相转移催化氧化论文_刘颖,刘甲,杨国强,王苏,张志炳

导读:本文包含了相转移催化氧化论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:戊烯,柴油,离子,己烯,液体,噻吩,铵盐。

相转移催化氧化论文文献综述

刘颖,刘甲,杨国强,王苏,张志炳^[1]（2019）在《相转移催化H_2O_2氧化环己烯合成环氧环己烷的工艺研究》一文中研究指出设计了以H_2O_2为氧化剂催化环己烯(Cyclohexene,CH)合成环氧环己烷的高效、绿色催化反应体系,制备了PTC1(1～6)杂多酸盐催化剂,考察了反应温度、反应溶剂、添加剂、催化剂的种类与用量对于反应转化率与选择性的影响,并对这些反应条件进行了优化.实验结果表明,优化后的工艺条件下,催化剂PTC1,用量0.84 g [0.43%mol(of CH)],反应温度35℃,溶剂氯仿(15mL),环己烯0.11 mol,n(CH):n(H_2O_2)=1:1,添加剂为KCl(0.032 g),环己烯转化率达到86.8%,环氧环己烷的收率达到74.5%.此外,还考察了不同催化剂的回收效果与实验放大效果,结果表明催化剂在一次反应后均出现了不同程度的流失,其中PTC1的回收率相对较高.实验放大10倍与100倍后,环己烯转化率与环氧环己烷的收率分别为93.5%,77.5%以及95.4%,84.4%.(本文来源于《南京大学学报(自然科学)》期刊2019年05期）

丁亚男^[2]（2019）在《反应控制相转移催化环戊烯氧化制备戊二醛的研究》一文中研究指出戊二醛可以用作杀菌消毒剂、鞣革剂、木材防腐剂、食品工业加工助剂、药物和高分子合成原料等,在医学、化工等多个领域都有重要的应用。由环戊烯氧化制备戊二醛,原料资源充足,氧化剂双氧水价廉易得,所以该方法具有广泛的工业应用前景。目前该方法中,均相催化体系存在催化剂难回收的缺点;非均相催化体系虽然克服了均相催化中催化剂不容易回收的困难,但是其活性组分非常容易流失,传质阻力也较大。所以,如何既可以保持催化剂较高的活性,高选择性生成戊二醛,又能解决催化剂难回收的问题,还需要继续探索新的途径。本论文主要设计合成了几条反应控制相转移催化、非均相催化环戊烯氧化制备戊二醛反应的新路线,具体内容如下:(1)分别以酸功能化聚合离子液体和非酸功能化聚合离子液体作为阳离子,以PW_(12)O_(40)~(3-)作阴离子,合成了一系列聚合离子液体杂多催化剂,探究了该类催化剂在催化环戊烯氧化制备戊二醛反应中的催化活性,探讨了反应机理;结果显示,催化剂Poly(NDMAM-BVIM)-PW_(12)O_(40)在无溶剂条件下,表现出反应控制相转移现象,中间过程形成乳状液进行界面催化,在优化条件(0.12 g Cat,12 mmol H_2O_2,10 mmol CPE)下,35~oC,3 h,得到戊二醛的收率为54.3%,该催化剂更容易回收,将其循环再利用5次,发现催化活性仍然保持较高水平。(2)以羧基功能化的烷基咪唑以及叁级胺类(N,N-二甲基十六烷-1-胺、N,N-二甲基十八烷-1-胺)作为阳离子,以Dawson结构的PW_4O_(16)~(3-)、PW_4O_(32)~(3-)作阴离子,制备出了多种酸功能化的离子液体杂多催化剂,并研究了该类催化剂在催化环戊烯氧化制备戊二醛反应中的催化效果;咪唑基催化剂[C_8H_(17)N_2C_3H_3CH_2COOH]_3PW_4O_(16)在磷酸叁丁酯非均相催化体系中得到了57.5%的戊二醛产率;烷胺基催化剂[C_(16)H_(33)N(CH_3)_2(CH_2)_2COOH]_3PW_4O_(16)在丙酮作为溶剂时,呈现非均相催化状态,得到了59%的戊二醛产率;咪唑基催化剂[C_(16)H_(33)N_2C_3H_3CH_2COOH]_3PW_4O_(16)在乙酸乙酯作为溶剂时,呈现出反应控制相转移现象,对催化剂进行~1H NMR、FT-IR表征,反应后得到了60%的戊二醛产率。对以PW_4O_(32)~(3-)为阴离子的杂多催化剂也进行了考察,发现当以[C_8H_(17)N_2C_3H_3CH_2COOH]_3PW_4O_(32)为催化剂时,其在磷酸叁丁酯溶剂中呈非均相催化,戊二醛产率为49.87%。(3)以链长不同的烷基咪唑、叁级胺类(N,N-二甲基十六烷基-1-胺、N,N-二甲基十八烷基-1-胺)、氯代十六烷基吡啶为阳离子,以Keggin型结构的PW_(12)O_(40)~(3-)或者Dawson结构的PW_4O_(16)~(3-)、PW_4O_(32)~(3-)为阴离子,制备一系列杂多离子液体催化剂。在溶剂条件下和无溶剂条件下,对该类催化剂催化环戊烯氧化制备戊二醛的反应进行了探究,并优化了反应工艺。以PW_4O_(16)~(3-)为阴离子的杂多催化剂在催化反应时,效果较佳的催化剂为[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3PW_4O_(16),当以二氯乙烷为溶剂时,反应过程呈现出反应控制相转移现象,对催化剂[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3PW_4O_(16)进行FT-IR等表征,研究了催化剂反应前后结构是否会变化,在较佳反应条件(n(Cat):n(H_2O_2):n(CPE)=0.05:1.5:1,t=8 h,T=35 ~oC)下,底物环戊烯的转化率高达到98%,戊二醛收率达到72%,催化剂循环使用5次,产率仍然在60%以上;催化剂[C_(16)H_(33)NH(CH_3)_2]_3PW_4O_(16)在无溶剂条件下也表现出了较好的催化效果,在优化条件(n(Cat):n(H_2O_2):n(CPE)=0.03:2.6:2,t=4 h,T=35 ~oC)下,得到了戊二醛收率为64%。本文设计、合成了几条反应控制相转移或非均相催化环戊烯氧化制备戊二醛的新路线,对戊二醛的生产有重要意义。(本文来源于《青岛科技大学》期刊2019-04-20）

刘明,傅杰,沈昱,曹魁^[3]（2017）在《季铵盐相转移催化氧化合成苯甲酸》一文中研究指出应用相转移催化技术,研究十六烷基叁甲基溴化铵(CTMAB)在水溶液中以高锰酸钾为氧化剂,氧化甲苯制备苯甲酸的催化性能,并与该实验未采用催化剂的课堂教学进行对比.结果表明,在甲苯小量化操作条件下,当n(CTMAB)∶n(甲苯)=1∶20,反应时间缩短至1.5 h,KMn O4用量下降至n(KMn O4)∶n(甲苯)=2.13∶1,但收率增加至47.8%.试剂用量减少、反应时间缩短,但产率却有效增加可归因于:CTMAB改变反应体系由"甲苯-水"二相体系为均相体系;固体KMn O4分批投料不仅抑制KMn O4自身分解,并且粘附在回流柱底端的高锰酸钾与甲苯回流液能在此处发生二次反应.该实验操作简单、安全省时、绿色环保.(本文来源于《大连交通大学学报》期刊2017年05期）

周超,张一炯,谢志鹏,吕志果^[4]（2016）在《反应控制相转移催化环戊烯氧化制戊二酸机制研究》一文中研究指出利用反应控制相转移催化剂[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3{PO_4[WO_4]_3}催化环戊烯合成高纯度戊二酸,并对其反应机理和催化剂回收循环机制进行了研究。确定以30%双氧水作为氧化剂时,该催化剂催化环戊烯氧化制戊二酸的较佳反应条件为:C_(H_2O_2):C_(cpe):C_(催化剂)=4.4:1:0.0037,反应温度90℃,反应时间6 h,在该条件下,戊二酸的收率在90%以上。通过GC-MS检测,确定了中间产物和最终产物组成,并以此对反应机理进行了研究。对反应后液体进行重结晶,制得了纯度在99.0%以上的戊二酸产品。利用红外光谱、XRD对新鲜催化剂以及重复利用的催化剂进行了结构表征,研究表明:催化剂在使用过程中活性结构保持不变。催化剂重复使用3次,戊二酸的收率在90%以上。(本文来源于《当代化工》期刊2016年11期）

雷英杰,胡小彤,丁玫^[5]（2015）在《四丁基氢氧化磷相转移催化水杨酸硫醚及类似物的合成研究》一文中研究指出在室温条件下,以等物质的量的硫代水杨酸或类似物和烯丙基(苄基)溴为原料,四氢呋喃为溶剂,四丁基氢氧化磷为相转移催化剂,超声辐射时间20~25min,制备得到水杨酸及其类似物的硫醚化产物,合成收率为85.3%~92.5%,结构经IR、~1H NMR和元素分析等测试技术加以确证。该合成工艺反应时间短,收率高而且操作简单。(本文来源于《化学世界》期刊2015年12期）

杨志杰,张全,张岩^[6]（2015）在《离子液体中FCC模拟汽油相转移催化氧化脱硫研究》一文中研究指出合成了一种磷钨杂多酸季铵盐[CTMA]3PW12O40,以此为相转移催化剂,离子液体[Omim]PF6为萃取剂,构建了[CTMA]3PW12O40/[Omim]PF6/H2O2催化氧化萃取耦合脱硫体系,用于脱除FCC模拟汽油中二苯并噻吩(DBT)。考察了双氧水用量、反应温度、反应时间和催化剂用量对DBT脱除效果的影响,结果表明:当双氧水用量n(H2O2)/n(S)=4、反应温度T=60℃、反应时间t=90min、催化剂用量n(催化剂)/n(S)=1∶10、萃取剂[Omim]PF6用量为1mL时,该脱硫体系中DBT脱除率可达96.9%。(本文来源于《化工新型材料》期刊2015年09期）

徐龙,杨丽娜,李剑,董家丽,孙宇萌^[7]（2014）在《一步法柴油相转移催化氧化脱硫研究》一文中研究指出制备了两种磷钼酸季铵盐类相转移催化剂[C16H33(CH3)3N]2[HPMo12O40]和[(CH3CH2)4N]2[HPMo12-O40],以30%的H2O2为氧化剂,易回收、无毒复合溶剂为萃取剂,采用一步氧化萃取脱硫法和两步氧化萃取脱硫法对直馏柴油进行了氧化脱硫研究。结果表明,一步法脱硫效果比两步法好,[C16H33(CH3)3N]2[HPMo12O40]的脱硫效果优于[(CH3CH2)4N]2[HPMo12O40],适宜的反应条件为:O/S比(摩尔比)为8∶1,催化剂用量5%,反应温度40℃,反应时间80 min,萃取剂油比1(体积比),此时直馏柴油的脱硫率为61.3%,收率为95%,催化剂重复使用5次后,脱硫率没有明显下降。(本文来源于《应用化工》期刊2014年10期）

闫俊,于丽梅,张文珠,高占先^[8]（2014）在《四相相转移催化氧化芴制备芴酮》一文中研究指出该文利用气-质联用仪确证了芴中杂质的结构和含量。反应物和产物的物料衡算揭示:在以二甲苯和水为溶剂,氢氧化钠为催化剂、季铵盐为相转移剂、空气为氧化剂氧化悬浮于二甲苯中的芴制备芴酮的反应中,芴的转化率为100%;芴100%的转化成芴酮和水,无其他副产物;反应前后原料芴中的杂质数目没有变化,每个杂质的物质的量也保持相等。用纯芴在相同的条件进行氧化反应,芴的转化率为100%,得到纯度100%的芴酮,验证了前述结果。从反应液中分离出芴酮后,溶剂、催化剂、相转移剂、水均可循环使用。同时讨论了反应的机理。(本文来源于《精细化工》期刊2014年09期）

T.Sankarshana,E.Yadagiri,J.S.N.Murthy^[9]（2014）在《相转移催化:2-甲基-1-丁醇的氧化(英文)》一文中研究指出In liquid–liquid systems, the substrates in the liquids are inaccessible to each other for the reaction. By adding a small quantity of phase transfer catalyst, the reaction can be made accessible and accelerated. The present study involves the phase transfer catalyzed oxidation of 2-methyl-1-butanol by quaternary ammonium permanganate(tricaprylyl methyl ammonium permanganate). The attempt was to compare the kinetics under homogeneous and heterogeneous conditions. Experiments were conducted in a batch reactor to determine the kinetics under homogeneous conditions. A baffled borosilicate agitated reactor was used to find the enhancement factor and the kinetics under heterogeneous conditions. The rate constants determined under both homogeneous and heterogeneous conditions agreed very well. The oxidation was found to be first order with respect to each of the reactants, quaternary ammonium permanganate and the alcohol, resulting in an overall second order rate expression. Aliquat336(tricaprylylmethylammonium chloride) was found to be the best compared with the other catalysts tested(triethylbenzylammonium chloride, tetrabutylammonium bromide, tetrabutylammonium iodide and tetrabutylammonium hydrogen sulfate) and it gave an enhancement factor of 9.8.(本文来源于《Chinese Journal of Chemical Engineering》期刊2014年09期）

张燕^[10]（2014）在《季铵盐型双子表面活性剂相转移催化氧化直馏柴油脱硫研究》一文中研究指出传统的氧化脱硫技术具有脱硫率高、操作费用低、工艺条件温和、环境友好等诸多优点,但是普遍存在反应两相不互溶、脱硫效果较差等问题。相转移催化氧化脱硫技术可以通过表面活化作用,促进油水两相的接触几率,最终加快反应速率。本论文基于目前氧化脱硫方法中存在的问题及相转移催化氧化反应的优点,将季铵盐型双子表面活性剂应用在直馏柴油的氧化脱硫中,并从理论上对其进行了研究。季铵盐型双子表面活性剂作为相转移催化剂应用在直馏柴油的氧化脱硫中,筛选出了脱硫效果较佳的双子表面活性剂,并对其进行了单因素优化实验。通过对反应时间、反应温度、相转移催化剂用量、氧化剂用量和催化剂用量等条件的优化,在最佳反应条件下直馏柴油的硫含量从304.0μg/g降至19.0 μg/g,脱硫率达到93.75%,柴油质量收率达到93.04%,达到了欧Ⅲ车用清洁柴油质量标准。双子表面活性剂C12-2-C12催化直馏柴油氧化脱硫的单因素最佳反应条件为：m(C12-2-C12)/m(柴油)=0.25%,V(H2O2)/V(柴油)=0.3,V(H2O2)/V(CH3COOH)=0.8,反应温度70℃,反应时间1.5 h。以脱硫率作为评选指标,进一步对C12-2-C12催化直馏柴油氧化脱硫进行了正交试验。通过对反应时间、反应温度、C12-2-C12用量、氧化剂用量和催化剂用量五个因素的评选,得出正交试验的最佳反应条件为：反应温度60℃、反应时间2.0 h、C12-2-C12与柴油质量比0.3%、V(H2O2)/V(油)=0.3、V(H2O2)/V(CH3COOH)=1.0,脱硫率为95.06%,硫含量降至15.1μg/g。在季铵盐型双子表面活性剂相转移催化直馏柴油氧化脱硫的研究基础上,从相转移催化氧化的角度出发,建立了相转移催化氧化脱硫的反应模型以及动力学方程。相转移催化直馏柴油氧化脱硫的反应过程分为两个阶段：一是水相中的氧化活性组分向有机相的转移；二是有机相中发生的氧化脱硫反应。相转移催化剂与氧化活性组分可以形成中间过渡态,最终改变反应历程,降低反应活化能,从而提高反应速率。实验结果表明：双子表面活性剂C12-2-C12的动力学方程为一级反应,速率常数为k55℃=0.4759 h-1、k65℃=1.0465h-1、k75℃=0.8224h-1,表观活化能为Ea=19.38 kJ/mol。(本文来源于《西南石油大学》期刊2014-06-01）

相转移催化氧化论文开题报告

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

戊二醛可以用作杀菌消毒剂、鞣革剂、木材防腐剂、食品工业加工助剂、药物和高分子合成原料等,在医学、化工等多个领域都有重要的应用。由环戊烯氧化制备戊二醛,原料资源充足,氧化剂双氧水价廉易得,所以该方法具有广泛的工业应用前景。目前该方法中,均相催化体系存在催化剂难回收的缺点;非均相催化体系虽然克服了均相催化中催化剂不容易回收的困难,但是其活性组分非常容易流失,传质阻力也较大。所以,如何既可以保持催化剂较高的活性,高选择性生成戊二醛,又能解决催化剂难回收的问题,还需要继续探索新的途径。本论文主要设计合成了几条反应控制相转移催化、非均相催化环戊烯氧化制备戊二醛反应的新路线,具体内容如下:(1)分别以酸功能化聚合离子液体和非酸功能化聚合离子液体作为阳离子,以PW_(12)O_(40)~(3-)作阴离子,合成了一系列聚合离子液体杂多催化剂,探究了该类催化剂在催化环戊烯氧化制备戊二醛反应中的催化活性,探讨了反应机理;结果显示,催化剂Poly(NDMAM-BVIM)-PW_(12)O_(40)在无溶剂条件下,表现出反应控制相转移现象,中间过程形成乳状液进行界面催化,在优化条件(0.12 g Cat,12 mmol H_2O_2,10 mmol CPE)下,35~oC,3 h,得到戊二醛的收率为54.3%,该催化剂更容易回收,将其循环再利用5次,发现催化活性仍然保持较高水平。(2)以羧基功能化的烷基咪唑以及叁级胺类(N,N-二甲基十六烷-1-胺、N,N-二甲基十八烷-1-胺)作为阳离子,以Dawson结构的PW_4O_(16)~(3-)、PW_4O_(32)~(3-)作阴离子,制备出了多种酸功能化的离子液体杂多催化剂,并研究了该类催化剂在催化环戊烯氧化制备戊二醛反应中的催化效果;咪唑基催化剂[C_8H_(17)N_2C_3H_3CH_2COOH]_3PW_4O_(16)在磷酸叁丁酯非均相催化体系中得到了57.5%的戊二醛产率;烷胺基催化剂[C_(16)H_(33)N(CH_3)_2(CH_2)_2COOH]_3PW_4O_(16)在丙酮作为溶剂时,呈现非均相催化状态,得到了59%的戊二醛产率;咪唑基催化剂[C_(16)H_(33)N_2C_3H_3CH_2COOH]_3PW_4O_(16)在乙酸乙酯作为溶剂时,呈现出反应控制相转移现象,对催化剂进行~1H NMR、FT-IR表征,反应后得到了60%的戊二醛产率。对以PW_4O_(32)~(3-)为阴离子的杂多催化剂也进行了考察,发现当以[C_8H_(17)N_2C_3H_3CH_2COOH]_3PW_4O_(32)为催化剂时,其在磷酸叁丁酯溶剂中呈非均相催化,戊二醛产率为49.87%。(3)以链长不同的烷基咪唑、叁级胺类(N,N-二甲基十六烷基-1-胺、N,N-二甲基十八烷基-1-胺)、氯代十六烷基吡啶为阳离子,以Keggin型结构的PW_(12)O_(40)~(3-)或者Dawson结构的PW_4O_(16)~(3-)、PW_4O_(32)~(3-)为阴离子,制备一系列杂多离子液体催化剂。在溶剂条件下和无溶剂条件下,对该类催化剂催化环戊烯氧化制备戊二醛的反应进行了探究,并优化了反应工艺。以PW_4O_(16)~(3-)为阴离子的杂多催化剂在催化反应时,效果较佳的催化剂为[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3PW_4O_(16),当以二氯乙烷为溶剂时,反应过程呈现出反应控制相转移现象,对催化剂[π-C_5H_5NC_(16)H_(33)]_3PW_4O_(16)进行FT-IR等表征,研究了催化剂反应前后结构是否会变化,在较佳反应条件(n(Cat):n(H_2O_2):n(CPE)=0.05:1.5:1,t=8 h,T=35 ~oC)下,底物环戊烯的转化率高达到98%,戊二醛收率达到72%,催化剂循环使用5次,产率仍然在60%以上;催化剂[C_(16)H_(33)NH(CH_3)_2]_3PW_4O_(16)在无溶剂条件下也表现出了较好的催化效果,在优化条件(n(Cat):n(H_2O_2):n(CPE)=0.03:2.6:2,t=4 h,T=35 ~oC)下,得到了戊二醛收率为64%。本文设计、合成了几条反应控制相转移或非均相催化环戊烯氧化制备戊二醛的新路线,对戊二醛的生产有重要意义。

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

相转移催化氧化论文参考文献

[1].刘颖,刘甲,杨国强,王苏,张志炳.相转移催化H_2O_2氧化环己烯合成环氧环己烷的工艺研究[J].南京大学学报(自然科学).2019

[2].丁亚男.反应控制相转移催化环戊烯氧化制备戊二醛的研究[D].青岛科技大学.2019

[3].刘明,傅杰,沈昱,曹魁.季铵盐相转移催化氧化合成苯甲酸[J].大连交通大学学报.2017

[4].周超,张一炯,谢志鹏,吕志果.反应控制相转移催化环戊烯氧化制戊二酸机制研究[J].当代化工.2016

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[10].张燕.季铵盐型双子表面活性剂相转移催化氧化直馏柴油脱硫研究[D].西南石油大学.2014

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