金属修饰的Mg-Al复合氧化物催化氨基甲酸甲酯和甲醇合成碳酸二甲酯

论文摘要

以共沉淀法制备了一系列金属改性的Mg-Al类水滑石（HTlc）,经500℃煅烧,获得各种金属修饰的Mg-Al复合氧化物（CHT-0.3M-500,M=Mn、Ni、Zn、Y或La）催化剂,借助XRD、SEM、N2吸/脱附和CO2-TPD等手段对其物理化学性质进行表征,在釜式反应器中考察其催化氨基甲酸甲酯（MC）和甲醇合成碳酸二甲酯（DMC）的反应性能。以Y修饰的Mg-Al复合氧化物为模板催化剂,考察了Y掺杂量和前驱体煅烧温度对催化性能的影响,并优化了反应条件。结果表明:CHT-0.3M-500样品表面碱性质与所掺杂金属的种类有关,催化剂活性与其表面碱性位的总数目成正比;在各种催化剂中,CHT-0.3Y-500具有最大的碱密度,因而其催化能力最高,在反应温度为200℃、反应时间为6 h、催化剂用量为0.5 g的条件下DMC收率最高可达58.3%;此外, CHT-0.3Y-500催化剂具有良好的重复使用性和催化稳定性。

论文目录

• 1 实验部分
•   1.1 原料和试剂
•   1.2 催化剂的制备
•   1.3 样品的表征
•   1.4 催化剂活性测试
• 2 结果与讨论
•   2.1 金属改性前后Mg-Al类水滑石样品结构和织构表征
•   2.2 金属改性前后Mg-Al复合氧化物催化剂表面碱性质
•   2.3 合成条件对CHT-M系列催化剂催化合成DMC性能的影响
•     2.3.1 金属助剂的影响
•     2.3.2 Y含量的影响
•     2.3.3 煅烧温度的影响
•   2.4 金属改性Mg-Al复合氧化物催化MC和甲醇合成DMC可能的催化机理
•   2.5 反应条件对CHT-0.3Y-500催化剂催化MC和甲醇合成DMC性能的影响
•   2.6 CHT-0.3Y-500催化剂稳定性考察
• 3 结 论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 柏冬,李雪莲,尹鹏鹏,蒋希希,张学兰,王登峰

关键词: 类水滑石,金属修饰,碳酸二甲酯,甲醇

来源: 石油学报(石油加工) 2019年02期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 有机化工

单位: 枣庄学院化学化工与材料科学学院,常州工程职业技术学院化工学院

基金: 山东省重点研发计划项目(2018GGX107010),山东省高等学校科技计划项目(J18KA107),山东省自然科学基金(ZR2016BL21,ZR2013BL019),中国科学院战略性先导科技专项资金(XDA05010108),江苏高校品牌专业建设工程资助项目(PPZY2015B178),国家级大学生创新创业训练计划(201710904063,201710904064)资助

分类号: TQ426;TQ225.52

页码: 359-368

总页数: 10

文件大小: 2596K

下载量: 126