筑块的有机–无机杂化化合物:{[Zn(bpy)]_3[Zn(bpy)_2]Zn(OOCCH_3)[PMo_8~VMo_4~(VI)O_(38)(OH)_2]}·2H_2O(1),(TBA)_2[Zn_4(L)_3]_2[PMo_8~VMo_4~(VI)O_(38)(OH)_2]_2·2H_2O(2),(TBA)_4[Zn_4(L)][PMo_8~VMo_4~(VI)O_(39)(OH)]·4H_2O(3)。化合物1-3不溶于大多数常规溶剂,在溶液中稳定性很好。电化学研究表明,化合物2和3对亚硝酸钠和过氧化氢的还原反应表现出了良好的电催化效果。2.采用水热合成法,合成叁例以α-[AlW_(12)O_(40)]~(5–)为构筑块的有机–无机杂化化合物:H[Fe(2,2'-bipy)]_3[AlW_(12)O_(40)]·3H_2O(4),[Co_2(H_2O)_2(4,4'-bipy)(Hbipy)][AlW_(12)O_(40)]·H_2O(5),[Cu_5(H_2O)_2(pz)_6][AlW_(12)O_(40)]·2H_2O(6)。光降解实验表明,化合物5和6对RhB和MB表现出良好的光催化活性。3.采用水热合成法,合成一例以α-[SiW_(12)O_(40)]~(5–)为构筑块的有机–无机杂化化合物:[Cu_4(pz)_6][SiW_(12)O_(40)]·2H_2O(7)。在该化合物中,存在着7×7?和18×18?的两种大小的八元环。光降解实验表明,化合物7对RhB和MB表现出良好的光催化活性。4.采用常规水溶液法,合成一例以α-[PMo_(12)O_(40)]~(5–)为构筑块的3D有机–无机杂化化合物(8)。磁学性质研究表明化合物8存在反铁磁性耦合作用。(本文来源于《河南大学》期刊2018-06-01）

董佳^[8]（2018）在《过渡金属氧族化合物的制备及其在太阳能电池中的应用》一文中研究指出人类社会的繁荣在很大程度上依赖于能源的供应,化石燃料一直是人类最可靠的能源来源。然而,化石燃料的枯竭是不能避免的。为了解决这一问题,可再生能源,尤其是太阳能,引发了人们的广泛关注。太阳能可以通过太阳能电池直接转化为电能。目前,太阳能电池的发展已经到了第叁代。第叁代光伏器件代表了太阳能技术的前沿,它们拥有较高的效率和较低的生产成本。染料敏化太阳能电池(dye-sensitized solar cell,DSSC)和钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cell,PSC)是第叁代中有前景的能源转换器件。但是,在将其作为一种可行的商业产品之前,有许多方面需要加以处理。对电极是DSSC的关键部件。一个有效的对电极必须同时具有较高的电导率和良好的催化活性。最常用的对电极材料是贵金属Pt,这在某种程度上限制了DSSC的商业化进程。PSC的光电性能在很大程度上是由载流子传输材料决定的。PSC最常使用的电子传输材料是TiO_2,需要通过高温煅烧来提高其结晶性从而得到理想的传输性能,这限制了其在柔性基底上的应用。所以,本文着重在DSSC的对电极材料、PSC的电子传输材料这两方面进行改进。本论文的主要研究内容概括如下:(1)采用溶剂热法合成了纳米花瓣状Co_(0.85)Se,并将其用作DSSC的对电极材料与传统的Pt对电极进行对比。以优化的Co_(0.85)Se纳米花瓣和磁控溅射的载Pt导电玻璃为对电极所组装的DSSC分别获得了8.00%、7.83%的光电转换效率。(2)采用溶剂热法合成了纳米棒状CoSe_2,并将其用作DSSC的对电极材料与传统的Pt对电极进行对比。以优化的CoSe_2纳米棒、磁控溅射的载Pt导电玻璃为对电极所组装的DSSC分别获得了8.38%、7.83%的光电转换效率。(3)联合水热、旋涂工艺制备了透明的Ni_(0.85)Se对电极、半透明的Ni_(0.85)Se/rGO复合物对电极,并将其与传统的Pt对电极进行对比。经过优化,以Ni_(0.85)Se、Ni_(0.85)Se/rGO复合物、Pt为对电极所组装的DSSC分别获得了8.96%、9.75%、8.15%的光电转换效率。此外,当在透明的Ni_(0.85)Se对电极背面加置一面镜子时,DSSC的光电转换效率被进一步提高至10.76%。(4)联合水热、旋涂工艺制备了透明的CoSeO_3·2H_2O对电极、半透明的CoSeO_3·2H_2O/rGO复合物对电极,并将其与传统的Pt对电极进行对比。经过优化,以CoSeO_3·2H_2O、CoSeO_3·2H_2O/rGO复合物、传统磁控溅射的载Pt导电玻璃为对电极所组装的DSSC分别获得了8.90%、9.89%、8.39%的光电转换效率。此外,当在透明的CoSeO_3·2H_2O对电极背面加置一面镜子时,DSSC的光电转换效率被进一步提高至11.04%。(5)采用溶剂热法合成了可再分散的CdS纳米颗粒,并将其分散在甲苯中通过旋涂的方式制备成无需退火以及热处理的薄膜用作PSC的电子传输层。通过优化旋涂速度,以CdS为电子传输层组装成PSC获得了16.50%的反扫光电转换效率。(6)采用溶剂热法合成了可再分散的Cr_2O_3纳米片,通过将其分散在甲苯中形成浆体旋涂成无需退火以及热处理的薄膜用作PSC的电子传输层,并将其与传统高温煅烧过的TiO_2电子传输层进行了对比。经过优化,以Cr_2O_3为电子传输层组装成PSC时性能最佳的PSC获得了16.23%的反扫光电转换效率。同等条件下以高温退火的TiO_2为电子传输层的性能最佳的PSC反扫光电转换效率为17.04%。(本文来源于《华侨大学》期刊2018-05-28）

王洋^[9]（2018）在《基于多金属氧酸盐与有机胺的电荷转移化合物的合成和性质研究》一文中研究指出多金属氧酸盐(Polyoxometalates),简称为多酸(POMs),因具有独特的结构与良好的物理化学性质,而在电化学、催化、磁性化学及药物化学等领域有着广泛的应用。随着多酸化学的不断发展与完善,对有机化合物引入多酸体系进而形成一系列性质独特的有机-无机杂化材料的研究已成为了多酸化学发展的方向之一。由多酸所形成的电荷转移盐作为其中一个重要部分也受到了广泛的关注。本文以常规水溶液合成法合成了21个新型化合物,并通过红外光谱、紫外可见漫反射光谱、元素分析、表面光电压测试等对其进行结构、性质的表征。1.以饱和Keggin型及Dawson型杂多酸作电子受体,以盐酸萘乙二胺,N-苯基对苯二胺,盐酸联苯胺作为电子给体,通过静电吸附的方式在水溶液中制备了12种新型电荷转移化合物。其中:(1)盐酸萘乙二胺与H_3PW_(12)O_(40)、H_3PMo_(12)O_(40)、K_6P_2W_(18)O_(62)、(NH_4)6P_2Mo_(18)O_(62)形成电荷转移化合物;(2)N-苯基对苯二胺与H_3PW_(12)O_(40)、H_3PMo_(12)O_(40)、K_6P_2W_(18)O_(62)、(NH_4)6P_2Mo_(18)O_(62)形成电荷转移化合物;(3)盐酸联苯胺与H_3PW_(12)O_(40)、H_3PMo_(12)O_(40)、K_6P_2W_(18)O_(62)、(NH_4)6P_2Mo_(18)O_(62)形成电荷转移化合物。通过热重及C、N、H元素分析确定化合物的分子式:[(C_(14)N__2H_(15))_2H]PW_(12)O_(40)·16H_2O(1)[(C_(14)N__2H_(15))_2H]PMo_(12)O_(40)·10H_2O(2)[(C_(14)N__2H_(15))_4H_2]P_2W_(18)O_(62)·3H_2O(3)(C_(14)N_2H16)3P_2Mo_(18)O_(62)·10H_2O(4)[(C_(12)N_2H13)_2H]PW_(12)O_(40)·4H_2O(5)[(C_(12)N_2H13)_2H]PMo_(12)O_(40)·1_2H_2O(6)(C_(12)N_2H13)_6P_2W_(18)O_(62)·24H_2O(7)(C_(12)N_2H13)_6P_2Mo_(18)O_(62)·17H_2O(8)(C_(12)N_2H14)_3[PW_(12)O_(40)]2·11H_2O(9)[(C_(12)N_2H13)_2H]PMo_(12)O_(40)·10H_2O(10)(C_(12)N_2H14)_3P_2W_(18)O_(62)·8H_2O(11)(C_(12)N_2H14)_3P_2Mo_(18)O_(62)·13H_2O(12)化合物1-12的红外谱图显示出电荷转移化合物中多酸与盐酸萘乙二胺、N-苯基对苯二胺、盐酸联苯胺的特征峰,表明多酸阴离子在化合物中仍保持了原有的骨架。在紫外可见漫反射光谱中可以观察到在可见光范围内有新的吸收峰出现,表明有机组分共轭结构π电子向多酸发生了转移,也表明电荷转移化合物中发生了W(VI)→W(V)、Mo(VI)→Mo(V)的变化。此外,由半导体带隙值计算结果得出,各化合物带隙值相对于原料有机物均出现了明显的降低。由循环伏安测试可知,这些电荷转移化合物仍具有着相应多酸的电化学性质,能对亚硝酸根离子起到较好的催化效果。2.以饱和Keggin型、饱和Dawson型及叁缺位的Dawson型杂多酸作电子受体,以阿利新蓝为电子给体,在水溶液中通过静电吸附的方法制备了5种电荷转移化合物。由热重及C、N、H元素分析确定化合物的分子式:(C_(56)H_(71)N_(11)S_4Cu)_2H[PW_(12)O_(40)]_5·70H_2O(13)(C_(56)H_(71)N_(11)S_4Cu)_2H[PMo_(12)O_(40)]_5·54H_2O(14)(C_(56)H_(72)N_(11)S_4Cu)_4H[P_2W_(18)O_(62)]_3·14H_2O(15)(C_(56)H_(75)N_(11)S_4Cu)_4H[P_2Mo_(18)O_(62)]_5·88H_2O(16)(C_(56)H_(75)N_(11)S_4Cu)_5H[P_2W_(15)O_(56)]_3·13_2H_2O(17)化合物13-17的红外谱图显示出电荷转移化合物中多酸与阿利新蓝的特征峰,表明多酸阴离子的骨架没有发生改变。从紫外可见漫反射光谱中可以看出在可见光范围内有新吸收峰的出现,表明存在阿利新蓝共轭结构π电子向多酸发生转移的情况,也表明产物中发生了W(VI)→W(V)、Mo(VI)→Mo(V)的价态变化。由半导体带隙值计算结果得出,各产物的带隙值与阿利新蓝更加地接近。3.以饱和Keggin型、Dawson型杂多酸作电子受体,以[Ni(Me_6[14]-4,11-diene N_4)](Cl O_4)_2为电子给体,在水溶液中以静电吸附的方法制备了4种新型电荷转移化合物,并通过热重及C、N、H元素分析确定化合物的分子式:(Ni C1_6N_4H_(32))_2[PW_(12)O_(40)] Cl O_4·10H_2O(18)(Ni C1_6N_4H_(32))_2[PMo_(12)O_(40)] Cl O_4·19H_2O(19)(Ni C1_6N_4H_(32))_3P_2W_(18)O_(62)·36H_2O(20)(Ni C1_6N_4H_(32))_3P_2Mo_(18)O_(62)·26H_2O(21)以上化合物的红外谱图中存在多金属氧酸盐的特征峰,表明多酸阴离子的骨架没有发生改变。在紫外可见漫反射谱中,通过去除反应物的吸收峰可以发现,在可见光范围内出现了新的吸收峰,表明有机结构的π电子转移到了多酸阴离子上。由半导体带隙计算结果得出,各化合物带隙值相对于有机物均有明显的降低。循环伏安测试表明化合物18-21仍具有着多酸的电化学性质,对亚硝酸根离子具有较好的催化活性。(本文来源于《东北师范大学》期刊2018-05-01）

付玉帛,赵莹莹,田爱香^[10]（2018）在《两个Keggin型多金属氧酸盐与咪唑类配体构建的超分子化合物的结构与性能研究》一文中研究指出在水热条件下,以Keggin型多金属酸阴离子为无机构筑单元,柔性配体1,1-(双-3-咪唑)乙醚(L1)和1,1'-(1,4-丁烷)双(咪唑)(L_2)作为有机构筑单元,两个多金属氧酸盐的超分子化合物就此获得,化合物1为[H_4(L1)_2(SiMo_(12)O_(40))]·2H_2O,化合物2为[H_(12)(PW_(12)O_(40))_3(L_2)_4].并分别对两个化合物进行了单晶X-射线衍射、元素分析和红外光谱表征.分析表明,化合物1属于叁斜晶系,P-1空间群.化合物2属于单斜晶系,P 21/n空间群.化合物1的晶胞参数a=11.217(5),b=11.749(5),c=11.815(5),α=102.971(5)°,β=98.134(5)°,γ=115.631(5)°,V=2164.3(14)~3,Z=1,R_1=0.0485,ωR_2=0.0681.化合物2的晶胞参数a=11.776(5),b=20.062(5),c=34.500(5),α=90.000(5)°,β=94.500(5)°,γ=90.000(5)°,V=8126(4)~3,Z=2,R_1=0.0373,ωR_2=0.0999.在化合物1中,配体在Keggin型多酸阴离子两侧形成了双支撑结构.在化合物2中,配体环绕在多酸阴离子四周,呈现出多种存在状态.两个化合物均通过丰富的氢键作用形成了超分子框架结构.(本文来源于《渤海大学学报(自然科学版)》期刊2018年01期）

金属氧簇化合物论文开题报告

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

太阳能蒸汽转化是一种利用绿色清洁能源缓解水资源短缺的技术,在污水处理、海水淡化、蒸馏及灭菌等领域的应用前景较为广阔。界面加热技术的发展极大地提高了蒸汽转化效率,进一步推广了太阳能蒸汽转化技术在实际中的应用。但是,由于太阳能吸收体对光的利用率不高及器件结构设计不够合理等原因,太阳能蒸汽转化器件的蒸发效率并不高,因此,限制了该技术在生产生活中的进一步应用。许多学者致力于设计高效的蒸汽转化器件,以满足实际应用中的需求。为提高器件的蒸发水效率,学者们更加关注光吸收材料的选择、器件结构的优化及器件的稳定性等方面。过渡金属氧族化物(如过渡金属氧化物和二硫化物)的光吸收范围与太阳光谱非常接近,具有宽光谱吸收能力,并且在近红外和可见光范围的消光系数较高。因此,这类材料的光热转换性能非常好,是一种理想的吸光材料。本论文以非化学计量比氧化钨(W18O49)、二硫化钼(MoS2)、二氧化钼(MoO2)为光吸收材料,通过合理的结构设计,制备一种高效的太阳能蒸发水器件。论文的主要研究内容如下:1.W18O49/PTFE复合材料的制备及其在太阳能蒸汽转化的性能研究通过利用丰富的太阳能资源,太阳能蒸汽转化技术多用于蒸汽形成、海水淡化等领域。学者们致力于设计合理的器件结构以提高器件的蒸发效率,包括提高光吸收能力、增强光热转换效率、实现局部加热、具备水传输功能等方面。本章中,我们选择W18049介观晶体作为光热转换材料,并将其负载于亲水的PTFE膜上,以此构成一种高效的太阳能蒸发水器件。非化学计量比W18O49介观晶体与PTFE膜的结合通过XRD、SEM、TEM、XPS等表征手段证明,该器件可吸收太阳光转换成热并实现界面蒸汽转化。该太阳能蒸发水器件的结构可通过SEM和接触角测试仪进行表征,该器件具有一面亲水一面疏水的特点,既能保证器件漂浮于水面,又可为W18049介观晶体加热层提供持续的水分供应。在一个太阳光下照射一小时后,该器件的蒸发水速率可达1.13 kg m-2(膜厚度M/A=9.83 g m-2),蒸发水效率可达80.7%。经计算,W18049@PDMS介观晶体膜在一个太阳光下照射一小时的极限水蒸发速率为1.15 kg m-2,极限蒸发水效率为82%。该器件的模拟海水淡化实验表明,经过处理的水中离子含量低于世界卫生组织(WTO)的饮用水标准。因此,本章中通过合理的结构设计提高了器件的蒸发水效率,为进一步推广太阳能蒸汽转化技术的应用奠定了基础。2.MoS2/玻璃纤维布复合材料的制备及其在太阳能海水淡化的应用太阳能驱动的光热蒸汽技术可以有效缓解水资源短缺的问题。本章中,利用原位水热沉积方法,初步构建了一种基于海绵状MoS2负载于玻璃纤维布(GF)的高效太阳能水蒸发器件。MoS2纳米片均匀包裹在玻璃纤维表而(厚度大约为1 μm),构建了一种叁维粗糙表面。在此结构设计下,玻璃纤维布表面的叁维纳米结构能够有效增强光的内部散射,MoS2纳米片具有全光谱的光吸收能力,并且玻璃纤维间的缝隙能够为水分和蒸汽提供运输通道。在一个太阳光下,该器件被照射一小时后的蒸发水速率可达1.85 kg m-2,蒸发水效率达94%,而空白GF的蒸发水效率仅28%。采用黄海海水对该器件的海水淡化性能进行表征,结果表明,淡化后水中的离子浓度满足WTO饮用水标准。这种柔性可裁剪的功能化薄膜为提高器件的蒸发水性能提供了一种解决办法。3.耐酸碱MoO2/PTFE复合材料的制备及其在太阳能蒸汽转化的研究在太阳能蒸汽转化应用中,开发高效稳定的光热转换材料极为关键。本章中,我们通过溶剂热法制备了一种基于耐酸碱MoO2纳米球负载于PTFE膜的太阳能蒸发水器件。MoO2纳米球具有宽光谱吸收、抗氧化、耐酸碱的特点,MoO2-PTFE膜的吸收率达92-95%。MoO2在80℃烘箱中加热10 h后,与未经热处理的Moo2的UV-vis吸收光谱对比,吸收性质没有发生明显变化。经pH=3和pH=12的溶液中浸泡5 h后,与未经酸碱处理的Moo2的UV-vis吸收光谱对比,吸收性质没有明显变化,且Mooo2在波长800 nm处的吸光度值分别可保持在原吸光度值的98%和90%以上。此外,PTFE膜是一种非常稳定的材料,具有抗酸碱、耐高温的特征。因此,MoO2-PTFE膜在水、pH=3、pH=12的条件下均能保持稳定且高效的蒸发速率,不同酸碱条件不会对该膜的蒸发性能造成显着影响,该膜的蒸发水速率达1.45 kg m-2，蒸发水效率达91%。这种耐酸碱、抗氧化的蒸发水器件为该技术在水处理和脱盐等领域的应用提供了一种思路。

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

金属氧簇化合物论文参考文献

[1].田爱香,于海燕,关雅文,付玉帛.Keggin型多金属氧酸盐与叁氮唑构建的二维杂化化合物的结构与性能研究[J].渤海大学学报(自然科学版).2019

[2].常宇虹.纳米过渡金属氧族化合物的太阳能光热蒸汽转化研究[D].山东大学.2019

[3].徐嘉麒.超薄过渡金属氧族化合物的设计及其在新能源转化中的应用[D].中国科学技术大学.2019

[4].孙轲.过渡金属氧族化合物的合成修饰及电催化水分解应用[D].兰州大学.2019

[5].周欣,叶晶,王志花,靳素荣.两个基于多金属氧簇和咪唑类化合物的有机-无机杂化物的合成及性质[J].无机化学学报.2019

[6].徐盼盼.过渡金属氧族化合物的制备及超级电容器性能研究[D].哈尔滨工程大学.2018

[7].高龙龙.Keggin型多金属氧簇有机—无机杂化化合物的合成、结构及性质[D].河南大学.2018

[8].董佳.过渡金属氧族化合物的制备及其在太阳能电池中的应用[D].华侨大学.2018

[9].王洋.基于多金属氧酸盐与有机胺的电荷转移化合物的合成和性质研究[D].东北师范大学.2018

[10].付玉帛,赵莹莹,田爱香.两个Keggin型多金属氧酸盐与咪唑类配体构建的超分子化合物的结构与性能研究[J].渤海大学学报(自然科学版).2018

论文知识图

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