黄山北部景观流域硫酸盐来源与转化过程及其环境意义研究

论文摘要

硫酸是介入矿物岩石化学风化过程中最重要的酸性介质之一,影响着全球碳循环模式,但目前对其研究一直在深入中,仍需更多数据加以解译。黄山是世界级名山,近年来,受到酸沉降影响愈加严重。硫酸型酸雨不仅影响生态系统健康、也影响着岩石化学风化过程。目前,酸雨背景下黄山景观区域硫酸盐来源、转化过程及其对流域岩石化学风化的影响仍缺乏科学数据。本研究分别对黄山北部景观流域内麻川河、穰溪河、婆溪河、舒溪河以及太平湖进行采样研究,利用主量元素及溶解无机碳、硫酸盐硫同位素地球化学等研究手段,探讨河水中硫酸盐的主要来源、贡献,揭示人类活动对流域水环境以及化学风化过程的影响。研究结果可为黄山北部景观流域的生态环境保护提供科学依据,也为解译硫酸参与的硅酸盐岩流域化学风化补充基础数据。得出如下主要结论:（1）黄山北部景观流域阳离子Ca2+和阴离子HCO3-是占绝对优势的离子,2016-17年度Ca2+和HCO3-占比相较于2014年度更高。2014年度Mg2+和NO3-分别占阴阳离子含量第二,与2014年度相比,2016-17年度占阴阳离子含量居次的分别Na+和NO3-。通过主量元素、piper图以及Gibbs分布图分析得出黄山北部景观流域河流水体离子主要来源为岩石溶解,其次为大气输入,人为活动对水体影响不大。（2）黄山北部景观流域溶解性SO42-浓度不同年度间季节性差异不明显,相较于2014年度,2016-17年度溶解性SO42-浓度有所减小。δ34S值（溶解性硫酸盐硫同位素比值）范围在不同年度间季节性变化有所不同,2014年度枯水期相较于丰水期δ34S值较为集中（分散范围小）,而2016-17年度与2014年度相反,丰水期δ34S值相较于枯水期较为集中。人类污染排放影响了黄山北部景观流域的溶解性SO42-的来源,处于大气污染严重期的2014年度溶解性SO42-的主要来源为大气输入端元,处于大气污染治理期的2016-17年度大气源贡献减少,硫化物氧化端元贡献增加。（3）通过对溶解性SO42-及其硫同位素端元估算模型分析得出,2014年度枯水期流域河水受大气输入端元影响最大（51.2%）,其次为土壤输入端元（34.5%）,人为输入最小（14.3%）。丰水期大气端元的贡献比较大（39.8%）,其次为人为输入（31.4%）,土壤输入端元最小（28.8%）,丰水期土壤硫端元贡献提高与微生物的活动密不可分。2016-17年度枯、丰水期土壤硫氧化端元影响都为最大,分别为42.3%和43.3%,其次为大气输入端元,分别为35.5%和33.3%,人为输入最小,分别为21.8%和23.4%。模型估算结果验证了端元分析结果。2014年度雾霾天气的爆发以及后期治理得当可能是导致2016-17年度与2014年度大气降水端元差异的主要原因。（4）通过主量元素以及碳、硫稳定同位素分析得出,参与黄山北部流域岩石风化的酸性介质有H2CO3、HNO3和H2SO4,但主要酸性介质仍为H2CO3,化学风化类型有碳酸参与的硅酸盐岩和碳酸盐岩风化（主要类型）、硫酸和硝酸参与的硅酸盐岩风化和碳酸盐岩风化。枯水期硫酸对岩石化学风化的介入较为明显。枯水期和丰水期参与岩石风化的硫酸来源也不尽相同,丰水期参与岩石风化的硫酸受硫化物氧化的影响较为明显,而枯水期多来自与大气酸沉降。（5）利用碳同位素及流域DIC（溶解无机碳）含量计算出2014年度黄山北部景观流域全年CO2的消耗速率为5.87×105mol·km-2·y-1,风化速率分别为16.0 t·k m-2·y-1。2016-17年度黄山北部景观流域全年CO2的消耗速率为7.21×105mol·km-2·y-1,风化速率分别为15.6 t·km-2·y-1。相同年度间,丰水期的碳酸参与的岩石风化的CO2消耗速率要高于枯水期。2014年度H2CO3风化速率明显低于2016-17年度,但不同年度间流域的风化速率变化不大。2014年度H2SO4风化碳酸盐岩的风化速率为1.69 t·km-2·y-1,而2016-17年度为0.61 t·km-2·y-1,说明H2SO4的介入加快了流域碳酸盐岩的风化,进而必将影响到黄山地质生态系统矿质养分获取、水土流失速率。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 前言
• 第一章 绪论
•   1.1 研究背景与意义
•     1.1.1 选题依据与研究背景
•     1.1.2 问题的提出以及研究意义
•   1.2 国内外相关研究进展
•     1.2.1 国内外有关硫同位素的研究
•     1.2.2 国内外有关碳同位素的研究
•     1.2.3 国内外有关碳硫同位素在碳循环中作用的研究
•   1.3 研究内容与技术路线
• 第二章 研究区概况、取样及分析测试
•   2.1 研究区背景
•     2.1.1 地理位置
•     2.1.2 地质地貌
•     2.1.3 气象水文
•   2.2 采样及处理
•     2.2.1 水样采集
•     2.2.2 水样的处理与分析
• 第三章 流域河水的水化学组成及时空变化
•   3.1 流域水体化学组成特征
•     3.1.1 流域水体化学性质
•     3.1.2 河水的主离子组成特征
•   3.2 流域地表水水化学组成特征的影响因素
•     3.2.1 岩性的影响
•     3.2.2 大气降水的影响
•     3.2.3 人为活动的影响
•   3.3 本章小结
• 第四章 硫元素及同位素组成特征以及来源示踪
•   4.1 溶解性硫酸盐时空变化特征
•     4.1.1 溶解性硫酸盐季节性和年度间变化特征
•     4.1.2 溶解性硫酸盐区域性分布特征
• 34S值时空和年度间变化特征'>  4.2 δ³⁴S值时空和年度间变化特征
• 34S值季节性和年度间变化特征'>    4.2.1 δ³⁴S值季节性和年度间变化特征
•     4.2.2 频度分布特征
• 34S值区域性变化特征'>    4.2.3 δ³⁴S值区域性变化特征
•   4.3 溶解性硫酸盐的来源
•   4.4 主要来源的贡献率
•     4.4.1 大气的输入
•     4.4.2 非大气输入
•   4.5 本章小结
• 第五章 硫酸在流域化学风化和碳循环中的作用
•   5.1 流域化学风化同位素制约
•     5.1.1 碳同位素制约
•     5.1.2 硫同位素制约
•     5.1.3 碳、硫同位素耦合指示
• 2通量'>  5.2 化学风化速率和产生的CO₂通量
•   5.3 本章小结
• 第六章 结论与展望
•   6.1 主要结论
•   6.2 研究展望
• 参考文献
• 在读期间研究成果
• 致谢
• 附件

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 黄学文

导师: 江用彬

关键词: 黄山,溶解性,硫同位素,碳同位素,酸雨

来源: 安徽工业大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 地质学,环境科学与资源利用

单位: 安徽工业大学

分类号: P59;X14

DOI: 10.27790/d.cnki.gahgy.2019.000605

总页数: 102

文件大小: 5104K

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