后过渡金属催化剂论文_陈琛,赵春林,唐婕,陈鑫,梁海龙

导读:本文包含了后过渡金属催化剂论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:金属,催化剂,结构,粒子,化合物,纳米,毒剂。

后过渡金属催化剂论文文献综述

陈琛,赵春林,唐婕,陈鑫,梁海龙[1](2019)在《溶胶凝胶自蔓延法制备过渡金属离子掺杂NH_3-SCR催化剂性能研究》一文中研究指出采用溶胶凝胶自蔓延方法制备出不同过渡金属掺杂的R-MnO_x(R=Ce、Co、Cr、Cu) NH3-SCR催化剂。采用TG-DSC、BET、XRD等进行催化剂结构与性能的表征,并采用NH_3-SCR模拟测试装置对R-MnO_x进行催化效果测试。结合第一性原理对催化剂的吸附性能进行模拟,进一步解释不同掺杂元素对催化剂的影响。结果表明,Ce、Co掺杂能够有效降低MnO_x吸附能势垒,增加NO与NH_3气体分子与催化剂活性位点的接触机会,从而提高催化剂的低温催化活性。Ce-MnO_x具有较低的结晶度和更大的比表面积,也增大了气体分子与催化剂活性位点的接触机会。因此,Ce-MnO_x具有最好的NH_3-SCR催化效果,在120~240℃范围内NO的转化率能达到88%以上。(本文来源于《硅酸盐通报》期刊2019年10期)

朱红林,李文英,黎挺挺,Michael,Baitinger,Juri,Grin[2](2019)在《CO_2电还原用氮掺杂碳基过渡金属单原子催化剂》一文中研究指出温和条件下将CO_2电催化还原(CO_2RR)为高能量密度燃料和高附加值碳产品是降低大气中CO_2浓度、储存间歇性可再生能源、实现碳中和的重要途径之一。设计和开发对电催化CO_2RR兼具高活性、高选择性、高稳定性、且对析氢反应(HER)具有显着抑制作用的高性能廉价催化剂是CO_2RR研究的关键。单原子催化剂(SACs)由于其独特的电子结构和几何结构对许多重要化学反应(如CO氧化反应、加氢反应、析氧反应、氧还原反应、析氢反应等)显示出优异的催化活性而广受关注。近年来,N掺杂多孔碳载体过渡金属单原子催化材料(M-N-C)显示出对电化学二氧化碳还原的广阔前景、并有望成为在水相电解质中还原CO_2的贵金属(Au,Ag)催化剂的替代品。本文从单原子催化材料M-N-C的制备、影响电催化性能的因素及MN_x活性基团叁个方向介绍了单原子催化剂M-N-C电催化CO_2RR的研究现状和进展。最后,就目前该方向研究中尚待解决的问题进行了总结、并对下一步的研究进行了展望。(本文来源于《化学进展》期刊2019年07期)

朱对虎,李平[3](2019)在《过渡金属磷化物催化剂综述》一文中研究指出过渡金属磷化物催化剂具有特殊的晶体结构,在催化加氢脱硫、加氢脱氮及电化学制氢反应中具有优异的催化活性。主要简述过渡金属磷化物催化剂的结构、制备方法和应用。多金属、复合多功能型过渡金属磷化物催化剂将在催化制氢反应中受到更多的关注。(本文来源于《工业催化》期刊2019年07期)

姚娜[4](2019)在《分等级过渡金属纳米复合结构电催化剂材料的可控合成及其电解水性能研究》一文中研究指出能源危机与环境污染是当今世界人类面临的两大问题,目前使用的化石燃料不仅会带来严重的环境污染,还会导致能源的日益枯竭,因此寻求新型的可再生能源成为目前研究工作的热点和重点。可再生能源的种类有很多,其中氢能以其独特的优势在众多的可再生能源中脱颖而出,成为了当前科学研究的热点之一。首先氢气来源广泛,含量丰富;其次氢气在燃烧时释放的热值高,能量密度大;同时氢能还具有可再生、清洁环保等优点。电解水制氢是目前已知的制氢方法中较为环保高效、能大规模应用的技术,其产氢效率主要取决于催化剂的催化活性,因此寻找绿色环保、成本低廉的高效催化剂就显得尤为重要。基于此,本文集中研究了具有较好发展前景的分等级过渡金属基纳米催化剂,以泡沫镍(NF)为基底,以过渡金属Fe、Co、Ni为对象,设计合成了一系列高效的复合电催化剂用作电解水产氢和产氧。本论文的主要研究内容可以分为以下叁个部分:(1)采用简单的水热法,同时添加硫源和铁源,在泡沫镍(NF)基底上一步合成了具有核壳结构的Ni_3S_2@Fe_2O_3@NF分等级复合催化剂材料,这里使用的硫源为升华硫,铁源为草酸亚铁。采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、组成和结构进行表征。此外,还对其开展电解水催化性能测试,测试结果表明:该复合电催化剂在碱性(1 M KOH)和中性(1 M PBS)溶液中均表现出良好的催化性能。在碱性条件的HER测试结果显示,10 mA/cm~2电流密度对应的过电势为32.5 mV,Tafel斜率为138.5 mV/dec。同时在碱性条件(1 M KOH)下进行的OER测试结果显示,10 mA/cm~2电流密度对应的过电势为232.4 mV,Tafel斜率为54.3 mV/dec。同时,该催化材料在碱性溶液中的HER和OER均表现出很好的稳定性。更重要的是,在全解水性能测试中,Ni_3S_2@Fe_2O_3@NF在10 mA/cm~2电流密度对应的电压值仅为1.55 V,并且在该电压下的24 h小时长循环性能非常稳定。(2)本章实验我们以硝酸铁为铁源,升华硫为硫源,采用水热法首先在泡沫镍(NF)基底上合成出FeOOH@Ni_3S_2@NF前驱体,再将其浸泡在2 M Na_2S溶液中12 h进行低温硫化,使硫取代FeOOH中的部分氧得到分等级的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF复合催化材料。随后采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌、组成和结构进行表征,证实了Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂被成功制备出来。进一步的,我们对其开展了电解水催化性能测试,测试结果表明:硫化后的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂在碱性条件(1 M KOH)下的催化性能得到了较大提升。Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂的HER测试在10 mA/cm~2电流密度下的过电势为188 mV,Tafel斜率为173.1 mV/dec;Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂的OER测试在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为170.7 mV,Tafel斜率为45.3mV/dec。同时,经过硫化后得到的Fe-O-S@Ni_3S_2@NF催化剂表现出了长达24 h的极佳稳定性。(3)首先通过简单的水热法合成出MoS_2@Ni_3S_2@NF前驱体,然后通过电化学沉积法在其表面沉积一层Co(OH)_2,最终得到了分等级的Co(OH)_2@MoS_2@Ni_3S_2@NF复合电催化材料。接着采用XRD、SEM、XPS等手段对其形貌,组成和结构进行表征,证实了分等级的Co(OH)_2@MoS_2@Ni_3S_2@NF材料被成功合成。开展的电解水催化性能测试结果表明:当沉积电流为5 mA、沉积时间为1 min时得的样品催化性能最优,我们将其标记为MoS_2@Ni_3S_2@NF-5。该复合催化材料MoS_2@Ni_3S_2@NF-5在碱性条件(1M KOH)下的HER测试结果表明:在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为119 mV,Tafel斜率为153.5 mV/dec。另外,MoS_2@Ni_3S_2@NF-5催化剂在1 M KOH电解液中的OER测试结果表明:在10 mA/cm~2电流密度下对应的过电势为120 mV,Tafel斜率为153.3 mV/dec。在稳定性测试中,该材料表现出很好的长时间稳定性。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-30)

[5](2019)在《配体化合物、过渡金属化合物和包含其催化剂组合物》一文中研究指出一种新型配体化合物、过渡金属化合物和包含其的催化剂组合物。本发明所述的新型配体化合物和过渡金属化合物可以用作聚合反应催化剂用于制备具有低密度的基于烯烃的聚合物。另外,通过使用包含所述过渡金属化合物的催(本文来源于《齐鲁石油化工》期刊2019年02期)

荆雪微[6](2019)在《树枝状吡啶亚胺过渡金属催化剂催化乙烯齐聚性能研究》一文中研究指出本论文以1.0代聚酰胺-胺树枝状大分子为配体骨架,与吡啶-2-甲醛进行席夫碱反应,合成出树枝状吡啶亚胺配体,然后以CrCl_3·6H_2O、FeCl_2·6H_2O和CoCl_2·6H_2O为络合试剂,与树枝状吡啶亚胺配体进行络合反应,合成出系列新型具有不同金属活性中心的树枝状吡啶亚胺过渡金属催化剂。采用傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、核磁共振氢谱(~1H NMR)、电喷雾电离质谱(ESI-MS)等分析方法对合成出的树枝状吡啶亚胺配体及其过渡金属催化剂的化学结构进行表征。在树枝状吡啶亚胺过渡金属催化剂合成与表征的基础上,对其催化乙烯齐聚性能进行研究。详细考察了溶剂种类、助催化剂种类、催化剂用量、反应温度、乙烯压力以及Al/M摩尔比对具有不同金属活性中心种类的树枝状吡啶亚胺过渡金属催化剂催化乙烯齐聚活性和产物分布的影响。研究结果表明:随着反应温度、乙烯压力和Al/M摩尔比的增加,树枝状吡啶亚胺过渡金属催化剂催化乙烯齐聚活性呈现先升高后降低的变化趋势,以环己烷为溶剂,MAO(甲基铝氧烷)为助催化剂,当催化剂用量为3μmol,反应温度为25℃、乙烯压力为0.5 MPa、Al/M(Cr和Co)摩尔比为500时,树枝状吡啶亚胺铬系和钴系催化剂的催化活性分别可达4.91×10~4g/mol·Cr·h和5.63×10~4g/mol·Co·h,且齐聚产物均以C_6和C_8烯烃为主,分别为73.9%和61.94%;当其他条件相同的情况下,乙烯压力为0.3 MPa时,树枝状吡啶亚胺铁系催化剂的活性,为3.95×10~4g/mol·Fe·h,产物主要为C_6和C_8烯烃,为61.16%。此外,树枝状吡啶亚胺过渡金属催化剂催化乙烯齐聚性能不仅与溶剂种类、助催化剂种类、催化剂用量、反应温度、乙烯压力以及Al/M摩尔比等工艺参数有关,还与活性中心的种类有关。相同反应条件下,当采用金属钴原子为活性中心,催化活性最高,当采用金属铁原子为活性中心时,催化活性最低,而以金属铬为活性中心时,催化活性适中。(本文来源于《东北石油大学》期刊2019-06-10)

高寒[7](2019)在《负载型过渡金属氧化物催化剂热催化分解甲基膦酸二甲酯的研究》一文中研究指出传统的毒剂防护技术为无铬浸渍炭吸附技术,存在防护谱窄、饱和失效和陈化失活等问题,不适应日益增长的多元化学威胁防护需求,替代技术成为目前研究的热点。热催化分解净化技术可将毒剂分子催化分解为无毒或低毒的小分子物质,显示出广阔的军事应用前景。然而,毒剂分子所含的杂原子易造成催化剂失活,研制高效、稳定的催化剂是该技术的关键。负载型过渡金属氧化物催化剂具有独特的电子结构和化学性质,展现出热催化分解毒剂的研究价值。本论文的目标是通过研究负载型过渡金属氧化物催化剂对沙林模拟剂—甲基膦酸二甲酯(DMMP)的热催化分解性能,获得较优的催化剂组分,并利用多种表征分析手段,研究热催化分解DMMP的产物组成,探讨热催化分解DMMP的反应途径及催化剂活性下降的原因。通过等体积浸渍法制备了负载型单活性组分金属氧化物催化剂,研究了γ-Al_2O_3分别负载过渡金属氧化物(Ni、Fe、Cu、Mn、Co、Ce)对DMMP的热催化分解性能;考察了叁种常用催化剂载体(γ-Al_2O_3、TiO_2、ZrO_2)负载最优活性组分时催化剂的热催化分解性能;在最优组分催化剂的基础上,进一步优化了活性组分的负载量,研究了不同反应温度、空速条件的影响。实验结果表明,在负载型过渡金属氧化物MO_x/γ-Al_2O_3(M为Mn、Ni、Fe、Co、Cu和Ce)中,CuO组分显示出了较好的热催化分解性能,5%CuO/γ-Al_2O_3在400℃下对DMMP的防护时间达到377 min;在以γ-Al_2O_3、TiO_2和ZrO_2为载体的负载型CuO催化剂中,CuO/γ-Al_2O_3的热催化分解性能最佳;CuO负载量对CuO/γ-Al_2O_3的热催化分解性能有显着影响,5%是负载CuO的最适比例;升高反应温度能够延长5%CuO/γ-Al_2O_3对DMMP的防护时间,降低反应空速有利于提高5%CuO/γ-Al_2O_3对DMMP的处理量。通过多种分析手段对DMMP在5%CuO/γ-Al_2O_3上的热催化分解产物展开研究。质谱和红外气体分析仪的结果显示,DMMP在5%CuO/γ-Al_2O_3上热催化分解的气态产物包括甲烷、甲醇、氢气和二氧化碳,未检测到一氧化碳和有机磷产物;X射线光电子能谱、红外光谱、离子色谱和ICP-OES的分析结果显示,被穿透的5%CuO/γ-Al_2O_3表面和体相中均含有较多磷元素,催化剂表面的磷物种包括磷酸和甲基膦酸。表面磷物种的沉积和金属磷酸盐的生成破坏了催化剂的孔结构和晶体结构,是5%CuO/γ-Al_2O_3热催化分解活性下降的主要原因。为进一步改善负载型CuO催化剂对DMMP的热催化分解性能,通过共浸渍法制备了负载型双活性组分金属氧化物催化剂CuO-MO_x/γ-Al_2O_3(M为Fe、Mn或Ce),考察了第二活性组分对CuO-MO_x/γ-Al_2O_3热催化分解DMMP性能的影响,研究了第二活性组分的最佳负载量,探讨了第二活性组分影响催化剂反应性能的作用机制。实验结果表明,负载型双活性组分催化剂CuO-MO_x/γ-Al_2O_3(M为Fe、Mn或Ce)均表现出了优于5%CuO/γ-Al_2O_3的热催化分解性能,其中,CeO_2作为第二活性组分时,催化剂的性能最佳;当CuO的负载量为5%时,随着CeO_2负载量的增加(1%、5%、10%),负载型铜铈催化剂的防护时间先升高后降低,CeO_2的最佳负载量为5%,其在350℃下对DMMP的防护时间达到237 min。XRD、XPS和H_2-TPR等表征结果显示,该催化剂中的Cu、Ce组分产生了较强的相互作用,其作用方式可能包含Cu组分对CeO_2晶格的掺杂,相互作用促进了表面吸附氧的生成,有利于催化剂对DMMP的热催化分解反应。(本文来源于《军事科学院》期刊2019-06-06)

史波[8](2019)在《基于过渡金属化合物电催化剂的构筑及性能研究》一文中研究指出随着时代的发展,人类社会也在不断向更加文明的方向前进,无奈的是现在世界的能源消耗量逐年攀升,使得化石能源频频告急,所以开发绿色可持续发展的清洁能源迫在眉睫。在众多能源系统中,氢(H_2)由于具有高效清洁的特点被认为是最有潜力的替代化石燃料的绿色能源。目前,水裂解是大规模制备氢气的一种重要方法。电催化水裂解包括析氢反应和析氧反应。但是,限制电催化水裂解技术发展的一个主要因素是阴阳两极都需要使用贵金属催化剂,所以开发廉价的、高性能的非贵金属析氢或析氧催化剂成为近年来的研究热点和难点。功能化过渡金属(Mo,Fe,Ni)材料因其价格低廉且电催化效果良好,有望成为替代Pt和RuO_2基催化剂的材料。本文研究内容分为叁部分:第一,首先通过一步水热法制备出叁维石墨烯/过渡金属(FeMo)化合物,然后采用高温热解的方法得到氮掺杂Fe/Mo-NC-1000复合物,该催化剂在酸碱介质中均具有优异的HER性能;第二,采用简单的溶剂热法合成Ni-MOFs,接下来以Ni-MOFs为模板通过水浴加热合成MOF-聚合物核壳材料,最后在高温条件下磷化得到具有高比表面积、多孔结构、高活性位点和较快的电子传输速率的NiFe-MoPC-NC-1000,研究其作为酸性和碱性介质的HER催化性能以及碱性介质中的OER催化性能;第叁,采用一步电沉积(ED)策略在泡沫镍(NF)上生长多级形貌及高缺陷的层状NiFe双金属氢氧化物(NiFe-LDHs),研究了阴离子种类及第叁种金属元素的引入对LDHs形貌、组成及金属位点电子结构的影响,并研究了材料在碱性条件下OER和HER的催化性能。文中采用多种表征技术分别对叁类催化剂进行了表征。例如,采用SEM,TEM和XRD对材料的形貌和相组成进行表征;XPS技术对材料进行定性分析;氮吸附/脱附测试对材料的比表面积和孔结构进行测试以及Raman分析技术对材料的石墨化程度进行分析;并通过一系列电化学测试手段对材料的电化学催化性能进行了评估。例如,采用CV、LSV和EIS对所制备的催化剂的电化学性能进行评估。研究发现,所制备的最优的Fe/Mo-NC-1000、NiFe-MoPC-NC-1000和Fe~(2+)-NiFe LDHs CO_3~(2-)/NF叁类催化剂均具有优异的HER催化活性和稳定性,但是,NiFe-MoPC-NC-1000和Fe~(2+)-NiFe LDHs CO_3~(2-)/NF在碱性体系中表现出优异的OER和HER催化性能。尤其是Fe~(2+)-NiFe LDHs CO_3~(2-)/NF材料的全水解催化性能优异于目前最佳商化催化剂Pt/C和RuO_2组合。(本文来源于《长春理工大学》期刊2019-06-01)

陈征[9](2019)在《过渡金属纳米催化剂(FePt,Ru)的设计合成及其催化性能研究》一文中研究指出近些年来,随着能源、制药等产业的不断发展,工业上对金属纳米催化剂的需求以及要求越来越高。设计并制备稳定高效的金属纳米催化剂,对于推动工业发展和科技进步具有重要意义。贵金属在大部分化学反应中往往具有更高的催化活性,但由于储量少的问题导致其大规模使用受到了限制。通过改变催化剂结构,调控催化剂活性组分含量,提高贵金属催化剂的催化活性,并探究影响催化剂性能的关键因素,是实现贵金属催化剂大规模使用的有效途径。基于以上研究背景,本论文以设计并制备高效稳定金属纳米催化剂为目标,做了如下探索性工作:1.Fe-P单核金属聚合物及FePt-P异核双金属聚合物的合成及表征。我们以二茂铁甲醛和氯铂酸钾为原料,通过多步有机化学反应,合成了一系列含Fe的单核金属聚合物和含FePt的异核双金属聚合物。然后通过核磁共振,红外吸收光谱,热重分析等测试手段对反应中间体以及聚合物的结构和热稳定性进行表征,测试结果显示Fe-P聚合物的热分解温度都大于225 ~oC,而所有FePt-P聚合物的热分解温度都大于300 ~oC,表明所有金属聚合物均具有良好的热稳定性能。2.FePt合金纳米粒子的制备及表征。通过在不同温度下(500~1000~oC)高温热解上述合成的聚合物,我们得到了一系列FePt合金纳米粒子(FePt NPs),分别记为FePt-500,FePt-600,FePt-700,FePt-800,FePt-900,FePt-1000)。通过XRD测试分析得知上述FePt NPs均为L1_0晶相,且随着分解温度的升高,FePt的结晶性越来越好。通过TEM测试发现,分解温度不同,所形成的FePt NPs粒径也不同。热重测试曲线表明所制备的FePt NPs具有良好的热稳定性(T_d>325 ~oC)。3.FePt NPs电催化性能研究。将上述制备的FePt NPs作为阴极催化剂分别应用于析氢反应(Hydrogenation Evolution Reaction,HER)和氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)。通过测试FePt NPs在酸性电解质中HER极化曲线发现,FePt-900显示出最高的HER催化活性,电流密度j=10 mA cm~(-2)时,FePt-900催化剂的过电势为34 mV(j=10 mA cm~(-2)),接近于商业催化剂Pt/C(10 wt%)的28 mV,我们认为FePt NPs颗粒尺寸和结晶性共同决定了HER催化活性。通过测试FePt NPs在碱性电解质中ORR极化曲线发现,FePt-800显示出最高的ORR活性,FePt-800的起始电位为0.93 V,半波电位为0.73 V,我们初步认为FePt NPs的颗粒尺寸是决定ORR活性的主要因素。4.用于苯环加氢反应的高活性和选择性加氢催化剂制备。我们设计并制备了分别以PN-CeO_2(Porous nanorods CeO_2),NR-CeO_2(Nanorods CeO_2),NP-CeO_2(Nanoparticles CeO_2),SiO_2,和TiO_2为载体的Ru纳米催化剂(即Ru NPs/PN-CeO_2,Ru NPs/NR-CeO_2,Ru NPs/NP-CeO_2,Ru NPs/SiO_2和Ru NPs/TiO_2),其质量负载率均为1 wt%。苯甲酸乙酯加氢反应测试表明Ru NPs/PN-CeO_2具有最高反应活性,且对苯环加氢的选择性为100%,而Ru NPs/SiO_2,Ru NPs/TiO_2几乎没有反应活性。5.高效萘选择性加氢反应催化剂。我们分别制备了以活性炭(AC),炭黑(VXC72),碳纳米管(CNT)为载体的Ru纳米催化剂(即Ru NPs/AC,Ru NPs/VXC72和Ru NPs/CNT),其质量负载率均为5 wt%,平均颗粒尺寸均小于2 nm。萘选择性加氢反应测试表明不同碳载体负载的Ru纳米催化剂活性差异很大,其中Ru NPs/AC具有最高的反应活性和选择性。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)

霍丽丽[10](2019)在《二维介孔过渡金属化合物纳米复合催化剂的可控构筑及其在能源催化中的应用研究》一文中研究指出探索具有高活性和稳定性的纳米催化剂是当前催化科学技术研究领域的重要课题。过渡金属(TMs)基催化剂因其具有与贵金属相似的电子结构和催化性能而引起了科学界的广泛关注。虽然对这类催化剂进行了大量的研究,但要想在实际应用中最大化其催化效率,提高它们的活性和稳定性仍然是一个挑战。二维纳米材料具有比表面积大、传质效率高、活性位点易接近等优点,为构建具有优越性能的新型纳米催化材料提供了巨大的机遇。因此,基于TMs构筑具有二维结构的纳米催化材料的研究已被广泛认为是开发高效催化剂的一种重要途径。本文设计构筑了系列具有二维介孔结构的过渡金属化合物复合纳米催化剂,成功实现了对系列催化剂组成、结构、形貌、构型和表面电子态的有效调控,系统研究了这些催化剂在电催化析氢、电催化氧还原和氨分解制氢等能源催化反应中的催化性能,阐明了其组成―结构―性能叁者之间的关系,为设计新型的高效TMs基催化剂提供了理论指导和技术支撑。论文第一章综述了过渡金属化合物基催化剂的研究现状,评价了过渡金属化合物基催化剂常用的改性途径和在不同催化反应中的应用,提出了本论文的选题依据和具体研究内容。论文第二章开发了一种普适的纳米构筑策略,以原位组装的介孔SiO_2/石墨烯(KIT-6/G)为硬模板,成功构筑了具有二维层状结构的介孔碳化钼/石墨烯纳米电催化剂(m-Mo_2C/G)。由于KIT-6/G模板的限域效应,获得的催化剂拥有高度分散的超小碳化钼纳米晶和良好的周期性介孔结构,同时催化剂中碳化钼纳米晶和石墨烯纳米片间强的杂化相互作用有利于加快电荷传递效率和增大电化学表面积,进而产生了极大的电催化增强效应,使m-Mo_2C/G电催化剂具有优异的电催化产氢性能,在宽的pH范围内展示了优异的电催化产氢活性和稳定性。论文第叁章在上述构筑介孔碳化钼/石墨烯纳米电催化剂过程中引入第二种过渡金属碳化钨活性物种,构筑了碳化钼-碳化钨量子点/氮掺杂石墨烯这一零维/二维异质结纳米电催化剂[(Mo_2C)_x-(WC)_(1-x)-QDs/NG]。该纳米电催化剂拥有高度分散的超小碳化钼-碳化钨量子点和良好的周期性介孔结构,零维碳化钼-碳化钨量子点和二维氮掺杂石墨烯构成的异质结结构,使碳化钼-碳化钨量子点与氮掺杂石墨烯纳米片之间产生强的杂化相互作用,有利于加快电荷传递效率和增大电化学表面积,而高导电性碳化钨的引入则提高了催化剂的电导率,使催化剂表面价电子发生重构,因而极大地提高催化剂的电催化产氢性能。此外,石墨烯中的氮掺杂活性物种不仅可以降低石墨烯中碳的价带并伴随形成结构缺陷,而且对钼/钨相邻的C原子起到电子受体的辅助作用,这也极大地增强催化剂的电催化产氢性能。论文第四章以上述原位组装的介孔SiO_2/石墨烯(KIT-6/G)为模板,以4,4-联吡啶为氮碳源,制备了系列二维层状介孔铁/钴/镍碳氮化合物[Meso-M-N-C/N-G(M=Fe,Co,Ni)]纳米电催化剂,系统考察了这些催化剂的电催化氧还原反应(ORR)性能,指认了催化剂的催化活性位点,阐明了催化剂的催化机理,该类Meso-Fe-N-C/N-G电催化剂对ORR具有优异的电催化性能,其催化活性和稳定性都优于商业Pt/C。论文第五章以介孔SiO_2/石墨烯纳米片(SBA-15/G)模板,在其介孔孔道中填充钼酸铵,经氨气气氛中煅烧,构筑了两种不同晶相的氮化钼/SBA-15/G(η-MoN/SBA-15/G和γ-Mo_2N/SBA-15/G)纳米催化剂,以氨分解反应为模型催化反应,考察了两种催化剂的催化性能,发现MoN/SBA-15/rGO和Mo_2N/SBA-15/rGO两种催化剂展示出最高的氨分解催化活性和稳定性。其优异的催化特性主要源于催化剂独特的二维介孔结构,可增大反应物与催化剂的接触面积,缩短反应物和产物的传质和扩散距离。同时,还原石墨烯(rGO)可以作为γ-Mo_2N的电子给体,诱导降低了Mo3d电子态密度,从而弱化了Mo-N结合能。我们通过密度泛函理论(DFT)计算还揭示了η-MoN(100)和γ-Mo_2N(100)表面发生氨分解反应的路径和机理,表明氨分解反应在Mo_2N(100)表面比在MoN(100)表面需要的能垒更低,因此在γ-Mo_2N表面发生的氨分解反应更容易进行。论文第六章以介孔SiO_2壳层包覆的钴铁双金属层状氢氧化物为前驱体(FeCo-LDHs@SiO_2),构筑了系列表面由介孔SiO_2壳层包覆的二维超薄钴铁尖晶石氧化物纳米片催化剂(Co_xFe_(3-x)O_4@mSiO_2),考察了其对氨分解反应的催化性能,发现Co_xFe_(3-x)O_4@mSiO_2催化剂独特的二维介孔结构提供了高的比表面积,可增大催化剂与氨分子的接触面积,而Co/Fe的化学组成变化可调变催化剂表面的电子结构,优化氨分解反应产物的脱附能力,从而极大地增强了催化剂的催化活性。此外,介孔SiO_2壳层的包裹结构不仅可有效地阻止FeCo-LDHs纳米片的团聚,促进超薄钴铁尖晶石氧化物纳米片的形成。同时,由于纳米片催化剂限域在介孔SiO_2壳层中,诱导产生了多种缺陷和位错,提供了更多的催化活性位点,也极大地增强了氨分解反应的催化活性,另外也有效地保护了钴铁尖晶石氧化物纳米片催化剂在催化反应过程中不发生团聚和分离,进一步提高了其催化稳定性。(本文来源于《内蒙古大学》期刊2019-05-30)

后过渡金属催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

温和条件下将CO_2电催化还原(CO_2RR)为高能量密度燃料和高附加值碳产品是降低大气中CO_2浓度、储存间歇性可再生能源、实现碳中和的重要途径之一。设计和开发对电催化CO_2RR兼具高活性、高选择性、高稳定性、且对析氢反应(HER)具有显着抑制作用的高性能廉价催化剂是CO_2RR研究的关键。单原子催化剂(SACs)由于其独特的电子结构和几何结构对许多重要化学反应(如CO氧化反应、加氢反应、析氧反应、氧还原反应、析氢反应等)显示出优异的催化活性而广受关注。近年来,N掺杂多孔碳载体过渡金属单原子催化材料(M-N-C)显示出对电化学二氧化碳还原的广阔前景、并有望成为在水相电解质中还原CO_2的贵金属(Au,Ag)催化剂的替代品。本文从单原子催化材料M-N-C的制备、影响电催化性能的因素及MN_x活性基团叁个方向介绍了单原子催化剂M-N-C电催化CO_2RR的研究现状和进展。最后,就目前该方向研究中尚待解决的问题进行了总结、并对下一步的研究进行了展望。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

后过渡金属催化剂论文参考文献

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论文知识图

α-二亚胺Ni(II)、Pd(II)催化剂Figur...双金属核间的“协同效应”Figure1-1...铁后过渡金属催化剂1和2的结构...后过渡金属催化剂控制PE结构链行走机理后过渡金属催化剂MHNB的分子结...

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后过渡金属催化剂论文_陈琛,赵春林,唐婕,陈鑫,梁海龙
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