导读:本文包含了甲烷催化裂解论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:甲烷,活性炭,催化剂,玄武岩,制氢,硝酸钙,长石。
甲烷催化裂解论文文献综述
谢汶町[1]（2019）在《煤焦选择性气化余渣的催化甲烷裂解性能》一文中研究指出氢气是一种良好的能源载体,它在燃料电池和内燃机方面具有广阔的应用前景。目前天然气水蒸气重整制氢技术成熟,产氢量占全世界氢消耗量的48%左右。然而,该过程会产生大量的碳氧化物,通常伴随着复杂的水煤气变换、分离和纯化步骤,而且副产二氧化碳。催化甲烷裂解可联产无碳氧化物的氢和有价值的炭材料(如碳纳米管和炭纤维),是发展低碳、生态友好型氢经济的潜在路径。然而,使用传统金属和/或炭催化剂仍存在一些问题与挑战。因此,有必要进一步研究开发适宜的催化剂以推动催化甲烷裂解制氢工艺的商业化进程。而煤气化是国内大规模工业化制备合成气(或氢气)的主要方式。基于上述背景,本文设计与开发了一种煤焦选择性气化与甲烷裂解制氢的两段工艺,通过调控煤焦气化余渣的性质,强化与提高了气化余渣在甲烷裂解反应中的催化活性与稳定性。首先,在煤焦的气化工艺中引入适量的镍和/或铈组分,通过调控气化工艺操作条件、利用气化过程中的碳热还原可原位形成分散度较高的Ni微晶,促进气化反应速率,实现联产富氢气体和具有较大比表面积(217-265 m~2/g)的气化余渣(表示为Ni/C杂化物)。当将这种Ni/C杂化物用作催化甲烷裂解的催化剂时,可获得较高活性(在850℃下甲烷转化率高达约90%)、高稳定(600 min反应时间内催化剂活性未出现降低趋势)的优异效果,同时有助于纤维状积碳的形成和生长。在此基础上,本文设计开发了一种催化甲烷裂解制氢的高效镍基催化剂的制备方法,即通过在煤焦的部分水蒸气气化反应中引入一定添加量的镍和K_2CO_3,利用气化过程中的碳热还原反应和K_2CO_3的活化作用,原位合成了高还原度的镍微晶(Ni~0/(Ni~0+Ni~(2+))比值高达76%-81%)。气化过程中同样能够联产富氢气体和具有大比表面积的Ni/C杂化物(洗去残留的钾盐后约为86-149 m~2/g)。以气化残留物Ni/C杂化物作为催化甲烷裂解制氢的催化剂,在850℃下显示出高且稳定的甲烷转化率(高达80%-87%)。其中,K_2CO_3对Ni/C催化剂的形成和活性提高具有积极作用,在600 min的催化甲烷裂解制氢过程中实现了联产氢气和丝状碳的有益效果。这种将煤焦选择性气化和催化甲烷裂解制氢一体化的综合过程是实现工艺强化的一种潜在策略,为研发经济价值高、危害小、环保可持续的制氢技术提供了可行性样本,特别适用于全球大多数地区的中小型生产设施。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-01）
王迪,胡燕,高卫民,崔彦斌[2]（2018）在《甲烷催化裂解制氢和碳纳米材料研究进展》一文中研究指出甲烷通过催化裂解反应可生成不含碳氧化合物(CO_x)的高纯氢和碳纳米材料(如碳纤维或碳纳米管等),对我国能源结构的调整及新材料的应用具有重要意义。与其他制氢工艺相比,甲烷催化裂解制氢工艺具有反应过程简单、产物清洁无污染、反应成本低等优点,因此该工艺具有重要的工业应用前景。本文重点阐述了催化剂(活性组分、催化剂载体、制备方法等)以及反应条件(催化剂还原条件、空速、反应温度等)对甲烷转化率、氢气产率和碳纳米材料(形貌和产量)的影响并对甲烷催化裂解反应机理、催化剂的失活与再生进行了概述。甲烷催化裂解反应目前仍处于实验室研究阶段,高效催化剂的研制以及流化床反应器的优化是该反应实现工业化应用的必要前提。(本文来源于《化工进展》期刊2018年S1期）
王焦飞[3]（2018）在《煤基活性炭催化甲烷裂解制氢研究》一文中研究指出甲烷催化裂解制氢过程简单、气体产物只有氢气而没有cOx等气体,固体产物只有碳而易于分离,是一种前景广阔的制氢工艺。过渡金属和炭材料是两类常用的甲烷裂解制氢催化剂,其中活性炭因具有价格低廉、原料来源广、耐高温、抗硫及其它有毒杂质、催化过程中无金属炭化物生成等特点而备受关注。本文以获得具有高催化甲烷裂解制氢性能的炭催化剂为目标,研究煤在KOH活化制备活性炭过程中各种制备条件对活性炭结构及其催化甲烷裂解制氢性能的影响。开展的主要研究工作如下:(1)对神木煤进行空气预氧化处理,通过KOH活化法制备活性炭,研究了预氧化处理条件对制得煤基活性炭的表面化学性质、结构特征和催化甲烷裂解性能的影响。结果表明,空气预氧化处理能够改变煤的化学性质以及热解特性,进而影响所制备活性炭的孔结构和表面化学性质。煤的预氧化处理增加了所制备活性炭中酮类、醌类和内酯类含氧官能团的量,同时使活性炭的比表面积和介孔率明显增加。经3000C预氧化处理4 h后神木煤所制备活性炭具有最高的含氧官能团量;而经100 0C预氧化处理12 h后神木煤所制备活性炭的总比表面积和介孔比表面积分别可达2407 m2/g和1910 m2/g,为原煤所制备活性炭比表面积的1.3倍和2.0倍。活性炭催化甲烷裂解的初始活性与其表面含氧官能团的数量有关;较高介孔率和介孔比表面积的活性炭表现出更好的催化甲烷裂解稳定性。(2)通过对多种煤进行不同的酸洗处理,研究煤中矿物质在煤基活性炭制备过程中的作用。发现煤中矿物质含量和组成会影响所制备活性炭的结构。煤中矿物质自身或者与KOH反应形成的盐类在活性炭制备过程中可以充当模板剂。由于矿物质会消耗部分KOH而减弱KOH对煤的活化作用,过高的矿物质含量不利于煤基活性炭孔结构发展。煤中可溶于盐酸的矿物质如钙、铁等盐类的脱除不利于活性炭孔结构和比表面积的发展。以神木煤为原料、不同钙盐为添加剂,研究在煤中添加钙盐对所制备活性炭结构及其催化甲烷裂解制氢性能的影响。结果表明,通过调节钙在煤中的添加量可以调控活性炭的孔结构:钙添加量小于煤的10 wt.%时,所制备活性炭的微孔含量增加;而钙添加量大于煤的10 wt.%时,所制备活性炭的介孔率明显增加。煤中添加钙盐的种类影响所制备活性炭的结构。与添加氯化钙和氧化钙时相比,煤中添加硝酸钙所制备活性炭具有更高的总比表面积和介孔比表面积。活性炭催化裂解甲烷时,介孔比表面积和介孔率的增加是其活性和稳定性提高的主要原因。(3)研究了活性炭催化甲烷裂解过程中添加氢气对其催化稳定性和所产生积碳形态的影响。结果发现,适量氢气的添加提高了活性炭催化甲烷裂解稳定性,而过量的氢气则会抑制甲烷的裂解。活性炭催化甲烷裂解反应375 min后,当添加的氢气流量为甲烷流量的1/4时,甲烷转化率最大,是未添加氢气时的4倍以上。添加氢气有利于甲烷裂解形成纤维炭而抑制聚集炭的产生。同位素示踪分析表明,氢气参与了甲烷裂解自由基反应过程,并诱导了甲烷的裂解和纤维炭的形成。(4)以神木煤为原料、硝酸铁为添加剂,利用炭的高温还原性,经KOH活化直接制备出掺杂Fe单质的活性炭,省去了氢气还原步骤,简化了制备过程。当Fe掺杂活性炭用于催化甲烷裂解时,其活性和稳定性均随着制备过程中铁添加量的增加而增加;当铁添加量达到煤的30 wt.%时,所制备Fe掺杂活性炭活性在反应9 h内持续增加。活化温度为800和850 0C条件下所制备铁掺杂活性炭表现出更高的催化甲烷裂解活性和更好的稳定性;而更高的活化温度则会使铁掺杂活性炭中铁颗粒大量团聚,降低催化剂的甲烷裂解活性。(本文来源于《大连理工大学》期刊2018-09-12）
陈叶,罗学刚,王欣,张盼盼[4]（2018）在《Cd改性拉长石催化甲烷裂解制C_2烃》一文中研究指出以Cd改性拉长石(Cd/Lab)为甲烷裂解催化剂制C2烃,通过XRD、XPS、TEM及GC对催化剂的结构、形貌和催化性能进行了表征与测试。利用固定床反应装置考察了金属掺杂量、反应温度、原料气空速等因素对拉长石催化甲烷裂解制C_2烃的影响。结果表明,当原料气空速为1 L/h、反应温度1073 K时,天然拉长石和Cd质量分数为1.0%的Cd改性拉长石催化甲烷裂解的转化率分别为3.32%和6.41%,且C_2烃的选择性>99%。XRD、XPS、TEM等表征和催化性能结果表明,Cd2+进入到拉长石的碱金属位点,证明拉长石催化甲烷裂解的有效活性位点是碱金属位点。(本文来源于《精细化工》期刊2018年05期）
何旭[5]（2018）在《矿物质对煤基活性炭成孔过程影响及催化甲烷裂解行为研究》一文中研究指出甲烷催化裂解制氢具有工艺过程相对简单,产物易分离,无CO_x产生等优点,可避免传统制氢工艺所需的水煤气变换过程,是一种很有潜力的工业制氢方法。因此,开发价格低廉、性能优异的催化剂是实现大规模应用的关键。煤基活性炭由于其碳源成本低、来源广、耐高温等优势而被广泛关注。矿物质是煤的重要组成部分,但其在活性炭成孔过程中的作用机制尚不清晰,为此本文以四种具有不同矿物质组成和含量的煤为碳源,探究煤中矿物质在活性炭制备过程中的作用机制,以及所制备活性炭的性质与其催化甲烷裂解制氢性能的关系。本文以寺河煤(SH)、凤凰煤(FH)、福建煤(FJ)以及皮里青煤(PLQ)为碳源,通过KOH活化法制备煤基活性炭,研究了不同的碱碳比、活化温度与活化时间对活性炭孔结构和催化甲烷裂解性能的影响。结果发现:不同矿物质含量的煤受碱碳比、活化温度与活化时间的影响不同。具有较高矿物质含量的煤在较高的碱碳比、活化温度和较长的活化时间下制备的活性炭具有较为丰富的孔结构,制得的催化剂具有较好的催化活性与稳定性。在寺河煤中添加Fe(NO_3)_3使最终活性炭的比表面积和介孔率增加,其催化甲烷裂解制氢的稳定性也有一定的提高,这说明煤中添加Fe类矿物质对活性炭成孔过程具有一定促进作用。分别对煤样和活化后样品进行不同的洗涤脱灰处理,考察煤中矿物质对孔结构和催化甲烷裂解制氢反应的影响。结果表明,煤中矿物质在活性炭制备过程中可以与活化剂或其它矿物质之间发生反应并充当“模板”作用,经过活化后的洗涤过程可以去除“模板”形成多孔结构,这有利于提高催化剂的催化性能。Ca、Mg、Fe类矿物质在活化过程中对活性炭的成孔有促进作用,有利于比表面积、特别是外比表面积和介孔率的提高,进而提高活性炭催化甲烷裂解制氢的活性和稳定性。活化后不同的洗涤方式会影响炭催化剂的孔结构和催化活性,主要与矿物质的脱除有关。对于叁种高灰煤SH、FH和FJ来说,经盐酸洗后,活性炭的比表面积可达1633 m~2·g~(-1)、1657 m~2·g~(-1)和1281 m~2·g~(-1),相较于水洗方式有大幅度提高,同时催化活性和稳定性均有较大提升;而对于矿物质含量较低且Ca类矿物质含量较高的PLQ煤,仅通过水洗即可获得具有较高比表面积(1725m~2·g~(-1))和较高催化活性的活性炭。用氢氟酸对活化后样品中灰的全部脱除可进一步提高比表面积和介孔率,进一步说明了煤中矿物质在成孔过程中的类模板作用。(本文来源于《大连理工大学》期刊2018-05-03）
姚律,杨晓瑞,王倩倩,梁金花,朱建良[6]（2017）在《甲烷催化裂解制氢及碳纳米管的研究进展》一文中研究指出介绍了甲烷催化裂解的反应机理,比较了催化剂3种再生方法,系统地阐述了催化剂组分和制备方法对甲烷催化裂解的影响,讨论了镍基催化剂催化产生碳纳米管的机理,列举了碳纳米管的应用。并结合现状提出了甲烷裂解制氢及碳纳米管在反应中存在的问题及应用前景。(本文来源于《现代化工》期刊2017年05期）
刘攀,陆继长,陈定凯,刘峰,刘江平[7]（2016）在《碳质与金属催化剂热催化裂解甲烷产氢研究进展》一文中研究指出甲烷裂解制氢方法具有产氢纯度高和清洁无污染的特点,被认为是当前最有前景的制氢方法之一.现阶段甲烷裂解制氢的研究工作主要集中于制备活性与稳定性兼备的催化剂.我们综述了近年来甲烷裂解制氢反应中碳质催化剂和金属催化剂两大系列催化剂的研究进展,从载体、活性组分、助剂3个方法对目前催化剂裂解甲烷产氢性能的影响进行了系统分析,总结了反应机理和催化剂的失活与再生情况,在以上基础上对催化剂未来的发展趋势进行了展望.(本文来源于《分子催化》期刊2016年05期）
王欣,罗学刚,张盼盼,陈叶[8]（2016）在《玄武岩催化甲烷裂解制C_2烃》一文中研究指出以天然玄武岩为甲烷裂解催化剂,通过XRF、XRD、SEM及XPS对催化剂组成、结构、表面活性物种进行了研究。利用固定床反应装置考察了不同反应温度、空速条件下玄武岩催化甲烷裂解制C_2烃的效果。结果表明,在气体空速为4 L·h-1条件下,当反应温度为1 225 K时,甲烷的转化率为7.66%,C_2烃的选择性为33.64%;当反应温度升至1 325 K时,甲烷的转化率可达17.13%,同时C_2烃的选择性为27.21%。相同温度下,气体空速越大,乙烷的选择性越高,乙炔的选择性越低。催化剂活性因表面积炭的产生而降低,积炭类型为芳烃积炭。(本文来源于《精细化工》期刊2016年10期）
赵美霞,魏贤勇,宗志敏[9]（2016）在《一种新型固体酸的制备及其在二(1-萘)甲烷加氢裂解中的催化性能（英文）》一文中研究指出煤直接液化制取轻质燃料油和重要化学品是实现煤炭资源高效洁净利用的有效途径.煤液化的关键是在适当的温度、氢压、溶剂和催化剂存在的条件下,通过加氢裂解反应使连接煤中有机质大分子结构单元的较弱的桥键断裂生成可作为液体燃料的有机小分子,经后续的精细分离得到高附加值有机化学品和制备高性能炭材料前驱体,进而实现煤炭资源的高效利用.传统的煤液化工艺反应条件苛刻,需要高温和高氢压,导致能耗大和设备成本较高.酸性催化剂可使煤结构中的桥键在远低于煤热解反应的温度下断裂,并可有效除去煤中的杂原子,大幅提高液化油收率,因此酸性催化剂得到许多研究者关注.液体酸,如叁氟甲磺酸、氟硼酸以及金属卤化物熔盐等均相酸性催化剂是煤液化工艺中常用的催化剂.虽然这些催化剂具有催化效率高和不易失活等优点,但大多数均相催化剂难以回收和再生,生产成本高,设备腐蚀性大,环境污染严重,因此在实际应用中受到限制.固体酸是具有广泛工业应用前景的环境友好催化剂,因而对固体酸的研究具有重要意义.本研究将液体叁氟甲磺酸(TFMSA)通过浸渍吸附法负载到酸化的凹凸棒土(ATA)上制备了一种新型固体酸催化剂TFMSA/ATA,并在相同条件下制备了TFMSA/g-Al_2O_3和TFMSA/ZSM-5作为对比.对TFMSA/ATA进行了透射电镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射、N~2吸附以及NH_3程序升温脱附表征.结果表明,TFMSA有效负载于ATA载体表面及孔隙中,未发现明显的团聚,载体与活性组分之间存在较强的相互作用;另外,TFMSA/ATA上出现超强酸位点,说明TFMSA/ATA具有超强酸性.以二(1-萘)甲烷加氢裂解作为探针反应考察了TFMSA/ATA对C_(ar)–C_(alk)桥键断裂的催化活性.结果表明,二(1-萘)甲烷在N_2气氛和甲醇溶剂中选择性地加氢裂解,仅得到萘和1-甲基萘,未检测到加氢产物,且产物萘的收率明显高于1-甲基萘的收率,说明TFMSA/ATA对二(1-萘)甲烷选择性加氢裂解和由此产生的1-甲基萘脱甲基反应有显着的促进作用.在相同反应条件下,TFMSA/ATA的活性明显高于TFMSA/g-Al_2O_3和TFMSA/ZSM-5,这是由于TFMSA/ATA较大的比表面积以及载体ATA与活性组分TFMSA之间存在较强的相互作用有利于催化剂释放质子.由催化剂释放的质子优先进攻二(1-萘)甲烷中的取代位导致C_(ar)–C_(alk)键断裂是二(1-萘)甲烷加氢裂解的关键步骤.催化剂循环实验表明,TFMSA/ATA在循环使用4次后仍具有较高的催化活性,使用后催化剂酸性没有明显降低,说明TFMSA/ATA具有良好的稳定性.(本文来源于《催化学报》期刊2016年08期）
王焦飞,靳立军,胡浩权[10]（2016）在《碳源中钙的添加对活性炭结构及甲烷催化裂解性能影响》一文中研究指出碳源中的矿物质会影响化学活化法制备多孔炭结构。本文以KOH为活化剂,主要通过在神木煤(SM)中添加一定量的硝酸钙,考察CaO添加量对制得活性炭孔结构、表面积以及催化甲烷裂解制氢性能影响。N_2吸附结果表明,当硝酸钙添加量较低时主要增加活性炭的微孔,而当硝酸钙添加量为12.5%时所制备的活性炭的中孔率明显增加;当钙的添加量为原煤的15%时,活性炭的中孔率达66%。这种介孔率的提高主要与CaO在活性炭活化过程中与碳源中的有机质反应有关。在甲烷催化裂解制氢反应过程中,具有不同孔结构的多孔炭表现出不同的活性与稳定性。活性炭的催化活性和稳定性随Ca添加量的增加而增加;添加15%的CaO制备的活性炭具有相对较高的活性和稳定性。分析认为,活性炭的催化稳定性与介孔率的大小相关,介孔率越高催化剂稳定性越好;反应过程中生成的积碳也起到了一定的催化作用。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会： 多孔功能材料》期刊2016-07-01）
甲烷催化裂解论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
甲烷通过催化裂解反应可生成不含碳氧化合物(CO_x)的高纯氢和碳纳米材料(如碳纤维或碳纳米管等),对我国能源结构的调整及新材料的应用具有重要意义。与其他制氢工艺相比,甲烷催化裂解制氢工艺具有反应过程简单、产物清洁无污染、反应成本低等优点,因此该工艺具有重要的工业应用前景。本文重点阐述了催化剂(活性组分、催化剂载体、制备方法等)以及反应条件(催化剂还原条件、空速、反应温度等)对甲烷转化率、氢气产率和碳纳米材料(形貌和产量)的影响并对甲烷催化裂解反应机理、催化剂的失活与再生进行了概述。甲烷催化裂解反应目前仍处于实验室研究阶段,高效催化剂的研制以及流化床反应器的优化是该反应实现工业化应用的必要前提。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
甲烷催化裂解论文参考文献
[1].谢汶町.煤焦选择性气化余渣的催化甲烷裂解性能[D].西北大学.2019
[2].王迪,胡燕,高卫民,崔彦斌.甲烷催化裂解制氢和碳纳米材料研究进展[J].化工进展.2018
[3].王焦飞.煤基活性炭催化甲烷裂解制氢研究[D].大连理工大学.2018
[4].陈叶,罗学刚,王欣,张盼盼.Cd改性拉长石催化甲烷裂解制C_2烃[J].精细化工.2018
[5].何旭.矿物质对煤基活性炭成孔过程影响及催化甲烷裂解行为研究[D].大连理工大学.2018
[6].姚律,杨晓瑞,王倩倩,梁金花,朱建良.甲烷催化裂解制氢及碳纳米管的研究进展[J].现代化工.2017
[7].刘攀,陆继长,陈定凯,刘峰,刘江平.碳质与金属催化剂热催化裂解甲烷产氢研究进展[J].分子催化.2016
[8].王欣,罗学刚,张盼盼,陈叶.玄武岩催化甲烷裂解制C_2烃[J].精细化工.2016
[9].赵美霞,魏贤勇,宗志敏.一种新型固体酸的制备及其在二(1-萘)甲烷加氢裂解中的催化性能（英文）[J].催化学报.2016
[10].王焦飞,靳立军,胡浩权.碳源中钙的添加对活性炭结构及甲烷催化裂解性能影响[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会：多孔功能材料.2016
论文知识图
