碳化钼催化剂论文_林舟,申琳璠,瞿希铭,张俊明,姜艳霞

导读:本文包含了碳化钼催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:甲烷,催化剂,钼酸,玉米油,生物,多巴胺,氢气。

碳化钼催化剂论文文献综述

林舟,申琳璠,瞿希铭,张俊明,姜艳霞[1](2019)在《盐封后碳化钼电催化剂的制备及其氢析出性能(英文)》一文中研究指出碳化钼具有低廉的价格、优越的催化性能以及良好的稳定性而被人们认为是极好的可以替代Pt等贵金属的氢析出反应(HER)催化剂。本工作采用钼酸钠和2,6-二氨基吡啶为反应原料,之后不断进行盐封的过程直到前驱体被紧紧包覆在NaCl的晶格中,最后置于惰性气氛下煅烧即可制得盐封后碳化钼。本工作采用了扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能量色散x射线光谱(EDS)、X射线衍射(XRD)以及X射线光电子能谱(XPS)等技术对盐封后碳化钼的形貌、组成以及晶体结构进行了表征。结果表明盐封后的产物形貌并不均一,其中包括纳米颗粒及纳米棒。比较Mo_2C/SS与Mo_2C的TEM图,可以发现盐封后Mo_2C的尺寸变小,表明盐封的方法可以有效地避免颗粒的团聚。根据产物的氮气吸脱附等温线得到的催化剂的Brunauer-Emmett-Teller (BET)比表面积,盐封后Mo_2C的BET表面积由2.55提高至8.14 m~2·g~(-1),可以证明盐封过程中孔的生成。EDS、XRD及XPS分析的结果表明盐封后的产物是斜方晶系的Mo_2C,并且表面由于被氧气氧化而带有氧化钼。结合XPS和周转率(TOF)数计算的结果,可以说明盐封过程中孔的形成有助于暴露更多活性位点,然而同时也扩大了与氧气的接触面积,催化剂表面形成的氧化钼的含量也增多。因此,催化剂表面活性中心即碳化钼所占的比例降低。另一方面,氧化钼的法拉第反应产生的赝电容会与碳化钼催化剂的双电层电容迭加,导致得到的比容量数值偏大。而氧化钼的赝电容效应对Mo_2C/SS催化剂的影响是更显着的,因此盐封后的TOF数降低。同Mo_2C相比,Mo_2C/SS展现出更高的HER质量活性的原因可归结如下:(1)盐封过程中大量孔的形成有助于提高产物的BET表面积并暴露出更多的活性位点;(2)盐封后的多孔结构和较大的表面积有利于传质传荷;(3)盐封后碳化钼的Tafel斜率由145降至88mV·dec-1。总的来说,盐封后碳化钼的HER活性有了明显的提高,当电流密度达到10 mA·cm-2时,过电位为175 mV左右。盐封后碳化钼的Tafel斜率为88 mV·dec-1,证明催化剂表面发生的氢析出反应遵循Volmer-Heyrovsky机理并以电化学脱附步骤为反应的速控步骤。(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年05期)

李月,姜宇晨,蒋平平,杜盛郁,姜就胜[2](2019)在《多孔碳球封装纳米碳化钼催化剂无溶剂催化苄胺偶联反应》一文中研究指出以盐酸多巴胺,磷钼酸(PMo)为原料,通过离子交换和聚合作用形成一种有机-杂多酸杂化材料,在N2条件下高温碳化制备出一种新型多孔碳球封装纳米碳化钼催化剂PDA-PMo-800.利用傅里叶变换红外(FT-IR), N2吸脱附等温仪(BET),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM), X射线粉末衍射(XRD),拉曼光谱仪(Raman),热重分析仪(TG),能谱仪(EDS)对催化剂进行表征与分析.结果显示:催化剂PDA-PMo-800具有规整的花状球体形貌以及较高的比表面积(102 m~2/g),纳米碳化钼颗粒(3~4nm)均匀地分布在多孔碳球骨架内.在无溶剂以氧气为氧化剂的条件下,将该催化剂应用于苄胺的氧化偶联反应合成亚胺,实现较高的转化率及选择性,且催化剂可以多次重复使用并保持较高的催化活性.(本文来源于《化学学报》期刊2019年01期)

沈佳[3](2018)在《高效生产氢气 点亮汽车未来》一文中研究指出含碳资源到无碳能源转化当前乃至30年—50年内,我国经济和社会发展将仍以碳基为主的能源消费为基础,含碳资源高效清洁转化利用是未来的发展方向。含碳资源如何向无碳能源经济转化,利用氢能是一条途径。最近,中国科学院山西煤化所煤转化国家重点实(本文来源于《山西日报》期刊2018-05-31)

蔚文霞[4](2018)在《碳化钼催化剂耐硫甲烷化性能研究》一文中研究指出利用煤炭资源合成高效清洁的天然气是适应时代发展、缓解国家能源问题的有效手段。甲烷化作为煤制天然气中关键技术,研发高性能的甲烷化催化剂是主要任务之一。碳化钼作为新型催化材料具有优良的加氢性能,受到广泛的关注。研究采用乌洛托品(HMT)与仲钼酸铵(AHM)形成的络合物负载于载体上制备Mo_2C催化剂,考察了原料气中H_2S浓度、Mo_2C负载量、催化剂制备方法及钴助剂对甲烷化性能的影响,而后研究ZrO_2载体的晶型对碳化钼催化剂结构和性能的影响。采用浸渍法制备Mo_2C/Al_2O_3催化剂,其甲烷化性能评价和结构表征结果表明,碳化钼最优负载量为15%;原料气中H_2S浓度在1500 ppm以下时,催化活性不受影响,原因是其表面活性组分不会被硫化;原料气中H_2S浓度进一步增加,会导致Mo_2C被硫化,甚至硫化为不具有甲烷化活性的Mo_7S_8。钴助剂的引入使催化剂表面生成Co_3Mo_3C及CoMoO_4物种,减少生成Mo_2C的Mo原子,CoMoO_4结构未形成有利于甲烷化的CoMoS物种,且随Co的添加量增加碳化钼含量减少,因此,Co的添加不利于Mo_2C/Al_2O_3甲烷化性能的提高。采用浸渍法和共沉淀法制备Mo_2C/ZrO_2催化剂,研究表明共沉淀法制备的Mo_2C/ZrO_2催化剂具有更好的催化活性及良好的稳定性。共沉淀制备中适宜的水浴温度为80?C,催化剂表面活性组分能更好地分散,且生成更多弱酸中心,减少ZrMo_2O_8物种的生成。探讨了单斜相氧化锆(m-ZrO_2)和四方相氧化锆(t-ZrO_2)载体对碳化钼催化剂甲烷化性能的影响,结果可知,四方氧化锆因具有较大的比表面积,提供有利于Mo_2C生成的表面环境,且减弱活性组分Mo_2C与载体之间的作用力,更有利于甲烷化反应。(本文来源于《天津大学》期刊2018-05-01)

唐钰[5](2018)在《基于碳化钼复合纳米催化剂的合成及其电析氢性能的研究》一文中研究指出目前,电解水是最理想的产氢方式,铂(Pt)被认为是电化学产氢的最佳电极材料。然而,催化剂的成本和含量使Pt催化的氢气生产不适合商业规模。因此,探索低成本、含量丰富、高活性和稳定性的非贵金属析氢反应(HER)电催化剂以取代Pt作为催化剂已成为当务之急。近年来,地球含量丰富的过渡金属碳化物,尤其是碳化钼(Mo_xC),被认为是取代先进而昂贵的Pt族电催化剂的潜在候选材料,但其形貌结构和催化活性仍存在挑战。因此,具有特定形貌和高活性的碳化钼析氢材料得到了广泛研究。本文的研究内容主要分为以下两部分。1.采用碲纳米线模板导向水热碳化法制备了基于氮掺杂碳纳米纤维(N-CNF)的镍-碳化钼(Ni-Mo_2C)纳米材料,并利用XRD、TEM、XPS等测试对其进行了表征。实验研究了不同Ni和Mo摩尔比催化剂的析氢性能,结果表明Ni/Mo摩尔比为0.046的催化剂在酸性电解质中表现出最好的析氢性能,其Tafel斜率为72 mV dec~(-1),10 mA cm~(-2)电流密度对应的过电位为65 m V,并具有优秀的稳定性。同时,该催化剂在碱性电解质中也具有良好的析氢反应活性。2.采用超声辅助和冻干法快速制备了碳化钼(Mo_xC)和镍负载在氮掺杂的还原氧化石墨烯(N-rGO)上,随后利用TEM、XRD、XPS等表征对该复合材料进行物相和结构分析。同时对其析氢性能展开了研究,结果表明在酸性和碱性电解质中催化剂均具有优秀的析氢反应活性,尤其是在碱性电解质中,Ni-Mo_xC/N-rGO在10 mA cm~(-2)电流密度处的过电位为183 mV,Tafel斜率为76mV dec~(-1)。综上所述,电化学研究证明上述碳化钼复合材料具有显着的析氢反应活性和较高的稳定性,为非贵金属电催化剂的制备奠定了良好的基础。(本文来源于《兰州大学》期刊2018-05-01)

高占明,吴籼虹[6](2018)在《基于纳米碳化钼/硼氮共掺杂二维碳复合结构催化剂制备及电化学析氢反应性能研究》一文中研究指出基于可再生生物质在二维层状晶体表面的组装,开发了一种内嵌纳米碳化钼的超薄硼氮共掺杂二维碳复合结构催化剂。此催化剂在碱性条件下电化学析氢反应中,表现出类铂的催化活性、更优的电化学反应动力学速率及良好的反应稳定性。(本文来源于《电子显微学报》期刊2018年01期)

钟志伟[7](2016)在《氮掺杂碳材料负载碳化钼作为析氢电催化剂》一文中研究指出氢能源是一种重要的新能源。氢气具有较高的燃烧值,产物是水,无污染;此外氢的来源丰富,可以将其它形式的能源储存在氢气中,是一种理想的能源载体。电解水是重要的制氢方法,具有电解效率高、氢气纯度高等优点。然而,电解析氢反应往往需要较大的过电位,能耗大,不符合新能源发展的需求。虽然铂系贵金属具有较高的催化活性,但严重受限于其高昂的造价。如何解决高制氢效率与低催化剂成本之间的矛盾是该领域的重要研究方向。为了制备经济、高效的析氢电催化材料,本文主要制备了碳氮材料负载的金属、金属碳化物电催化剂。氮掺杂碳材料可以改善活性物质的分散度,提高材料的导电性,从而优化催化剂的活性。本文主要工作内容如下:一、碳化钼负载在碳氮材料上的电催化剂。通过水热法将葡萄糖、叁聚氰胺和钼酸铵聚合后得到MoOx/多糖中间体,进一步高温碳化后得到MoCx/CN。该方法合成简单,可通过控制叁聚氰胺的加入量来控制所得催化剂性能。同时,所用原料价格低廉,能在300 mV过电位下达到72 mA cm-2电流密度,活性明显高于非负载的碳化钼催化剂,以及文献报道的相关催化剂。二、高温热解法制备Mo_2C/CN电催化剂。采用一步合成法,将钼酸铵和叁聚氰胺机械混合均匀后直接高温煅烧,得到最终的催化剂。通过低温(400 oC)的热处理,再高温焙烧,获得活性较高的催化剂。在过电位为300 mV下达到55mA cm-1的电流密度。此外,还尝试在其中加入碳纳米管,改善催化剂的分散性和导电性。高温热解法制备拓展——Co@CN_x电催化剂。将钴源和单氰胺溶解后搅干,高温热解后得到Co@CN_x催化剂。通过SEM、TEM、XRD等表征了材料的结构、合成规律。电化学测试发现所得催化剂活性较低,可能是CN_x无法包裹金属钴,导致活性物质被酸洗洗去,催化活性降低。叁、初步探索了以叁聚氰胺和葡萄糖为原料的水热法制备碳氮材料CN_x,研究其形貌变化规律和电催化性能。催化性能仍需进一步改善。工作中发现铂片作为对电极时会少量溶解于电解液,并电镀到阴极的CN_x上,从而产生了较高的析氢性能。该发现一方面为制备高活性、低负载量的铂基催化剂提供了新的方法;另一方面,在非贵金属催化剂的电化学测试中,应尽量避免贵金属对电极的使用,例如采用石墨棒作为对电极。(本文来源于《暨南大学》期刊2016-07-01)

何莉莉,秦玉,楼辉,陈平[8](2015)在《以活性炭为载体的碳化钼催化剂在香兰素加氢脱氧反应中的作用》一文中研究指出XRD,TEM,N2-吸附等表征手段表明,在700℃下以碳热氢还原方法制备的粒径在1~4nm的β-Mo2C,能够均匀分散在活性炭载体上.在温和条件(100℃,氢压1.0MPa,3h)下,以水作为反应溶剂,质量分数为20.0%的Mo2C/AC催化剂催化香兰素的加氢脱氧反应转化率高达93.2%,2-甲氧基-4-甲基苯酚的选择性达到53.8%.随着负载量的增加,Mo2C/AC催化剂的比表面积呈下降趋势,其活性先增强后减弱,而当负载量增加到一定程度后,Mo2C粒子在载体上发生团聚,导致催化活性大幅度降低.根据原料和产物浓度随时间的变化曲线,提出加氢脱氧反应以香兰醇作为中间产物,经过2步加氢步骤生成2-甲氧基4-甲基苯酚,且第1步加氢反应速率大于第2步.使用多次后,Mo2C/AC催化剂的催化活性几乎不变,说明其具有工业应用前景.(本文来源于《浙江大学学报(理学版)》期刊2015年06期)

曹丹艳,陈平,楼辉,HONG,Haiping[9](2015)在《多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂在玉米油加氢脱氧反应中的应用》一文中研究指出将多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂用于玉米油的加氢脱氧反应以制备柴油类烃,结果表明,该类催化剂对玉米油加氢脱氧反应具有极高的转化率和选择性.结合XRD、Raman、TEM、IR、TG等催化剂表征技术,考察了载体多壁碳纳米管的预处理条件、管径、表面缺陷浓度等因素对催化剂活性和玉米油加氢脱氧反应的影响.在氢压2.5 MPa、反应温度260℃、搅拌速率500r·min-1的实验条件下反应3h后,玉米油在Mo2C/MWCNT上加氢脱氧制备柴油类烃的反应转化率接近90%,烃类选择性达到了98%.(本文来源于《浙江大学学报(理学版)》期刊2015年06期)

张少华[10](2015)在《镍基催化剂上碳化钼(钨)参与催化的甲烷二氧化碳重整反应研究》一文中研究指出甲烷二氧化碳重整反应(DRM)是以两种难活化的小分子CH4和C02为反应物制取合成气。该反应能够消除两种主要的温室气体,获得具有重要工业价值的合成气,为费托合成等化工生产提供原料。因此,甲烷二氧化碳重整制合成气具有科学、经济、环保的多重研究价值。过渡金属碳化物具有类贵金属的费米能级,在许多催化反应中两者具有相似的化学性质。利用过渡金属碳化物这一类贵金属的性质,构建了金属镍与碳化钼复合型双功能催化剂,一方面利用金属Ni对甲烷的活化裂解性能,解决碳化钼催化剂因二氧化碳氧化失活的问题;另一方面利用碳化钼对二氧化碳的活化性能,解决单纯Ni基催化剂表面积碳的问题。本论文在前期工作基础之上,进一步探讨碳化前驱体NiMoOx的制备方法对碳化过程、碳化产物(Ni/β-Mo2C)微观结构及其催化DRM反应性能的影响,提出NiMoO4前驱体的形成对获得稳定的Ni/β-Mo2C活性相的重要作用。将Ni/β-Mo2C负载于La2O3上,研究发现该催化剂在反应过程中发生了相转变,B-M02C作为重要的活性相参与氧化-碳化循环。将上述研究思想扩展到碳化钨体系,发现在Ni17W3/Si02催化的重整反应中也会形成a-WC, a-WC参与C02的活化,能够有效减少积碳的产生,是Ni17W3/Si02催化剂具有优异DRM反应性能的微观本质。本论文获得如下主要研究成果:(1)研究了碳化前驱体NiMoOx的制备方法对碳化过程、碳化产物(Ni/β-Mo2C)微观结构及其催化DRM反应性能的影响:NiMoO4的形成可以促使钼在较低的温度(低于MoO3的还原温度)下被还原,进而降低P-M02C的形成温度。相对于NiO, Ni以NiMoO4的形式存在,能够更好的被稳定,即在高温碳化过程中Ni的还原温度升高,使Ni/p-Mo2C催化剂中金属Ni的粒径保持较小,具有更高的甲烷裂解活性。以共沉淀方法制备的Ni/β-Mo2C(CP)(CP:共沉淀)催化剂具有更小的镍和碳化钼颗粒,故在甲烷二氧化碳重整反应中,该催化剂比机械混合制备的Ni/β-Mo2C(MM)(MM:机械混合)催化剂显示出更优异的反应活性和稳定性。(2)为提高Ni与P-Mo2C活性组分的分散度,将Ni/β-Mo2C分散到La2O3载体上,制备出Ni/β-Mo2C/La2O3催化剂,催化剂的稳定性较未负载前有明显提高。但Ni/β-Mo2C/La2O3催化剂在反应过程中发生相转变,生成了La2MoO6及少量的β-Mo2C。通过制备不同的含钼催化剂(NiMoOx/La2O3、Ni/La2MoO6和Ni/p-Mo2C/La2O3),考察P-M02C在催化重整反应中的作用:相比Ni/La203催化剂,含钼催化剂在DRM中具有更高的稳定性,且在反应过程中生成了相同的物相结构(Ni、β-Mo2C和La2MoO6)。研究发现β-Mo2C是非常重要的活性相,其参与二氧化碳的活化,减少积碳的产生,从而提高催化剂的稳定性。(3)制备了Ni17W3/SiO2(Ni10.7 wt.%,W 5.9 wt.%)催化剂与Ni/SiO2(Ni 10.7 wt.%)催化剂,合金催化剂在重整反应中具有更好的催化活性和稳定性。结合催化剂结构表征和活性评价结果表明,Ni17W3合金的形成能在反应过程中起到稳定Ni颗粒的作用,而Ni/SiO2催化剂上Ni颗粒在反应过程中发生了明显的团聚。同时,Ni17W3/SiO2催化剂在重整过程中形成了α-WC活性相,α-WC的形成促进了二氧化碳的活化,减少反应中积碳的生成。上述两方面原因是Ni17W3/SiO2催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中具有较高稳定性的微观机制。(本文来源于《大连理工大学》期刊2015-08-01)

碳化钼催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

以盐酸多巴胺,磷钼酸(PMo)为原料,通过离子交换和聚合作用形成一种有机-杂多酸杂化材料,在N2条件下高温碳化制备出一种新型多孔碳球封装纳米碳化钼催化剂PDA-PMo-800.利用傅里叶变换红外(FT-IR), N2吸脱附等温仪(BET),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM), X射线粉末衍射(XRD),拉曼光谱仪(Raman),热重分析仪(TG),能谱仪(EDS)对催化剂进行表征与分析.结果显示:催化剂PDA-PMo-800具有规整的花状球体形貌以及较高的比表面积(102 m~2/g),纳米碳化钼颗粒(3~4nm)均匀地分布在多孔碳球骨架内.在无溶剂以氧气为氧化剂的条件下,将该催化剂应用于苄胺的氧化偶联反应合成亚胺,实现较高的转化率及选择性,且催化剂可以多次重复使用并保持较高的催化活性.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

碳化钼催化剂论文参考文献

[1].林舟,申琳璠,瞿希铭,张俊明,姜艳霞.盐封后碳化钼电催化剂的制备及其氢析出性能(英文)[J].物理化学学报.2019

[2].李月,姜宇晨,蒋平平,杜盛郁,姜就胜.多孔碳球封装纳米碳化钼催化剂无溶剂催化苄胺偶联反应[J].化学学报.2019

[3].沈佳.高效生产氢气点亮汽车未来[N].山西日报.2018

[4].蔚文霞.碳化钼催化剂耐硫甲烷化性能研究[D].天津大学.2018

[5].唐钰.基于碳化钼复合纳米催化剂的合成及其电析氢性能的研究[D].兰州大学.2018

[6].高占明,吴籼虹.基于纳米碳化钼/硼氮共掺杂二维碳复合结构催化剂制备及电化学析氢反应性能研究[J].电子显微学报.2018

[7].钟志伟.氮掺杂碳材料负载碳化钼作为析氢电催化剂[D].暨南大学.2016

[8].何莉莉,秦玉,楼辉,陈平.以活性炭为载体的碳化钼催化剂在香兰素加氢脱氧反应中的作用[J].浙江大学学报(理学版).2015

[9].曹丹艳,陈平,楼辉,HONG,Haiping.多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂在玉米油加氢脱氧反应中的应用[J].浙江大学学报(理学版).2015

[10].张少华.镍基催化剂上碳化钼(钨)参与催化的甲烷二氧化碳重整反应研究[D].大连理工大学.2015

论文知识图

675℃和750℃制备的碳化钼催化剂不同碳化温度下制得的碳化钼催化剂还原碳化气体空速对碳化钼加氢脱氮活...还原碳化温度对Mo2C吡啶加氢脱氮活性...还原碳化气体空速对碳化钼DBTHDS活性的...还原碳化温度对碳化钼DBTHDS活性的影响

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