活性位论文_陈冲,孙明磊,胡忠攀,刘玉萍,张守民

导读:本文包含了活性位论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:活性,催化剂,丙烷,噻吩,结构,分子筛,滑石。

活性位论文文献综述

陈冲,孙明磊,胡忠攀,刘玉萍,张守民[1](2020)在《SiBeta负载的VO_x催化剂在丙烷直接脱氢制丙烯中的活性位(英文)》一文中研究指出丙烯是一种非常重要的化工基础原料,主要用来生产高价值的化学品,如丙烯腈,异丙醇和甘油等.丙烯的传统来源主要是石油的催化裂化反应,以及石脑油和轻柴油的裂解过程.随着石油资源的减少,丙烷直接脱氢制丙烯技术逐渐成为一条重要的丙烯生产渠道.V基催化剂在丙烷氧化脱氢反应中被广泛研究,但被用于丙烷直接脱氢反应的报道还较少,且V基催化剂在丙烷直接脱氢制丙烯中的活性位目前还没有统一定论,可能是由于V的活性物种与载体性质密切相关,因此研究V基催化剂在不同载体上的活性位具有重要意义.Beta沸石分子筛具有规则微孔结构,高的比表面积以及可调节的酸性,是一种理想的金属催化剂载体.本文采用脱铝后的Beta分子筛作为V催化剂载体,通过调节V的负载量探究丙烷直接脱氢活性和VO_x结构的关系,以及催化剂的酸性对性能的影响.活性测试结果显示,V负载量分别为3wt%,7wt%和10wt%时(催化剂分别命名为3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta),叁者的催化活性十分接近,此外,这些催化剂还具有较好的循环利用性,但碳沉积,丙烯选择性以及失活率都是随着V负载量的升高而增加.XRD和N2吸附结果揭示,VO_x在SiBeta上呈高度分散状态,并且当V负载量从3wt%升至10wt%时,表面V密度发生明显变化,VO_x物种在3VSiBeta中可基本实现孤立的单分散状态.同时,DRUV-vis,H2-TPR以及Raman测试结果表明,VO_x物种的聚合程度随V负载量的升高逐渐增加.NH~3-TPD结果表明,Beta载体在脱铝后本身的酸性位完全消除,但是负载V后引入了新的酸性位,并且3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta叁者的酸量基本相当.尽管XPS结果显示,不同VSiBeta催化剂上的V价态分布有差异,但是相似的催化活性说明VSiBeta催化剂的活性位与形成的酸性位数目密切相关,而受V初始价态的影响不大.本文指出,酸性位可能是与V–O–Si键直接相关,V负载量从3wt%增加到10wt%,会逐渐形成无催化活性的V–O–V键,导致活性不能进一步提升.因此,3VSiBeta催化剂中可实现孤立的VO_x物种单层分散在SiBeta载体上,形成了大量的酸性V–O–Si键,从而显示出和高负载量的VSiBeta催化剂相当的活性以及较高的脱氢稳定性.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2020年02期)

阳杰,任山,苏增辉,孔明,杨剑[2](2019)在《铁掺杂对锰铈活性炭SCR脱硝催化剂活性位的影响研究》一文中研究指出氮氧化物(NO_x)是造成酸雨、光化学烟雾、灰霾和大气臭氧浓度升高的主要污染物之一。根据国务院最新颁布的《打赢蓝天保卫战叁年行动计划》,要求"到2020年,二氧化硫、NO_x排放总量分别比2015年下降15%以上"。因此,对NO_x实现有效控制,是改善我国NO_x污染的重要途径。选择性催化还原(SCR)技术是已经商业化的NO_x控制技术,其核心是催化剂。商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂已经被广泛应用于火力发电厂的烟气脱硝。然而,该催化剂对钢铁、陶瓷、玻璃以及其他工业过程中排放的低温烟气中的氮氧化物束手无策。因此,寻求有较高低温催化活性,且具备一定抗硫水中毒能力的SCR催化剂一直是脱硝领域的重大前沿课题。在前期的研究基础上,本研究对锰铈活性炭催化剂进行了Fe掺杂,系统研究了Fe掺杂对锰铈活性炭催化剂脱硝活性的影响,并结合XRD、NH_3-TPD、原位红外等表征结果对Fe掺杂后催化剂活性增强机理进行了分析和探讨。研究发现,Fe的掺杂能够明显减少催化剂的比表面积烧损。金属氧化物的复合负载能够更有效嵌入活性炭的石墨网层状结构中,使其转换为更加微小的石墨微晶结构,从而使催化剂焙烧过程中比表面积损失减小。掺杂Fe后,催化剂表面的Mn~(4+)/Mn~(n+), Ce~(3+)/Ce~(n+)和表面吸附氧的相对含量都相应的增加。除此之外,在掺杂Fe氧化物后催化剂表面上的弱酸位和中强酸位也有了较大的增加。由于Fe氧化物的掺杂,催化剂表面形成了更多数量的反应活性位点,同时,Fe的掺杂使催化剂表面形成了无数的微小SCR反应单元,使得Fe掺杂的锰铈活性炭催化剂表现出优异的脱硝活性。(本文来源于《第十届国际(中国)功能材料及其应用学术会议、第六届国际多功能材料与结构学术大会、首届国际新材料前沿发展大会摘要集》期刊2019-11-23)

熊靖,梅雪垒,韦岳长,刘坚,赵震[3](2019)在《叁维有序大孔--有序介孔Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_2担载PdAu@CeO_2核壳活性位催化剂的制备及其炭烟催化氧化反应性能研究》一文中研究指出炭烟深度催化氧化反应是典型的结构敏感型气(反应气体)-固(炭烟)-固(催化剂)叁相催化反应。将铈-锆固溶体载体设计成叁维有序大孔-有序介孔结构[1],有序大孔结构能够增强炭烟颗粒与催化剂之间的接触效率[2];大孔孔壁上具有丰富且排列规整的介孔孔道,既增大了催化剂的比表面积,又有利于活化气体反应分子,进一步促进炭烟催化燃烧的活性。在叁维有序大孔-有序介孔载体的基础上,担载核壳结构Pd Au@Ce O2活性位提升本征氧化还原性能以及与复合氧化物载体间的强相互作用[3],从而大幅度提高炭烟催化氧化反应活性。(本文来源于《稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集》期刊2019-11-15)

郭忠森,龚珣,吕曼丽,张健,秦玉才[4](2019)在《溶剂pH对Ce-SBA-15吸附剂酸活性位构筑及脱硫性能的影响》一文中研究指出采用浸渍法制备Ce-SBA-15吸附剂,运用N2吸附-脱附技术和NH3-TPD技术表征吸附剂的物化性质,采用静态吸附实验、固定床动态吸附穿透实验和萃取实验考察吸附剂的脱硫效果。将吸附剂物化性质和脱硫效果相关联,考察制备过程中溶剂pH对Ce-SBA-15吸附剂酸活性位构筑及脱硫性能的影响。研究表明,溶剂的pH对Ce-SBA-15脱硫吸附剂酸活性位的构筑存在强静电吸附作用和氧化还原作用两种影响。强酸性条件能够抑制氧化反应的发生,同时由于强静电吸附作用实现Ce物种的高度分散。弱酸性条件由于氧化反应的发生导致Ce物种发生转化而难以形成有效噻吩吸附活性位。最佳的pH为3,此条件下制备的Ce-SBA-15(3)吸附剂保持有最优的物化性质和噻吩吸附脱除能力。(本文来源于《石油化工高等学校学报》期刊2019年05期)

赵宇飞,宋宇飞[5](2019)在《催化活性位缺陷结构设计与调控》一文中研究指出催化反应在化学工业产品的生产中占有重要地位,而催化剂可以显着提升催化反应效率。因此,构筑活性组分均匀分散、稳定分散的催化材料一直是催化领域的研究热点和难点。发展高效多相催化材料的关键在于:(1)如何认识催化活性位结构;(2)如何调控催化剂活性位缺陷结构的充分暴露、高分散和稳定分散;(3)如何强化催化剂的活性和稳定性。目前传统的催化剂设计和制备,在活性位结构精准调控、催化性能的强化、催化剂稳定性等方面仍有诸多不足。为了应对上述问题,发展新型催化剂制备方法,在分子层次揭示、优化活性位结构,介观层次研究催化剂界面结构,实现催化剂活性组分高分散,以此来提高催化剂的活性和稳定性,是目前提高催化效率的必然途径。此外,开发绿色、高效、可持续、可替代化学能源的催化新工艺路线,也成为目前化学工程等相关学科研究的焦点。针对温和条件下H-O、C=O、N≡N键活化,本人以水滑石为模型体系,揭示了其微观活性位缺陷结构、介观异质界面结构、高分散催化剂分散特性(如图1所示),实现了水滑石基催化剂在光驱动分解H_2O、CO_2或CO加氢制高碳烃、合成氨等催化反应中的催化活性位缺陷结构;揭示了基于能带、缺陷、界面可控的水滑石基材料制备—结构—光催化性能之间的关系,从而为太阳能向化学能高效转化提供思路。[1-6](本文来源于《2019第叁届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集》期刊2019-09-20)

罗孟飞[6](2019)在《Pt催化剂的丙烷氧化活性位研究》一文中研究指出空气污染问题已经成为当今社会最关心的问题之一。为了降低挥发性有机物(VOCs)对大气环境的影响,国家对挥发性有机物排放的控制要求越来越严格,相继出台了《重点区域大气污染防治"十二五"规划》、《重点行业挥发性有机物削减行动计划》等政策,以全面推进石化、交通运输、医药涂装印刷、精细化学品合成等行业挥发性有机化合物(VOCs)的综合整治。在种类繁多的VOCs中,烷烃是化学性质最稳定的一类VOCs,也是最难催化燃烧的物质,因此选择丙烷反应物研究催化性能,具有很好的代表性。此报告以Pt/BN和Pt/AlF3催化剂为例,重点介绍Pt催化剂的丙烷完全燃烧性能和反应活性位研究,理解丙烷完全氧化反应机制。(本文来源于《第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2019-07-29)

黄春蕾[7](2019)在《Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO_2加氢制甲醇的活性位研究》一文中研究指出由于Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂是合成气生产甲醇的典型工业催化剂,基于Cu/ZnO催化CO_2加氢制甲醇的研究非常广泛,包括构建高效催化剂以及活性位结构的研究。由于Cu和ZnO之间的协同作用,Cu/ZnO催化CO_2加氢制甲醇时表现出相对较高的甲醇收率,但是其活性位结构仍然存在巨大争议。本文通过制备结构规整、单一的Cu/盘状ZnO模型催化剂(CZ)来简化Cu/ZnO催化剂的结构,通过真实反应条件下的反应性能评价,初步研究了Cu负载量对CZ催化剂催化性能的影响,并重点研究了不同还原气氛诱导Cu负载量为1 wt%的CZ催化剂(1CZ)中Cu纳米颗粒(NP)形貌及Cu、Zn物种化学态变化对催化性能的影响,进而揭示催化剂的活性位结构。1)采用水热法合成了盘状ZnO,通过简单的浸渍法得到一系列不同Cu负载量的CZ催化剂,并在压力P=3 MPa、温度T=260~300 ~oC、空速GHSV=3600 mL?g~(-1)?h~(-1)条件下催化CO_2加氢制甲醇。通过增加Cu负载量可以调变催化剂的微观结构,从而得到不同的CO_2加氢制甲醇性能。其中,负载量为5 wt%的CZ催化剂(5CZ)表现出最高的CO_2转化率(9.8%)和甲醇产率(4.3%)。根据TOF_(CO2)、TOF_(CH3OH)和SEM表征提出了叁种不同的活性位结构:Cu-ZnO直接接触界面、由Zn迁移引起的ZnO_x-Cu界面和ZnO_x迁移到单独的Cu NPs形成的界面ZnO_x-Cu。结合CO_2-TPD表征推测Zn迁移到Cu NPs表面形成的结构对甲醇的生成起重要作用。2)1CZ催化剂在300 ~oC下不同气氛中还原,然后催化CO_2加氢制甲醇。结果表明,通过改变还原气氛可以原位改变Cu NPs形貌。5%H_2/Ar气氛还原生成了小的不规则球形Cu NPs的形成,并伴随大量Zn物种向Cu NPs表面迁移,促进了CO_2转化和甲醇生成。5%CO/Ar气氛还原则生成了中等尺寸的椭圆形Cu NPs的产生,并伴随少量Zn物种向Cu NPs表面迁移,导致CO_2加氢催化性能变差。Cu/ZnO基催化剂对CO_2加氢制甲醇的催化性能具有明显的Cu NPs形貌依赖性。3)采用400 ~oC不同气氛还原1CZ催化剂调变关键物种化学态,用于催化RWGS反应与CO_2加氢制甲醇反应。在CO_2-TPD中,脱附峰β_1可归属于CO_2在Cu-ZnO直接接触界面的吸附,对应的CO_2吸附物种有利于CO及甲醇的生成;而脱附峰β_2可归属于CO_2在ZnO_x-Cu界面的吸附,对应的CO_2吸附物种仅有利于甲醇的生成。一方面,高温还原使Cu、Zn化学态发生改变,ZnO部分还原形成ZnO_x甚至生成Cu_3Zn合金,并且Zn物种迁移到Cu表面形成的ZnO_x-Cu界面对CO_2吸附活化减弱,导致甲醇产率较低;另一方面,高温还原使催化剂表面拥有更多的缺陷,导致Cu-ZnO直接接触界面对CO_2的吸附活化增强,从而导致不同气氛还原后对RWGS反应表现出催化活性的差异。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-05-20)

杨晓冬,陈驰,周志有,孙世刚[8](2019)在《碳基非贵金属氧还原电催化剂的活性位结构研究进展》一文中研究指出以热解型Fe/N/C为代表的碳基非贵金属材料被认为是当前最具潜力替代铂的非贵金属氧还原催化剂,其综合性能的进一步突破,对于推动质子交换膜燃料电池商业化应用具有重要意义。对热解型Fe/N/C催化剂活性位结构的深入认识是实现催化剂高活性位密度和高稳定性理性设计的关键。本文总结了热解型Fe/N/C活性位的研究进展,重点介绍了非晶态铁氮配位活性中心、氮掺杂和碳缺陷叁类活性位构型。由于热解型Fe/N/C是非均相的,结构非常复杂,导致在活性位认识上还存在诸多争议,本文总结阐述了活性位结构的不同观点。最后,我们展望了Fe/N/C催化剂活性位研究的未来方向。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年05期)

郭忠森,祖运,惠宇,秦玉才,王焕[9](2019)在《烯烃对噻吩在介孔分子筛Al-MCM-41活性位物种上吸附脱硫机制的影响》一文中研究指出采用后嫁接法制备了不同铝负载量的Al-MCM-41分子筛。运用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-FTIR等方法对分子筛进行物性表征,利用固定床评价其对噻吩的吸附性能。通过将分子筛吸附噻吩能力与分子筛的酸性质及织构性质进行关联,考察烯烃存在对Al-MCM-41活性位物种吸附脱硫机制的影响。结果表明,铝物种的引入即产生了B酸中心,也同时产生了两种类型的L酸中心L_1和L_2。引入低含量铝物种利于形成B酸中心和L_1型酸中心,引入高含量铝物种利于形成L_2型酸中心。其中,L_2型酸中心对噻吩的吸附效果最佳。烯烃和噻吩在B酸中心发生竞争吸附和催化转化反应,且催化转化反应占主导地位。L_2酸中心的存在促进了B酸中心上的催化转化反应,其所生成的大分子硫化物取代噻吩吸附在分子筛酸活性中心上提高了Al-MCM-41分子筛的饱和吸附硫容量。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2019年04期)

黄春蕾,钟雯,文进军,张明远,黄皓旻[10](2019)在《Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO_2加氢反应中生成CO的活性位研究》一文中研究指出通过水热法合成盘状ZnO,并在其表面负载Cu得到Cu/盘状ZnO模型催化剂,将不同气氛下(5%CO/Ar、2.5%H_2/2.5%CO/Ar、5%H_2/Ar,分别记为CZ-5CO、CZ-2.5H_2-2.5CO、CZ-5H_2)还原的模型催化剂用于逆水煤气变换反应.对催化剂进行热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原位紫外拉曼光谱(in situ UV-Raman)表征.结果表明,不同的还原气氛可得到不同尺寸的Cu颗粒及不同缺陷浓度的Cu-ZnO界面.CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)结果表明,不同的Cu-ZnO界面具有不同的CO_2活化能力.其中CZ-5H_2形成的Cu-ZnO界面对CO_2活化能力最强,表现出最佳的逆水煤气变换反应活性;CZ-5CO具有更多的表面缺陷可能是由于存在Cu_3Zn合金,但Cu-ZnO界面上CO_2的吸附容量降低,导致逆水煤气变换反应活性低;CZ-2.5H_2-2.5CO的活性介于CZ-5H_2与CZ-5CO之间,界面对CO_2的活化量也介于两者之间.(本文来源于《环境科学学报》期刊2019年06期)

活性位论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

氮氧化物(NO_x)是造成酸雨、光化学烟雾、灰霾和大气臭氧浓度升高的主要污染物之一。根据国务院最新颁布的《打赢蓝天保卫战叁年行动计划》,要求"到2020年,二氧化硫、NO_x排放总量分别比2015年下降15%以上"。因此,对NO_x实现有效控制,是改善我国NO_x污染的重要途径。选择性催化还原(SCR)技术是已经商业化的NO_x控制技术,其核心是催化剂。商用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂已经被广泛应用于火力发电厂的烟气脱硝。然而,该催化剂对钢铁、陶瓷、玻璃以及其他工业过程中排放的低温烟气中的氮氧化物束手无策。因此,寻求有较高低温催化活性,且具备一定抗硫水中毒能力的SCR催化剂一直是脱硝领域的重大前沿课题。在前期的研究基础上,本研究对锰铈活性炭催化剂进行了Fe掺杂,系统研究了Fe掺杂对锰铈活性炭催化剂脱硝活性的影响,并结合XRD、NH_3-TPD、原位红外等表征结果对Fe掺杂后催化剂活性增强机理进行了分析和探讨。研究发现,Fe的掺杂能够明显减少催化剂的比表面积烧损。金属氧化物的复合负载能够更有效嵌入活性炭的石墨网层状结构中,使其转换为更加微小的石墨微晶结构,从而使催化剂焙烧过程中比表面积损失减小。掺杂Fe后,催化剂表面的Mn~(4+)/Mn~(n+), Ce~(3+)/Ce~(n+)和表面吸附氧的相对含量都相应的增加。除此之外,在掺杂Fe氧化物后催化剂表面上的弱酸位和中强酸位也有了较大的增加。由于Fe氧化物的掺杂,催化剂表面形成了更多数量的反应活性位点,同时,Fe的掺杂使催化剂表面形成了无数的微小SCR反应单元,使得Fe掺杂的锰铈活性炭催化剂表现出优异的脱硝活性。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

活性位论文参考文献

[1].陈冲,孙明磊,胡忠攀,刘玉萍,张守民.SiBeta负载的VO_x催化剂在丙烷直接脱氢制丙烯中的活性位(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2020

[2].阳杰,任山,苏增辉,孔明,杨剑.铁掺杂对锰铈活性炭SCR脱硝催化剂活性位的影响研究[C].第十届国际(中国)功能材料及其应用学术会议、第六届国际多功能材料与结构学术大会、首届国际新材料前沿发展大会摘要集.2019

[3].熊靖,梅雪垒,韦岳长,刘坚,赵震.叁维有序大孔--有序介孔Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_2担载PdAu@CeO_2核壳活性位催化剂的制备及其炭烟催化氧化反应性能研究[C].稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集.2019

[4].郭忠森,龚珣,吕曼丽,张健,秦玉才.溶剂pH对Ce-SBA-15吸附剂酸活性位构筑及脱硫性能的影响[J].石油化工高等学校学报.2019

[5].赵宇飞,宋宇飞.催化活性位缺陷结构设计与调控[C].2019第叁届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集.2019

[6].罗孟飞.Pt催化剂的丙烷氧化活性位研究[C].第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集.2019

[7].黄春蕾.Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO_2加氢制甲醇的活性位研究[D].华南理工大学.2019

[8].杨晓冬,陈驰,周志有,孙世刚.碳基非贵金属氧还原电催化剂的活性位结构研究进展[J].物理化学学报.2019

[9].郭忠森,祖运,惠宇,秦玉才,王焕.烯烃对噻吩在介孔分子筛Al-MCM-41活性位物种上吸附脱硫机制的影响[J].燃料化学学报.2019

[10].黄春蕾,钟雯,文进军,张明远,黄皓旻.Cu/盘状ZnO模型催化剂催化CO_2加氢反应中生成CO的活性位研究[J].环境科学学报.2019

论文知识图

℃时NH3、O2和NO在3%Mn-both-CNTs...白腐菌Trametesversicolor漆酶的活性...催化剂的费-托合成产物选择性(a)4Ru(...;Pd/Beta;Pd/Al-MCM-41以...缺失表达载体转基因烟草种子的GUS活...研磨时间对电气石粒径的影响

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