单一配体与混合配体协同构筑的一系列多酸基化合物:结构、电化学及选择性光催化性能研究

单一配体与混合配体协同构筑的一系列多酸基化合物:结构、电化学及选择性光催化性能研究

论文摘要

通过使用吡嗪(pz)及其衍生物2,3-萘吩基-苯并吡嗪(npz)和2,3-二苯基-苯并吡嗪(dpz),水热合成了1个基于Lindqvist型和6个Keggin型多酸的化合物,该系列化合物由单一配体或混合配体共同修饰多阴离子而构筑:[AgI2(npz)4(W6O19)]·(npz)(1),[AgI2(npz)3(HPW12O40)](2),[AgI3(npz)4(PMo12O40)](3),[AgI4(pz)5(SiMo12O40)](4),[AgI4(npz)2(pz)(PMoVMo11VIO40)](5),[AgI4(npz)4(dpz)2(SiW12O40)(H2O)2](6),{AgI5KI2(npz)4(dpz)2[H(PWVW11VIO40)2]}(7),并用X射线单晶衍射表征了它们的结构.化合物1中包含一个扭曲的"I"型的[Ag(npz)2]+亚单元,其中两个npz相互垂直.两个[Ag(npz)2]+亚单元对称的支撑在[W6O19]2-阴离子上.在化合物2中,由一个二配位连接型和两个单配位终端npz配体构筑[Ag2(npz)3]2+簇,该簇由[PW12O40]3-进一步连接形成"日出"型链.化合物3中包含一个孤立的[Ag2(npz)3]2+簇和一个单支撑的多阴离子[AgI(npz)(HPW12O40)]-.化合物4展示了一个蜂窝状的Ag-pz层,包含两种环路:六元环I和八元环II.多酸阴离子靠Ag连接形成的多酸二聚体,并倾斜嵌入较大的环路II中.在化合物5中,1个pz和2个npz被4个AgI连接形成一个直线型的[Ag4(npz)2(pz)]4+亚单元.PMo12多阴离子交替连接链状亚单元从而构筑一个一维链结构.化合物6中存在孤立的[Ag2(npz)2(dpz)(H2O)]2+亚单元和多阴离子.化合物7中,Keggin-K无机链被AgI-npz-dpz亚单元连接形成一个二维层.相邻层被多阴离子进一步连接构筑三维框架.此外,还研究了该系列多酸基化合物的电化学和光催化性质.

论文目录

  • 1 引言
  • 2 实验部分
  •   2.1 试剂与仪器
  •   2.2[Ag2I (npz) 4 (W6O19) ]· (npz) (1) 的合成
  •   2.3[Ag2I (npz) 3 (HPW12O40) ] (2) 的合成
  •   2.4[Ag3I (npz) 4 (PMo12O40) ] (3) 的合成
  •   2.5[Ag4I (pz) 5 (SiMo12O40) ] (4) 的合成
  •   2.6[Ag4I (npz) 2 (pz) (PMoVMo11VIO40) ] (5) 的合成
  •   2.7[Ag4I (npz) 4 (dpz) 2 (SiW12O40) ]·2H2O (6) 的合成
  •   2.8{[Ag5IK2I (npz) 4 (dpz) 2[H (PWVW11VIO40) 2]} (7) 的合成
  •   2.9 化合物1~7修饰碳糊电极的制备
  •   2.1 0 晶体结构的测定
  • 3 结果与讨论
  •   3.1 晶体结构
  •     3.1.1 化合物1的晶体结构
  •     3.1.2 化合物2的晶体结构
  •     3.1.3 化合物3的晶体结构
  •     3.1.4 化合物4晶体结构
  •     3.1.5 化合物5的晶体结构
  •     3.1.6 化合物6的晶体结构
  •     3.1.7 化合物7的晶体结构
  •     3.1.8 利用单一配体和混合配体的协同效应探索新的多酸结构
  •   3.2 化合物1~7的红外分析
  •   3.3 化合物1~7修饰的碳糊电极的电化学行为
  •   3.42-CPE~4-CPE和6-CPE用于过氧化氢、溴酸钾和亚硝酸钾安培传感器
  •   3.5 化合物1~7的光催化性质
  •   3.6 化合物1~7的选择性光催化性质
  • 4 结论
  • 补充材料
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 田爱香,李婷婷,刘佳妮,田妍,应俊

    关键词: 多金属氧酸盐,单一配体,混合配体,电化学性质,选择性光催化剂

    来源: 中国科学:化学 2019年02期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学

    单位: 渤海大学化学系

    基金: 国家自然科学基金(编号:21571023,21101015),辽宁省高等学校青年学者成长计划(编号:LJQ2012097)资助项目

    分类号: O641.4

    页码: 319-337

    总页数: 19

    文件大小: 3020K

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