电极还原机理论文_田亚斌,董泉,叶昌美,黄晶明,王昭文

导读:本文包含了电极还原机理论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:电化学,电极,机理,苯醌,溴化钠,硝酸盐,氯化镁。

电极还原机理论文文献综述

田亚斌,董泉,叶昌美,黄晶明,王昭文[1](2019)在《NaCl-KCl-MgCl_2熔盐Mg~(2+)在钨电极上的电化学还原机理》一文中研究指出采用叁电极在NaCl-KCl熔盐电解质体系,以MgCl_2为原料应用AUTOLAB电化学工作站分别通过循环伏安法、计时电流法、计时电位法研究了1 073 K时NaCl-KCl-MgCl_2熔盐体系中Mg~(2+)在钨电极上的电化学还原过程.循环伏安测试结果表明:1 073 K时NaCl-KCl-MgCl_2熔盐体系中Mg~(2+)在钨电极上的电化学还原是1步反应转移2个电子过程,电极反应受扩散控制,扩散系数为3.81×10~(-6)cm~2/s,电极反应为Mg~(2+)+2e~-→Mg.计时电位测试结果验证了循环伏安测试结果的正确性.计时电流测试数据拟合结果表明:1 073 K时NaCl-KCl-MgCl_2熔盐中Mg~(2+)在钨电极上的电结晶是瞬时成核方式.(本文来源于《有色金属科学与工程》期刊2019年02期)

叶昌美,田亚斌,王昭文,杨少华[2](2018)在《NaCl-KCl熔盐Ta~(5+)在钨电极上的电化学还原机理》一文中研究指出以NaCl-KCl为电解质体系,K_2TaF_7为原料,利用循环伏安法、计时电位法和计时电流法研究温度为1 073K时钽离子在钨电极上的电化学过程。结果表明,在1 073K温度下49%(质量分数)KCl-51%(质量分数)NaCl-5%(质量分数)K_2TaF_7的熔盐体系中,钽离子在钨电极上还原是一步转移5个电子反应,即Ta2++5e-→Ta相对于铂电极析出电位为-1.6V;钽离子在钨电极析出过程中出现成核极化现象,该电化学还原是准可逆反应。并且通过循环伏安和计时电流可判断钽离子在钨电极上的还原过程是受离子扩散步骤控制,1 073K时Ta~(5+)在49%(质量分数)KCl-51%(质量分数)NaCl-5%(质量分数)K_2TaF_7熔盐中的扩散系数D=7.48806×10-5 cm2/s。(本文来源于《功能材料》期刊2018年12期)

钱程,金葆康[3](2019)在《纳米金修饰电极上2,6-二甲基-1,4-对苯醌的氧化还原机理研究》一文中研究指出采用电化学还原和电沉积的方式制备2种金纳米粒子修饰玻碳电极Au-NPs/GC和NG-Au/GC电极,构造不同的电化学界面.循环伏安法和电化学阻抗结果表明,相对于裸金(Au)、裸玻碳(GC)和NG-Au/GC电极,400s电化学还原制备的Au-NPs/GC电极具有更好的电化学活性.利用循环伏安法和现场红外光谱技术研究Au-NPs/GC电极2,6-二甲基-1,4-对苯醌(DBQ)的氧化还原行为.结果表明,2,6-二甲基-1,4-对苯醌在Au-NPs/GC电极上先得到1个电子,生成半醌自由基,随后进一步得到电子生成二价阴离子.(本文来源于《安徽大学学报(自然科学版)》期刊2019年04期)

尹伟,法焕宝,熊燕,李凌杰,雷惊雷[4](2019)在《基于旋转圆盘电极评价氧还原催化剂催化机理的实验教学设计》一文中研究指出该实验基于旋转圆盘电极测试Co/N/C型氧还原催化剂在酸性体系中催化氧还原的线性电位扫描,并计算电子转移数目,对催化剂的催化机理做出评价。通过该实验的学习,学生掌握了Co/N/C型催化剂的制备方法,更好地理解了氧还原反应机理和旋转圆盘电极的测试原理,适用于应用化学专业综合或仪器分析的实验教学。(本文来源于《实验科学与技术》期刊2019年04期)

王始彦[5](2018)在《TiC和HfC基燃料电池电极材料氧还原活性与抗硫中毒机理的第一性原理研究》一文中研究指出开发能够替代对环境有害的化石燃料的新材料在清洁能源生产、转换、存储等领域是至关重要的。质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于其高效率的能源生产,低程度的污染排放被认为是一种具有吸引力的潜在的替代传统发电机的能源转换装置。虽然传统的Pt/C催化剂用于PEMFC有较高的活性,它也遇到一些诸如催化剂颗粒溶解、高成本、低稳定性等相关的问题。因此,高效廉价的电催化剂是PEMFC发展进程中必须要解决的问题。过渡金属碳化物(TMC)一直是表面科学和催化领域的重要研究课题,并已被提出作为一种可以取代成本更高、具有同等催化性能的铂族金属催化剂的候选材料。本文采用第一性原理方法,首先研究了H_2S、SH和原子S与TiC(001)表面的相互作用,并试图揭示如何避免或从解离的H_2S中移除吸附于催化剂表面的硫,从而较好地解释了在TiC(001)表面对低浓度的H_2S的抗硫中毒机制。接着我们着重以TiC(001)为载体,研究了O_2在不同Pt覆盖度(1/4,1/2,3/4和1 ML)的Ti C(001)(Pt_n/TiC(001))表面的吸附和解离机制,该过程可以作为氧化还原反应(ORR)的简单描述。随后,又构建了M_4(M=Au,Pd,Pt)贵金属团簇负载在HfC(001)表面的模型,详细研究了O_2在M_4/HfC(001)表面的吸附和解离反应,从而为设计高效廉价的氧化还原反应催化剂提供理论参考。主要研究工作及结果如下:(1)研究了H_2S在TiC(001)表面的吸附和解离反应机制。详细地分析了吸附的含S物种(包括H_2S、SH和S)在TiC(001)表面的几何结构和电子结构。结果表明,H_2S较弱地吸附,而SH和原子S被强烈地吸附在TiC(001)表面。过渡态计算显示H_2S很容易解离为SH(H_2S→SH+H),而共吸附的H的存在会抑制SH的进一步解离(SH+H→S+H+H)。相比之下,吸附的SH很容易发生氢化反应(SH+H→H_2S)。因此,解离的SH可能通过加氢反应被移除表面。由此得出,H_2S很难完全解离为S原子而使TiC表面中毒。研究结果将有助于进一步理解PEMFC中TiC(001)表面对低浓度H_2S的抗硫中毒机制。(2)研究了氧气在Pt_n/TiC(001)表面的吸附和解离反应机制。对吸附和解离体系的几何结构和电子结构进行了详细的分析。结果表明:Pt原子与TiC(001)的强相互作用有利于提高Pt催化剂的稳定性和催化活性。与Pt(111)相比,MLPt/TiC(001)(3×3)对促进O-O键的断裂和减弱对O原子的吸附强度均有积极的影响,因此该模型可以作为一个高效的ORR催化剂。(3)研究了O_2在M_4/HfC(001)(M=Au,Pd,Pt)表面的吸附和解离反应机制。对相关体系的几何结构和电子结构进行了详细的分析。研究发现,O_2在Au_4/HfC(001)(0.26 eV)、Pd_4/HfC(001)(0.49 eV)和Pt_4/HfC(001)(0.09 eV)上的解离势垒比在纯净表面HfC(001)(1.60 eV)、Au(111)(1.37 eV)、Pd(111)(1.0和0.91 eV)和Pt(111)(0.27-0.7 eV)上的解离势垒要小得多。O_2在Pt_4/HfC(001)表面低的解离势垒意味着其较高的催化活性,而Au_4/HfC(001)和Pd_4/HfC(001)也可能替代传统的Pt/C催化剂促进O_2的解离。研究结果有助于设计出HfC表面负载的新型高效的贵金属纳米催化剂,促进对氧气的解离。(本文来源于《河南师范大学》期刊2018-05-01)

孔艳[6](2018)在《Sn/Cu修饰钛基电极催化还原NO_3~-机理研究》一文中研究指出电化学催化还原液相硝酸盐氮的工艺因其产物可控性高、效率高、设备占地面积小等优势,近来备受重视,其中,阴极材料的制备更是该领域的研究热点。阴极材料的选择过程中,传统的廉金属材料难以达到理想的硝酸盐氮去除效果;而铂(Pt)、铑(Rh)等贵金属材料虽可高效去除硝酸盐氮,但成本高昂,难于实现工业化应用。为解决上述矛盾,本研究以Ti电极为基体,分别采用涂刷热分解法和异位电沉积法,制备出了两种新型的廉金属复合阴极,即Ti-Sn O2阴极与Ti(100-δ)Cuδ阴极。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)以及X射线光电子能谱(XPS),对这两种复合阴极的微观形貌、物相组成以及元素价态加以分析;再结合电化学测试以及液相硝酸盐氮的降解实验,对这两种复合阴极的电催化性能、抗腐蚀性能和产物选择特性等进行了对比分析;最后,结合以上表征和分析结果,对这两种复合阴极还原NO3-的机理进行深入探究。本研究的主要成果如下:(1)利用涂刷热解法制备出了含锡摩尔比m分别为0.2 mol/L、0.5 mol/L、0.65mol/L、0.8 mol/L的Ti-Sn O2阴极。SEM、XRD、XPS分析结果显示,Ti-Sn O2阴极表面的确附着有活性组分Sn O2,但Sn O2的存在会导致电极表面出现裂纹,从而导致其稳定性和抗腐蚀性能均低于Ti阴极,Tafel曲线上Ti-Sn O2阴极抗腐蚀电位的降低也证明了此推论。此外,过量Sn O2的存在会使Ti-Sn O2阴极表面的裂纹数量显着增加,同时会使其过电位显着提高,导致电极极易发生极化反应从而最终影响其还原NO2-所得产物的选择性。电化学测试以及液相硝酸盐氮的降解实验结果表明,一方面,Sn O2的存在会使Ti-Sn O2阴极表面的活性点数量得以增加,进而通过提高Ti-Sn O2阴极对NO3-的吸附活性或还原活性、以及还原反应速率,进而提高其对NO3-的去除率,并且这种正面促进作用与Sn O2的添加量无关。另一反面,Sn O2的存在也可同步提高Ti-Sn O2阴极对NO2-的吸附活性与还原活性,导致其在降解NO3-的过程中不会出现明显的NO2-积累现象,最终提高其对理想产物N2的选择性,实现NO3-的深度降解。(2)利用异位电沉积法制备出了Cu的质量分数δ分别为0.02、0.28、1.39、5.65的Ti(100-δ)Cuδ阴极。SEM、XRD、XPS分析结果显示,Ti(100-δ)Cuδ阴极表面的确附着有活性组分Cu,并且当0.28≤δ≤1.39时,活性组分Cu在Ti(100-δ)Cuδ阴极表面的生长呈(111)晶面择优取向,这有助于提高Ti(100-δ)Cuδ阴极的稳定性;但当δ=5.65,即载铜量过度时,单质Cu在电极表面的结晶会受到抑制从而使得电极表面镀层的稳定性降低。此外,Tafel曲线也显示,当载铜量适度时,活性组分Cu的存在可使得Ti(100-δ)Cuδ阴极的抗腐蚀性能明显高于Cu阴极,但载铜量过度时,却会使Ti(100-δ)Cuδ阴极呈现出Cu阴极所固有的抗腐蚀性能差的特性。同时,其他电化学测试以及液相硝酸盐氮的降解实验结果表明,一方面,活性组分Cu的存在可增加电极表面的活性点数量,从而提高Ti(100-δ)Cuδ阴极对NO3-的吸附活性、还原活性以及还原反应速率,进而提高其对NO3-的去除率,并且这种正面促进作用的强度随载铜量的增加而增强。另一方面,适量活性组分Cu的存在会弱化Ti(100-δ)Cuδ阴极对NO2-的吸附活性,但却会强化其对NO2-的还原活性,且这种强化程度也随着载铜量的增加而增强,导致Ti(100-δ)Cuδ阴极在降解NO3-的过程中不会出现明显的NO2-积累现象,最终提高其对理想产物N2的选择性,实现NO3-的深度降解;然而,过量载铜虽会提高Ti(100-δ)Cuδ阴极对NO2-的吸附活性,但却会因其镀层稳定性的降低而减小其对N2的选择性。(3)通过SEM、XRD、XPS的分析结果对Ti-Sn O2阴极与Ti(100-δ)Cuδ阴极进行对比发现,这两类廉金属复合阴极表面均附着有活性组分,并且Ti(100-δ)Cuδ阴极表面活性组分的覆盖率更大,且未有裂纹出现,这说明Ti(100-δ)Cuδ阴极表面活性组分Cu与Ti基体的结合程度以及电极的稳定性更具有优势。同时,Tafel分析表明,Sn O2与Cu的加入均会降低电极的抗腐蚀性能,而两者中Ti(100-δ)Cuδ阴极的抗腐蚀性能稍具优势。同时,其他电化学测试以及液相硝酸盐氮的降解实验结果表明,一方面,Ti(100-δ)Cuδ阴极的伏安电量q值虽远小于Ti-Sn O2阴极,且Ti(100-δ)Cuδ阴极的NO3-还原峰的峰电位稍大于Ti-Sn O2阴极,但其NO3-还原峰的峰电流与反应速率常数k值却远大于Ti-Sn O2阴极,故整体而言,Ti(100-δ)Cuδ阴极还原NO3-的活性远高于Ti-Sn O2阴极,其NO3-去除率具有明显优势。另一方面,Ti-Sn O2阴极的NO2-还原峰的峰电位小于Ti阴极,而Ti(100-δ)Cuδ阴极的NO2-还原峰的峰电位却大于Ti阴极,但同时其峰电流却明显更大,故虽然Ti(100-δ)Cuδ阴极吸附NO2-的活性弱于Ti-Sn O2阴极,但其还原NO2-的活性却更强,因此,这两类阴极还原NO2-所得的理想产物N2的生成量相当。(本文来源于《中国矿业大学》期刊2018-04-16)

廖群,张曙枫,冷文华[7](2017)在《铁电极电还原溴化钠甲醇溶液反应动力学和机理》一文中研究指出研究溴化钠(NaBr)甲醇溶液在铁电极上电还原反应动力学和机理对于二茂铁电化学制备、非水体系中二氧化碳(CO_2)的电还原和有机电合成等领域具有实用价值和科学意义,但对此未见详细报道.本文采用极化曲线和电化学阻抗谱等技术详细地研究了该体系的电还原动力学和机理.结果表明,反应物为甲醇,而Na~+只起导电作用,电极电位是该体系中唯一状态变量,其对甲醇电还原速率常数的影响符合阿仑尼乌斯唯象方程式,电还原过程不受扩散极化控制,溶液欧姆极化是主要极化形式,甲醇电还原依法拉第定律计量地产生氢气,反应活化能约为26.2 kJ·mol~(-1).(本文来源于《电化学》期刊2017年06期)

杨少华,林明,刘增威,李林山,赵宇娟[8](2017)在《LiF-CaF_2-BaF_2-ZrO_2熔盐中Zr~(4+)在钨电极上的电化学还原机理》一文中研究指出以Li F-CaF_2-BaF_2为熔盐体系,ZrO_2为原料,1 373 K条件温度下利用循环伏安法,计时电位法,计时电流法,研究锆离子在钨电极上的电化学过程,对不同ZrO_2含量0.5%,0.7%,0.9%的熔盐体系进行电化学分析,研究结果表明:Zr~(4+)在钨电极上还原是通过两步得电子反应,即Zr~(4+)+2e→Zr~(2+),Zr~(2+)+2e→Zr,相对参比电极铂还原峰分别为0.9 V和1.2 V,析出过程是受扩散控制的准可逆反应.1 373 K时Zr~(4+)在Li F-CaF_2-BaF_2-ZrO_2熔盐中的扩散系数D为6.7×10~(-6)cm~2/s.(本文来源于《有色金属科学与工程》期刊2017年05期)

朱元元[9](2017)在《基于GC和Ag电极的单氯代硝基苯的还原机理研究》一文中研究指出氯代硝基苯类化合物是化工行业中的重要原料,主要用于染料、杀虫剂、橡胶助剂、药品、防腐剂等产品的生产。具有持久性、稳定性,对环境和人类的危害十分严重。氯代硝基苯类物质毒性很大,可引起高铁血红蛋白血症,具有微弱的致癌、致突变作用,已被世界上多个国家列为优先控制污染物。因此,如何有效去除氯代硝基苯类化合物已成为一个重要课题。本研究在N,N-二甲基甲酰胺溶液中,借助循环伏安技术,考察了不同电极材料(GC和Ag电极)对邻、间、对叁种单氯代硝基苯的电化学还原特性,初步探讨了氯代硝基苯的电化学还原机理。本研究进一步以Ag片电极为工作电极,分别在疏质子溶剂,以及有质子供体存在的条件下开展对氯硝基苯的电解实验研究。研究发现,对氯硝基苯在不同的溶剂条件下可基本完成全部转化,迅速生成对氯苯胺、偶氮苯等产物。电解产物取决于溶剂特性:疏质子条件不利于主产物生成,质子供体存在条件下有助于还原加氢产物对氯苯胺以及偶氮苯类物质的产生。通过对中间产物的分析,提出了对氯硝基苯的电化学还原机理。研究的主要内容包括:在N,N-二甲基甲酰胺溶液中,考察了邻、间、对叁种氯代硝基苯、硝基苯、对氯苯胺在GC和Ag电极上的电化学还原特性。通过循环伏安曲线分析,发现氯取代基的存在对硝基苯在电极上的催化存在一定影响,且氯取代基的位置不同,影响程度也不同。间氯硝基苯、对氯硝基苯,硝基苯叁种有机物在Ag和GC两个电极上各出现两个可逆的还原峰,推测为两组氧化还原电对。而且对同一种污染物,在Ag和GC两个电极上的还原峰电位几乎重合,因此,相比GC电极,Ag电极并没有显示出催化还原特性。邻氯硝基苯在GC电极上同样出现了两个可逆的还原峰,然而在Ag电极上却显示有叁个还原峰,推测是叁个还原过程。而对氯苯胺在两个电极上均没有出现任何还原峰,暗示脱氯反应超出了电势窗范围,这与氯硝基苯还原实验结果相吻合。通过控制电位在第一个还原峰之后,第二个还原峰开始之前,进行循环伏安扫描,可判断出与第一个还原峰相对的氧化峰位置。通过对每种污染物做多圈扫的循环伏安曲线,发现第二圈扫描时除了重复了第一圈的峰形,在原来第一个还原峰出现之前,还出现了一个新的还原峰。本研究进一步考察了在Ag电极催化下,对氯硝基苯在疏质子溶剂(DMF),弱质子供体存在(DMF+H2O),强质子供体存在(DMF+乙酸),叁种不同体系下的恒电位电解过程。研究发现,质子供体(乙酸,水)的存在,可进一步活化Ag电极对对氯硝基苯的催化还原活性,促使其还原电位正移(110 mV,225 mV),并对反应机理产生显着影响。从疏质子溶剂(DMF)到弱质子供体存在(DMF+H20),反应向着对氯苯胺生成和偶氮苯类化合物生成两个方向同时进行,转化率分别为40%,55%。然后再到强质子供体存在(DMF+乙酸),明显表现出了向着偶氮苯类化合物方向生成,转化率高达85%。结合电解产物分析,研究提出了对氯硝基苯在Ag电极上的电化学还原机理。本研究首次探讨了氯硝基苯在惰性及催化电极表面的还原机理,研究有望为氯硝基苯类物质的电化学还原去除提供指导,同时也对对氯苯胺、偶氮苯类物质的电化学合成具有重要意义。(本文来源于《湖南大学》期刊2017-05-25)

杨少华,赖晓晖,王君,王浩然[10](2016)在《LiF-MgF_2-BaF_2-KCl熔盐Mg~(2+)在钨电极上的电化学还原机理》一文中研究指出采用循环伏安法、计时电流法、计时电位法研究以MgO为原料、LiF-MgF_2-BaF_2-KCl为电解质体系、温度为1173 K时镁离子在钨电极上的电化学还原过程。结果表明:镁离子在钨电极上的电化学还原是一步转移两个电子的过程,电极反应为Mg~(2+)+2e→Mg;镁在钨电极析出过程中出现成核极化现象,析出过程是受扩散控制的不可逆反应;1173 K时,Mg~(2+)在熔盐中的扩散系数D为1.28×10-5 cm2/s。(本文来源于《中国有色金属学报》期刊2016年08期)

电极还原机理论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

以NaCl-KCl为电解质体系,K_2TaF_7为原料,利用循环伏安法、计时电位法和计时电流法研究温度为1 073K时钽离子在钨电极上的电化学过程。结果表明,在1 073K温度下49%(质量分数)KCl-51%(质量分数)NaCl-5%(质量分数)K_2TaF_7的熔盐体系中,钽离子在钨电极上还原是一步转移5个电子反应,即Ta2++5e-→Ta相对于铂电极析出电位为-1.6V;钽离子在钨电极析出过程中出现成核极化现象,该电化学还原是准可逆反应。并且通过循环伏安和计时电流可判断钽离子在钨电极上的还原过程是受离子扩散步骤控制,1 073K时Ta~(5+)在49%(质量分数)KCl-51%(质量分数)NaCl-5%(质量分数)K_2TaF_7熔盐中的扩散系数D=7.48806×10-5 cm2/s。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

电极还原机理论文参考文献

[1].田亚斌,董泉,叶昌美,黄晶明,王昭文.NaCl-KCl-MgCl_2熔盐Mg~(2+)在钨电极上的电化学还原机理[J].有色金属科学与工程.2019

[2].叶昌美,田亚斌,王昭文,杨少华.NaCl-KCl熔盐Ta~(5+)在钨电极上的电化学还原机理[J].功能材料.2018

[3].钱程,金葆康.纳米金修饰电极上2,6-二甲基-1,4-对苯醌的氧化还原机理研究[J].安徽大学学报(自然科学版).2019

[4].尹伟,法焕宝,熊燕,李凌杰,雷惊雷.基于旋转圆盘电极评价氧还原催化剂催化机理的实验教学设计[J].实验科学与技术.2019

[5].王始彦.TiC和HfC基燃料电池电极材料氧还原活性与抗硫中毒机理的第一性原理研究[D].河南师范大学.2018

[6].孔艳.Sn/Cu修饰钛基电极催化还原NO_3~-机理研究[D].中国矿业大学.2018

[7].廖群,张曙枫,冷文华.铁电极电还原溴化钠甲醇溶液反应动力学和机理[J].电化学.2017

[8].杨少华,林明,刘增威,李林山,赵宇娟.LiF-CaF_2-BaF_2-ZrO_2熔盐中Zr~(4+)在钨电极上的电化学还原机理[J].有色金属科学与工程.2017

[9].朱元元.基于GC和Ag电极的单氯代硝基苯的还原机理研究[D].湖南大学.2017

[10].杨少华,赖晓晖,王君,王浩然.LiF-MgF_2-BaF_2-KCl熔盐Mg~(2+)在钨电极上的电化学还原机理[J].中国有色金属学报.2016

论文知识图

溶液中GC(A)和graphene/GC(...技术路线联吡啶钌及联吡啶钌-精胺电化学发光行...解1 单分子膜上的硫与亚硒酸作用生成纳...循环伏安图邻硝基酚的循环伏安图与差分脉冲伏安...

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