有机半导体的受激辐射特性研究

论文摘要

有机半导体激光器因其拥有较高的受激吸收和增益,较小的温度依赖性,可溶液加工,低成本,可柔性等优势,有望能满足研究与应用对高质量光源的需求。然而,尽管光泵浦的有机半导体激光器已得到相对充分的研究,但电泵浦的有机半导体激光器一直未能实现。电泵浦有机激光的研究是一个复杂的系统研究,不仅需要开发出具备高增益、低损耗和高迁移的增益材料体系,还需要设计出合适的谐振腔器件来实现高电流密度运转。理解增益介质的受激辐射特性是电泵浦有机激光的重要基础。研究有机半导体的光谱特性是理解它的结构、分子间的相互作用以及对外界环境响应的重要手段。因此,本论文基于对有机半导体的受激辐射特性的认识,运用了若干光谱技术详细地探讨了有机半导体电泵浦激光的关键问题,包括低损耗增益介质的开发及损耗来源的探索,和功能性界面用于优化增益介质的受激辐射性能等内容。在第二章中,主要简述了有机激光的产生原理及损耗机制,介绍了粒子数反转过程的定义,以及双分子湮灭和诱导吸收这两种主要损耗机制。并介绍了常用于研究增益介质的放大自发辐射效应（ASE）和瞬态吸收光谱测试。在第三章中,考虑到增益介质的光学损耗,设计了一系列具有低阈值、低光学损耗等特点的无定型有机共轭小分子增益介质（OCBzC、OCPC、OCNzC、DF-Bz-DF）。以OCBzC分子为例,系统地表征了它的ASE效应,获得39.27μJ/cm2的增益阈值,49.33cm-1的增益系数和1.91 cm-1的损耗系数。通过超快光谱的研究阐述了OCBzC分子具有简单的激发态弛豫行为,激发态损耗只源于单线态激子吸收与受激辐射之间的较小重叠。利用溶液加工的方法成功在石英光纤上构筑出OCBzC的微环谐振腔,获得品质因子约2700,半峰宽为0.2 nm的单模激光出射。以OCBzC为出发点,进一步探讨了发光核和侧链结构对受激辐射性能的影响,并得出激发态行为主导着受激辐射的形成和质量这一增益介质设计思路。在第四章中,结合第三章里共轭聚合物F8BT的模型化合物OCBzC和DF-Bz-DF的ASE性能,研究了基于咔唑的结构性缺陷对增益介质受激辐射特性的影响。通过前线轨道的模拟和光谱的表征,识别出OCBzC内存在的咔唑-苯并噻二唑CT对缺陷,缺陷寿命约为1.47μs,数量密度约为4.57×1016cm-3。这种缺陷会与ASE过程相互竞争,并引入了多个额外的吸收过程,会影响到OCBzC的受激辐射。进一步考虑OCBzC与F8BT的共通点,可以发现CT缺陷以结构性缺陷存在,在高能量注入下容易与受激辐射过程产生竞争。在增益介质设计中需要避免它的引入。在第五章中,为降低对高性能增益材料的设计要求,利用了含金纳米粒子的PMMA热交联缓冲层（PMMA:AuNP）作为功能性界面层来优化了增益介质的ASE特性。对满足光谱选律的MEH-PPV体系可获得发射光强增强为原来的11.8倍,增益阈值降低40%,半峰宽减小16%的最佳增强效果,这归因于MEH-PPV与PMMA:AuNP之间存在的界面多重LSPR增强效应,不仅能增加MEH-PPV的吸收跃迁几率,减少它的非辐射跃迁损耗,而且还对它的ASE效应有额外的多次反射增强效果。除了多重LSPR效应外,PMMA:AuNP还能对偏离光谱选律的OCBzC体系产生ASE发射增强。对制备交联缓冲层过程中所涉及的各个组分进行对比分析,可以得出该交联缓冲层产生的孔隙能够降低PMMA的折射率,增大增益介质层与缓冲层之间的折射率差,从而进一步减少光学损耗。利用功能性界面层来优化了增益介质的受激辐射特性为将来有机激光的性能优化提供了一种良好的思路。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
•   1.1 有机激光的发展历史
•   1.2 研究现状
•     1.2.1 有机激光增益材料
•     1.2.2 激光谐振腔
•   1.3 本论文的研究思路
•     1.3.1 课题的提出
•     1.3.2 论文结构
• 第二章 有机激光的产生原理及损耗机制
•   2.1 有机半导体的受激辐射与粒子数反转
•   2.2 影响受激辐射的损耗机制
•   2.3 有机半导体受激辐射特性的研究方法
•   2.4 本章小结
• 第三章 无定型态共轭小分子增益介质的受激辐射特性
•   3.1 引言
•   3.2 OCBzC的 ASE性能及稳定性
•     3.2.1 样品制备
•     3.2.2 OCBzC薄膜的ASE效应表征
•     3.2.3 ASE效应的影响因素
•   3.3 OCBzC光学损耗的来源
•   3.4 OCBzC的微环谐振腔激光特性
•     3.4.1 溶剂的选择与表面形貌
•     3.4.2 微纳光纤微环谐振腔
•     3.4.3 纺锤形腔的设计与应用
•   3.5 其他无定型有机共轭小分子增益材料
•     3.5.1 侧链基团的影响
•     3.5.2 发光核的影响
•     3.5.3 受激辐射特性的主导因素
•   3.6 本章小结
• 第四章 基于咔唑的结构性缺陷对受激辐射性能的影响
•   4.1 引言
•   4.2 咔唑-苯并噻二唑CT缺陷的识别
•     4.2.1 咔唑能级
•     4.2.2 光谱表征
•     4.2.3 缺陷态行为
•   4.3 咔唑-苯并噻二唑缺陷对受激辐射的影响
•     4.3.1 不同激发波长下ASE效应的瞬态吸收响应
•     4.3.2 不同激发功率下ASE效应的瞬态吸收响应
•     4.3.3 缺陷态的影响机制
•   4.4 本章小结
• 第五章 交联缓冲层对增益介质受激辐射特性的影响
•   5.1 引言
•   5.2 PMMA:AuNP交联缓冲层对满足光谱选律的MEH-PPV体系ASE特性的影响
•     5.2.1 PMMA:AuNP交联缓冲层的制备及平面波导的构筑
•     5.2.2 MEH-PPV平面波导的ASE特性表征
•   5.3 PMMA:AuNP交联缓冲层内各组分对OCBzC的 ASE性能影响
•     5.3.1 OCBzC平面波导的ASE特性表征
•     5.3.2 PMMA:AuNP交联缓冲层内各组分的作用
•   5.4 本章小结
• 第六章 实验用材料、测试仪器及测试条件
•   6.1 实验中使用到的药品、试剂与耗材
•   6.2 实验所使用到的测试仪器及对应的测试条件
•     6.2.1 样品的理论计算及模拟方法
•     6.2.2 薄膜的形貌表征
•     6.2.3 材料的ASE特性表征
•     6.2.4 电化学沉积薄膜的制备
•     6.2.5 材料的光物理性质表征
• 附章 共轭离子态掺杂膜的离子物种空间分布与导电性研究
•   7.1 引言
•   7.2 实验条件
•   7.3 PBI 阴离子的制备与表征
•   7.4 PBI 阴离子掺杂膜内离子物种的空间分布及时间演化
•   7.5 PBI 阴离子掺杂膜的导电性
•   7.6 原位拉曼深度扫描的有效性分析
•   7.7 本章小结
• 结论与展望
• 参考文献
• 攻读博士学位期间取得的研究成果
• 致谢
• 附件

文章来源

类型: 博士论文

作者: 周学宏

导师: 马於光

关键词: 有机激光,增益介质,无定型共轭小分子,受激辐射,咔唑缺陷

来源: 华南理工大学

年度: 2019

分类: 基础科学,信息科技

专业: 物理学,无线电电子学,无线电电子学

单位: 华南理工大学

分类号: TN304.5;TN248.4

DOI: 10.27151/d.cnki.ghnlu.2019.000162

总页数: 135

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