不同形态的硒化汞的甲基化能力研究

不同形态的硒化汞的甲基化能力研究

论文摘要

汞作为一个全球性污染物因其较强的毒性和生物富集性受到广泛的关注。在水稻土这个特殊的淹水厌氧环境,有利于土壤中的汞在微生物的作用下转化成甲基汞,在水稻籽粒中富集再被人体摄入后危害人体健康。水稻土中施加硒可以显著降低水稻土中甲基汞含量是由于硒与汞生成了难以被微生物利用的硒化汞。但目前未有研究讨论硒化汞颗粒与甲基汞之间是否存在直接关系。本研究中,我们选取了当季的水稻土(南通、绥化、南京),开展了实验室模拟实验,研究了不同形态硒化汞的甲基化能力,主要包括如下几个内容:(1)在实验室通过化学合成方法合成了粒径在45.2±0.5 nm的纳米硒化汞晶体颗粒,并且通过纳米颗粒的自然团聚作用生成了微米级别的硒化汞颗粒。(2)模拟实验共设置5个处理组(空白组,无机汞组,无机汞+亚硒酸钠组,纳米硒化汞组,微米硒化汞组),实验期间对土壤中的甲基汞、总汞、二价铁、酸可挥发性硫化物(AVS)、总硒,以及上覆水中的Ph、Eh、甲基汞进行监测。结果表明,无机汞的甲基化效率最高(南通土1.00%,绥化土3.35%,南京土0.99%);硒在土壤中的施用可以显著降低土壤中甲基汞的含量(南通土70.9%,绥化土72.0%,南京土63.0%);纳米硒化汞具有甲基化的能力,可以在水稻土中可以转化成甲基汞,其甲基化效率在南通土中为0.20%,在东北土中为0.14%,南京土为0.28%。在南通和南京土壤中无机汞+亚硒酸钠组和纳米硒化汞组中的甲基汞产生量和甲基化率均相近,说明在某些土壤中纳米硒化汞颗粒的甲基化能力较强,与无机汞施硒后的甲基化能力相近。微米硒化汞组的甲基化效率显著低于除空白组外的其他处理组,说明硒化汞颗粒尺寸的增加显著降低了其生物可利用性。(3)设置高浓度处理组利用TEM-EDX研究在实验期间内纳米硒化汞在实验期间的变化,结果发现在实验培养前后,纳米硒化汞颗粒在三种水稻土中均发生了明显的团聚作用,符合硒化汞在土壤中的成矿过程。(4)通过添加不同的微生物抑制剂(空白组,产甲烷菌抑制组,硫酸盐还原菌抑制组,普通真核微生物抑制组)来探究了纳米硒化汞甲基化微生物。结果发现在南通水稻土中硫酸盐还原菌是硒化汞甲基化的微生物,钼酸盐的加入显著抑制了甲基汞的含量(10.4%);硫酸盐还原菌和产甲烷菌是绥化和南京水稻土中纳米硒化汞的主导甲基化微生物。产甲烷菌抑制组的甲基汞含量显著降低,在绥化和南京水稻土中分别降低了95.7和38.5%;硫酸盐还原菌抑制组的甲基汞含量也显著降低,在绥化和南京水稻土中分别降低了90.6和69.2%。(5)利用硫酸盐还原菌(Desulfovibrio desulfuricans subsp.desulfuricans)和铁还原菌(Shewanella oneidensis,MR-1)探究纳米硒化汞在纯菌体系中的甲基化,结果发现铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1不具备甲基化能力,而硫酸盐还原菌Desulfovibrio desulfuricans subsp.desulfuricans的甲基化能力较弱,不适用于作为探究纳米硒化汞的在纯菌体系中的甲基化能力的菌种,纳米硒化汞在纯菌体系中的甲基化有待于进一步探究。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  •   1.1 汞的环境行为及危害
  •     1.1.1 汞的性质及分布
  •     1.1.2 汞与甲基汞之间的形态转化
  •     1.1.3 汞的人体暴露及其危害
  •   1.2 硒汞拮抗的研究
  •     1.2.1 动物中的硒汞拮抗
  •     1.2.2 植物-土壤中的硒汞拮抗
  •   1.3 稻田中的硒汞拮抗
  •     1.3.1 稻田中硒汞拮抗的影响因素
  •     1.3.2 稻田中硒汞拮抗的主要机理
  •   1.4 研究目的与意义
  •     1.4.1 研究目的及意义
  •     1.4.2 主要研究内容
  •     1.4.3 技术路线
  • 第二章 材料的合成与土壤的采集分析
  •   2.1 纳米和微米硒化汞的合成
  •     2.1.1 实验材料及合成方法
  •     2.1.2 纳米和微米硒化汞的表征
  •   2.2 供试水稻土的采集和分析
  •     2.2.1 水稻土壤的采集和理化性质的测定
  •     2.2.2 土壤的理化性质分析
  •   2.3 本章小结
  • 第三章 不同形态硒化汞的甲基化土壤模拟实验
  •   3.1 材料与方法
  •     3.1.1 实验材料与仪器
  •     3.1.2 实验过程
  •     3.1.3 指标的测定
  •   3.2 结果与讨论
  •     3.2.1 实验期间pH和 Eh的变化
  •     3.2.2 实验期间土壤中二价铁的含量变化
  •     3.2.3 实验前后土壤中酸挥发性硫化物含量的变化
  •     3.2.4 实验前后土壤中全硒的含量变化
  •     3.2.5 施加不同形态硒化汞后水稻土中的净甲基汞含量
  •     3.2.6 不同形态硒化汞在水稻土中的甲基化率
  •     3.2.7 施加不同形态硒化汞后土壤上覆水中甲基汞的含量
  •   3.3 本章小结
  • 第四章 纳米硒化汞的甲基化机理初探
  •   4.1 纳米硒化汞在土壤中的形态变化
  •     4.1.1 实验方法
  •     4.1.2 结果与讨论
  •   4.2 纳米硒化汞甲基化的主导微生物
  •     4.2.1 实验方法
  •     4.2.2 结果与讨论
  •   4.3 纳米硒化汞在纯菌体系中的甲基化
  •     4.2.1 实验方法步骤
  •     4.2.2 结果与讨论
  •   4.4 本章小结
  • 第五章 结论与展望
  • 参考文献
  • 图表目录
  • 致谢
  • 作者简介
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 金婧梅

    导师: 施维林

    关键词: 甲基汞,硒化汞,纳米颗粒,水稻土

    来源: 苏州科技大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 生物学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用

    单位: 苏州科技大学

    分类号: X53;X172

    总页数: 68

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