基于表面氧空位的光催化固氮材料

论文摘要

合成氨是基本的化工过程,对地球能源、环境和生命过程至关重要。Harbor-Bosch过程利用Fe催化剂开创性地实现了氮气还原固定为氨。由于氮气N≡≡N三键化学性质稳定,该反应需要在高温高压条件才能实现有效氮气固定。近年来,太阳能驱动的光催化固氮以其绿色温和的反应条件受到了广泛关注。最近,作者团队以卤氧铋和钌（Ru）/氢化氧化钛为模型催化剂,提出氧空位电子可有效活化氮气,即氧空位对氮气的直接电子传递或者氧空位电子经由Ru纳米晶传递给吸附态分子氮能有效弱化氮气N≡≡N三键,结合高效太阳光全光谱吸收材料,将光催化合成氨效率提高至接近传统热催化效率,为高效太阳光驱动固氮提供了新途径。从氧空位活性位点的构建出发,总结概括了含缺陷（尤其是氧空位）材料在光催化固氮的前沿进展,归纳了氧空位、氧空位和传统过渡金属中心耦合对氮气活化的机理。最后,基于对以上机理的理解,总结展望了光催化固氮面临的机遇与挑战,提出了可行的新型高效光催化固氮材料设计思路。

论文目录

• 1 前言
• 2 光催化固氮
• 3 缺陷位促进的光催化固氮
•   3.1 氧空位的原子结构和电子结构
•   3.2 氧空位对分子氮的吸附活化
•   3.4 其他缺陷位介导的光催化固氮
• 4 增强氧空位光催化固氮效率策略
•   4.1 异原子掺杂与半导体复合
•   4.2 金属纳米晶
• 5 结语

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 毛成梁,张礼知

关键词: 光催化,固氮,氧空位,卤氧铋,氢化氧化钛

来源: 中国材料进展 2019年02期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 化学,有机化工

单位: 华中师范大学化学学院环境与应用化学研究所农药与化学生物学教育部重点实验室

基金: 国家杰出青年科学基金项目(21425728),科技部“973”计划项目(2013CB632402),国家自然科学基金资助项目(51472100),中央高校基本科研业务费资助(优博培育项目)(2018YBZZ024)

分类号: TQ426;O644.1

页码: 83-90+105

总页数: 9

文件大小: 2163K

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