一、冷等离子体裂解甲烷制C_2烃动力学分析及模拟（论文文献综述）
孙立亮[1]（2021）在《CH4/CO2干式重整过程中的等离子体-催化协同作用研究》文中认为随着化石燃料的日益减少,能源问题在当今社会中越来越突出,甲烷以其储量备受人们的关注,但是甲烷属于温室气体,其温室效应是二氧化碳的25倍,不合理的使用将会加剧全球的环境问题。采用非平衡等离子体手段将甲烷、二氧化碳转化成目标产物是目前等离子体应用的研究热点,但是等离子体对目标产物的选择性较低,故本文采用非平衡等离子体与催化剂耦合的方式对其进行转化。本文主要针对甲烷、二氧化碳的干式重整开展研究,旨在实现温室气体转化,获取合成气、低碳烃（C1～C3）及含氧化物等一系列高附加值的工业原料。本文主要考虑反应物及自由基在放电阶段的电子碰撞反应,通过添加物质粒子的催化反应,完善甲烷、二氧化碳在非平衡等离子体与催化剂条件下的化学反应动力学模型。对整个化学反应动力学过程进行研究,重点研究吸附态粒子在反应历程中的影响及作用。基于实验室已有气相色谱仪测量数据,构建了非平衡等离子体与催化剂协同转化甲烷、二氧化碳的动力学模型,将数值模拟结果与实验数据进行对比,验证主要物质的转化率及选择性,证明动力学模型建立的合理性。通过对等离子体与催化剂协同转化甲烷、二氧化碳过程中的主要物质以及一些基团的产生及消耗速率分析,获取物质及基团生成与消耗的相关信息,建立甲烷、二氧化碳重整过程中主要物质的反应路径。本文搭建非平衡等离子体甲烷、二氧化碳重整光谱实验平台,对单纯的非平衡等离子体辅助甲烷、二氧化碳转化过程,等离子体与催化剂协同甲烷、二氧化碳转化过程的光谱进行了测量,获取甲烷、二氧化碳在两种不同的方式下转换过程中的基团信息;本文采用XRD、FT-IR、SEM-EDS、XPS等手段对甲烷、二氧化碳干重整过程中的催化剂进行表征,获得等离子体-催化耦合特性。
陈香[2]（2021）在《天然气部分氧化法制备乙炔的计算与模拟研究》文中指出天然气部分氧化法是工业上生产乙炔（C2H2）的主要工艺技术。使用乙炔作为原料的典型下游化学品包括1,4-丁二醇、乙醛、丙烯酸、丙烯腈、聚氯乙烯等。该工艺技术在制备乙炔的同时可以联产合成气（CO和H2）,后者可以进一步合成其他高价值的化学品;同时,该技术不需要任何催化剂,在长时间运行和低成本维护方面是非常有利的。近年来,随着页岩气和其他非常规天然气开采的快速发展,该工艺技术变得越来越重要。目前,在实际生产中出现乙炔收率低于预期值的情况,导致原料利用低、能耗高、生产成本高,限制了其产业的发展。为此,急需开展技术创新研究,以增加对原料的利用率、提高乙炔收率和降低能耗等,实现绿色发展和技术升级。然而,由于乙炔生成条件苛刻,且反应系统中涉及大量自由基和其他物种,很难通过实验获取详细的数据。因此,计算与模拟方法成为其重要的研究手段。本文利用密度泛函理论方法,热力学分析方法和反应力场分子动力学方法深入研究天然气转化为乙炔的详细反应过程,主要研究内容和结论如下:（1）天然气高温热解转化为乙炔的理论研究高温热解是将天然气（主要成分是甲烷）转化为乙炔的过程。通过热力学分析、密度泛函理论计算和反应力场（Reax FF）分子动力学模拟研究甲烷高温热解制乙炔的反应过程。热力学计算表明:甲烷在高温下（温度大于1500 K）热解为乙炔在热力学上是有利的,高温、低压的反应条件有利于甲烷转化为乙炔;甲烷制乙炔的最佳温度是1800 K左右,进料最佳初始压强为70-80 k Pa。Reax FF分子动力学模拟计算表明:在温度为2750 K～3750 K时,甲烷热解反应的表观活化能为234.30k J/mol,指前因子为1.16×1013 s-1。结合轨迹文件进行机理分析发现:CH3的二聚和CH4与CH3的碰撞是形成C2H6的主要途径,C2H6均裂形成CH3和自身脱氢生成C2H5的反应是造成C2H6消耗的主要原因。对于热解产生的C2H4,其主要形成途径是C2H5的裂解脱氢和C2H3的吸氢;其主要消耗在于自身裂解脱氢形成C2H3以及C2H4吸氢生成C2H5的反应。对于产物C2H2,其形成途径较多,占主导地位的反应途径是C2H3的裂解脱氢和C3H5的C-C键裂解;C2H2的主要消耗途径在于自身的吸氢以及与CH2、CH3的反应。可以发现,C2H2的积累与C2H3自由基的反应是紧密相关的。通过对无氧条件下甲烷高温热解反应的研究和分析,将有助于更深入的理解有氧条件下的反应过程。（2）天然气部分氧化法制乙炔的计算和模拟通过Reax FF分子动力学模拟了不同参数条件（体系密度、预热温度、恒温温度、升温时长和n（O2）/n（CH4）比值）下,甲烷部分氧化制乙炔的反应过程。计算结果表明:甲烷部分氧化制乙炔过程主要分为两个阶段。第一个是氧化反应阶段,该阶段主要是生成许多自由基并释放大量的热量;第二阶段主要是发生裂解和重整反应,促使C2H2的积累和形成其他物种。对于乙炔,在氧化阶段和裂解阶段都有形成。在氧化阶段,其前驱体主要是C2HnO（n=1,2,3）和C2H3。在裂解阶段,乙炔的前驱体主要是C2H3。其中,C2HnO（n=1,2,3）是由CH3CHO和其异构体CH2=CH-OH转化而来的,而CH2=CH-OH与C2H3在有氧条件下是可以相互转化的。这表明即使在有氧的环境中,C2H3对乙炔的形成仍是非常重要的。对于甲醛CH2O,不仅是甲烷氧化产物CO/CO2的重要中间体,同时对形成乙炔前驱体C2HnO（n=1,2,3）也是至关重要的。模拟结果表明,不同参数条件下乙炔收率的最大值及其出现时间主要是取决于在升温阶段所产生的物种。若升温阶段内形成乙炔的量越多,同时积累的C2HnO（n=1,2,3）和C2H3自由基也越多,最后就能在较短时间内获得较高的乙炔收率。结果显示,在n（O2）/n（CH4）比为0.56、体系密度为0.20g/cm3、预热温度为873 K、升温时间为500 ps、恒温温度为3900 K的条件下,最大乙炔收率可达10.5%,乙炔选择性为35.2%。该结果明显高于实际工艺中的收率,可以为实际生产中工艺参数的进一步优化提供参考。
陈仙辉[3]（2020）在《热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究》文中研究表明碳纳米材料因其表现出优异的电学、热学、力学和化学等性能,受到广泛关注。本文采用磁分散电弧热等离子体裂解气相烃类小分子（CH4、C2H2、C2H4）制备碳纳米材料,产物主要包括球形/近球形的碳纳米球形（carbonaceous nanospheres,CNSs）和片状的石墨烯纳米片（graphenenanoflakes,GNFs）,其中CNSs包括无定形碳和类洋葱碳两种基本碳形式。采用实验和多种表征方法（透射电子显微镜、X射线衍射、拉曼光谱、热重分析、X射线光电子能谱）,结合详细化学动力学计算和计算流体力学数值模拟,研究碳纳米材料的合成以及形成机理。分析反应条件、形成机理、碳材料形态之间的关系,揭示了合成碳纳米材料的控制因素。1)以键能和氢碳比例相差较大的CH4和C2H2为原料气,反应温度1800 K～2500 K,对热解产物分析结果表明:高反应温度可以促进CH4热解产物无定形碳颗粒向纳米薄片（GNFs）的转化,但C2H2则由无定形碳颗向类洋葱球形碳颗粒转变。结合气相化学反应动力学与颗粒动力学计算,分析原料气种类、反应温度对成核、表面生长以及碰撞的影响,建立反应温度、气体种类,炭黑形成机理与颗粒形态之间的联系:原料种类和反应温度影响成核前驱体多环芳烃的形成,从而改变了碳颗粒的成核速率;碳核形成路径与表面反应对碳源的消耗具有竞争关系,成核过程中大量消耗碳源,则抑制颗粒后期的表面生长,炭黑的平均初级粒子粒径减小;粒子的高数密度和高温环境会提高粒子-粒子碰撞效率,导致团聚体结构变得复杂。在内部纳米结构方面,低温下,结构趋于物理平衡,导致初级粒子内部多环芳烃的自组织是随机取向,高温下,结构趋于化学平衡,导致初级粒子外围多环芳烃簇围绕中心平行排列的。相比于C2H2,在甲烷高温热解反应中得到了 GNFs。推测甲烷的高H/C比、快速急冷、高化学活性环境和等离子体的高能电子是导致GNFs形成的主要原因。2)以产物主要为球形颗粒的C2H2为原料气,研究了加氢、原料和氢气的注气位置、乙炔浓度和反应温度对热解产物形貌的影响,结合成核前驱体（C20）形成的化学动力学计算,以及计算流体力学数值模拟,并提出石墨烯形成的关键因素和可能路径。结果表明,高氢碳比、低碳浓度和高温可以促进碳材料从CNSs到GNFs的形态转变。以临界温度为2500 K可以把反应区基本分为快速升温的成核阶段和高温维持的表面生长阶段,影响石墨烯形成的关键因素包括片状核的形成和结构侧活性位点的连续平面生长。原料气的高氢碳比、低碳浓度、以及快速升温可以抑制PAHs的形成,从而减少大量小尺寸PAHs之间的碰撞形成三维球形核心的概率,平面尺寸足够大的PAHs二聚作用形成片状二维碳核心。氢可以终止悬空键,防止边缘卷曲,同时,高温氛围抑制五元环形成,促进无曲率的生长。3)以C2H4为合成碳纳米材料的前驱物,通过掺混H2、CO2、N2,研究不同反应温度下,气体掺混对产物形貌结构和化学性质的影响,进一步验证前文提出的“石墨烯形成路径”的合理性,结果表明:低温产物表现出多孔性,总体上,随反应温度的提高,CNSs的形成被抑制,GNFs形貌上片层石墨烯结构,趋于平整、团聚减少;精细结构表现为缺陷密度减少,缺陷类型趋近于边缘缺陷,层数下降;化学性质上其sp2杂化碳相对含量增加,氧元素相对含量下降;气体掺混的作用在低温（≤2500K）,其主要作用是改变等离子体的焓值,缺陷密度的大小与比焓hH2>hN2>hCO2>hAr呈现相反的趋势;掺混气体的性质在高温（≥3500K）合成材料上表现出明显的差异,高温促进C2H4和C2H4-H2裂解产生更丰富的氢原子,产生刻蚀石墨烯边缘的效果从而导致其缺陷密度在4500K出现升高的现象,而C2H4-CO2高温条件下,有利于发生CO2+H=CO+OH的正向反应,一定程度上可以消耗氢原子,减缓反应氛围中的氢原子对边缘刻蚀过程;掺混N2在低温≤2500K高焓N2可以维持高能环境,促进分解产生H原子,其石墨烯薄片具有更少的缺陷密度和更好的结晶度,而高温≥3500K,则相反,由于产生含氮基团（CN、HCN等）的产生使得石墨烯N元素的掺杂量提高,造成其缺陷密度增加,结晶度下降,同时获得氮掺杂石墨烯。原料气的种类、氢碳比、反应温度以及气体掺混均会对合成碳纳米材料性质产生影响。高氢碳比、低碳浓度和高温促进碳纳米材料形貌转变。形成机理上,炭黑形态控制的因素取决于成核和表面生长对碳源的竞争以及碰撞凝并的效率;合成石墨烯的控制因素是二维sheet-like碳核心的形成和保持平面生长。
陶诗琪[4]（2020）在《TiO2纳米管与MgAl-LDH负载CoPd单双金属催化剂催化CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙酸的研究》文中指出目前全球环境问题日益严峻,人类对可持续能源技术的需求也更加迫切。将CH4和CO2转换成高附加值的产品,有助于降低碳排放以及解决化石燃料紧缺问题。因此,本课题组将储量丰富的CH4资源与温室气体CO2相结合,提出一条CH4与CO2直接合成乙酸的新路径。乙酸是化工行业的一种重要原料,将CH4和CO2直接转化为乙酸是一个100%原子经济的反应,然而该反应的热力学性质不利（△G>0）。在这一转化路径中,关键是要将反应过程拆分成两步,这样就可以绕过直接合成乙酸的热力学限制。本课题组前期通过理论模拟计算和实验分析,基本确定了CH4-CO2两步梯阶转化生成乙酸的反应机理、催化体系以及工艺流程,为后期深入探究奠定了良好基础。针对目前利用溶胶凝胶法以及浸渍法所制备的Co-Pd/TiO2催化剂,比表面积较小,双金属间距离不可控等缺点,本论文以提高催化剂比表面积和探究双金属协同作用为目的,重点研究了载体结构、单金属及合金对催化剂活性的影响。分别选用了TiO2纳米管和MgAl-LDH为载体,活性金属均为Co、Pd,制备方法分别采用浸渍法和离子交换法,在本课题组自主研制的双管固定床步阶反应器上进行评价。通过XRD、NH3-TPD-MS、N2-吸附测试、TEM和XPS等表征手段对催化剂进行了分析,得出下列结论:1.MgAl-LDH和TiO2纳米管,都存在限域效应,但管状结构负载活性组分后,会造成孔道堵塞,阻碍气体的脱附和扩散;而片层状的MgAl-LDH,不仅可以利用层间的限域效应控制金属纳米颗粒的生长,而且有利于气体的流动,具有较高的催化剂活性。2.催化剂单位比表面积上的中强酸量较多时,有利于乙酸的生成。以TiO2纳米管为载体时,制备载体的水热时间越长,催化剂单位比表面积上的中强酸量越小,进而导致乙酸产率随载体水热时间的延长而下降。不同的金属负载在MgAl-LDH上时,催化剂的酸性位不同,引入Pd会使催化剂单位比表面积上的中强酸量较多,引入Co会使催化剂的产生更强的酸位,降低催化剂单位比表面积上的中强酸量,因此Pd/LDH催化剂的乙酸收率较高。3.钛酸纳米管经过多次反复的酸洗,焙烧后可以得到锐钛矿型的TiO2纳米管,将TiO2纳米管作为载体,有利于催化该反应形成乙醇。4.以MgAl-LDH为载体所制备的催化剂,产物乙酸的时空收率由高到低排列为:Pd/LDH>CoPd/LDH>Co-Pd/LDH>Co/LDH,单金属Pd具有同时催化CH4和CO2的能力,引入Co会降低催化剂的催化活性。
连昊宇[5]（2019）在《滑动弧等离子体催化甲醇重整高效制氢的研究》文中研究说明日渐枯竭的石油资源和日益增长的交通能源需求,迫使世界各国开始大力发展氢燃料电池汽车并建立与之相配套的加氢站。分散的加氢站不可避免地涉及到氢气的存储和分配等问题。现阶段缺乏廉价且安全可靠的氢气存储技术,导致难以构建起氢气分配网络。利用易于存储和富含氢的甲醇,在加氢站或在汽车上重整制氢的方法可以解决氢气的存储和分配问题。相比于传统的催化重整技术,等离子体重整技术具有响应迅速和结构紧凑等优势,更适合于分布式制氢和车载制氢等中小规模场所,但也存在着能量效率低,产物选择性差以及能耗高等问题。等离子体催化重整可同时具有等离子体和催化技术的优点,为实现甲醇重整高效制氢提供了一种可行的途径。本论文针对分布式制氢和车载制氢的应用需求,开展了滑动弧等离子体催化甲醇重整制氢的研究。对于固定场所的分布式制氢,研究了滑动弧等离子单独作用（无催化剂）下的甲醇裂解重整反应,以及滑动弧等离子体催化甲醇裂解-水汽重整反应。对于车载制氢更为苛刻的低能耗要求,开展了单独滑动弧等离子体（无催化剂）甲醇氧化-裂解重整反应,以及等离子体链式催化甲醇氧化-裂解-水汽重整反应的研究。主要研究内容和结果如下:1.以气化的甲醇和水为进料气体,研究了滑动弧等离子体单独作用下的甲醇裂解重整反应。在实验考察范围内,当进料成分不变时,甲醇的转化率主要取决于能量密度（SEI）。当SEI固定,甲醇浓度的变化对产物选择性的影响显着:在低甲醇浓度（高水汽浓度）下,产物以H2、CO和CO2为主;随着甲醇浓度增加,CO2选择性急剧下降,CO与烃类选择性增加。采用发射光谱对不同甲醇浓度下的滑动弧等离子体进行了诊断,发现弧通道温度和电子密度不随甲醇浓度变化而改变,分别为2500K和3～4×1014 cm-3。采用商业HSC v7.0软件,计算了甲醇裂解重整反应体系在弧通道温度下的热力学平衡产物分布。计算所得的热力学平衡值与实验结果,在所考察的甲醇浓度范围内较吻合,表明重整反应主要发生在弧通道中。结合产物分布与发射光谱所检测到的辐射物种,探讨了滑动弧等离子体甲醇重整反应机理。2.为解决单独滑动弧等离子体甲醇裂解重整制氢转化率和能量效率低的问题,在无外加热源的保温反应器中,研究了滑动弧等离子体与催化剂耦合甲醇裂解-水汽重整用于分布式制氢,考察了输入功率和空速的影响。实验中所用的Fe-Cu/Al2O3催化剂能够在重整过程中自还原,在该催化剂上主要发生甲醇水汽重整和水汽变换反应。在催化剂用量为20g,进料气中的水/甲醇（S/C）比为1.5,输入功率（Pin）为140 W,进料流量（Fin）为2.5 SLM的条件下,相比于单独等离子体,甲醇转化率和能量效率分别由48%和67%提高到94%和84%,能耗由1.69kWh/Nm3降低至0.85 kWh/Nm3,同时CO选择性也由82%降低至22%。3.为了进一步降低能耗以满足车载制氢的应用需求,研究了滑动弧等离子体（无催化剂）甲醇氧化-裂解重整反应。在甲醇重整体系中引入氧气（以空气作氧源）,有助于滑动弧等离子体在较低的能量密度下稳定运行,降低了维持等离子体所需的电能。氧气/甲醇（O2/C）比的提高,能促进更多的甲醇通过裂解重整反应途径转化,从而大幅提高甲醇的转化率。增加S/C 比或SEI都会导致能量效率降低和能耗增加。在02/C=0.30、S/C=0.5、SEI=24 kJ/mol条件下,甲醇转化率为88%,能量效率和能耗分别为74%和0.45 kWh/Nm3。4.为了充分利用等离子体和甲醇部分氧化所释放的热量,设计了两段进料滑动弧等离子体链式催化甲醇重整的保温反应器。根据甲醇自热重整反应的化学计量比和单独等离子体的反应结果,优化设定了两段进料气的相应组成与流量分配。将滑动弧等离子体与甲醇高温C1（Ni-Cu/Al2O3,5克）和中温C2（Fe-Cu/Al2O3,27克）重整两段催化剂顺次耦合,在输入功率为60 W、总进料量为4.8 SLM、总进料气中02/C和S/C 比分别为0.16和0.7条件下,甲醇和水的转化率分别为92%和42%,氢原子利用率和氢气干基浓度分别为88%和59vol.%,能量效率高达91%,制氢能耗低至0.22kWh/Nm3。综合反应结果,分析了等离子体、C1和C2催化剂对等离子体链式催化总过程的各自贡献。
郭曹慧[6]（2019）在《等离子体辅助甲烷氧化裂解的多参数影响研究》文中研究指明作为一种新型的点火助燃技术,等离子体助燃在快速加热气体、降低点火延迟时间、改善火焰稳定性,拓宽燃烧极限,增加火焰传播速率,降低污染物排放等方面具有非常重要的作用,被越来越多的研究者所关注。目前燃料燃烧特性的研究,大部分集中在高温着火及燃烧,低温裂解及氧化的数据相对缺乏。而低温氧化对于构建燃料燃烧的化学反应动力学机理有着至关重要的作用。因此,本文采用实验研究的方法对预混气温度为298-1173 K范围内甲烷的低温裂解及氧化特性开展研究。本文搭建了等离子体放电实验系统平台,采用参数化高压纳秒脉冲等离子体激励电源对甲烷的裂解和氧化进行实验研究,主要研究内容及结论如下:（1）不同稀释气体Ar/He/N2作用下甲烷裂解特性的实验研究不同稀释气体Ar/He/N2作用下甲烷裂解特性的实验研究表明,三种稀释气体等离子体与甲烷相互作用的机理不同,稀释气体Ar和He在放电过程中易于电离,放电功率和甲烷的转化率相比于稀释气体N2更高,而稀释气体N2在较大电压条件下才会放电,所需要的能量较高,并且放电区域的温度最高。（2）纳秒脉冲放电等离子体辅助甲烷裂解的多参数影响研究研究脉冲电压、脉冲重复频率、脉冲宽度等纳秒脉冲放电参数对CH4/He混合气体裂解过程的影响。控制混合物入口温度,探索不同混合物温度条件下纳秒脉冲放电对甲烷裂解路径的影响。研究发现,增加脉冲电压和频率能够显着提高有效能量的输入和甲烷裂解的程度,脉冲宽度则相反。C2、C3烃类产物的浓度随温度的升高先增大后减小,H2的浓度不断增加。在高温下,燃料的消耗急剧增加,甲烷的转化率最大为80.72%。（3）纳秒脉冲放电等离子体辅助甲烷氧化的多参数影响研究研究脉冲电压、脉冲重复频率、脉冲宽度等纳秒脉冲放电参数对CH4/02/He混合气体的氧化过程的影响。控制混合物入口温度,探索不同混合物温度条件下纳秒脉冲放电对甲烷氧化路径的影响。研究发现,加入氧气能够产生大量O、OH等激发态物质,显着增加甲烷的消耗。在中低温的时候,等离子体占主导作用,而在高温下,电子碰撞反应会受到抑制,热效应的作用更强,甲烷的转化率最大为82.49%,并对不同温度下的产物选择性进行了分析。
胡爽慧[7]（2012）在《滑动弧放电等离子体转化甲烷研究》文中研究表明CH4是自然界中较稳定的有机化合物之一，很难被活化。传统CH4转化方法，存在能量消耗大、对设备要求高，难以避免产物深度氧化等缺点。滑动弧放电等离子体具有非平衡等离子体和热等离子体的优点，可同时拥有高度的非平衡性及高的电子温度和密度，是能量利用率较高的一种等离子体技术。本论文采用滑动弧放电等离子体技术，对CH4分解、CH4-H2O转化、CH4-CO2转化和CH4-CO2-H2O转化反应进行了研究。在纯CH4等离子体反应中，得到的优化反应器尺寸为喷嘴内径0.1mm、喷嘴与电极之间的距离13mm、不对称电极（上弧41°、下弧76°）、不添加任何填充物；在优化反应器的基础上，同时考察了CH4/Ar摩尔比、气体总流量、输入电压和电极间距等因素对CH4转化影响。在气体总流量66mL·min-1、输入电压22V及电极间距4mm的反应条件下，CH4最高转化率为43.4%，对应的C2烃收率、选择性和反应比能耗分别为37.8%、87.2%和2.09kJ·mmol-1；加入H2气后，可以使C2烃选择性接近100%，减少积碳的生成，增强放电的稳定性，但反应比能耗增高。CH4-H2O转化反应得到的优化条件为CH4/Ar摩尔比0.23、气体总流量74mL·min-1、输入电压26V、水汽比0.47。CH4转化率最高为53.1%、C2烃选择性、收率和反应比能耗分别为90.1%、47.8%和1.56kJ·mmol-1；CH4-CO2转化反应中，CO2的加入有利于抑制积碳的生成，反应的主要产物为CO、H2和C2烃，H2/CO摩尔比主要受CH4/CO2摩尔比的影响；CH4-CO2-H2O转化反应中，随着水蒸汽加入量的增多，CH4转化率降低，CO2转化率先增大后减小。与CH4-CO2转化相比，CH4-CO2-H2O转化能够得到较高的CH4和CO2转化率。
王明章[8]（2008）在《低温等离子体与离子液体共同作用于甲烷转化的研究》文中研究表明以甲烷为原料生产化工原料，尤其是乙烯，有利于缓解世界石油资源紧张，具有重大的经济和社会意义。由于甲烷分子的高稳定性，使得常规催化法在直接转化甲烷的反应中，存在着高温（700900℃）和高压等不利条件，且催化剂在高温下容易结焦失活。冷等离子体技术能在低温常压下直接转化甲烷制取C2烃。在等离子体区内，甲烷被分解生成各种自由基等活性物种，各物种之间的化合生成C2烃，为提高C2烃的选择性和收率，可在反应体系中引入催化剂，以期对各自由基生成C2烃的过程产生“导向”作用。离子液体具有“零”蒸气压、电化学窗口宽、强酸性、良好的溶解能力及结构可设计性等特点，使其成为一种新型绿色试剂，前期的初步研究表明，离子液体能够强化等离子体转化甲烷生成C2烃的过程。本论文首次探讨了固载化离子液体强化冷等离子体技术转化甲烷制C2烃（C2H2、C2H4、C2H6）反应的影响，论文的主要内容如下：考察了三种不同性质的添加气（H2、CO2、Ar）在直流等离子体转化甲烷反应中对甲烷转化率、C2烃选择性、收率及C2烃分布的影响；合成系列离子液体[Rmim]+X-（其中R＝C2、C4、 C6、C8； X=HSO4、PF6、Br、CF3COO、BF4），并测定了其酸性；制备了系列固载化离子液体[Rmim]+X-/γ-Al2O3（α-Al2O3和20目活性炭），表征了其孔结构；以固载离子液体做为催化剂，分别从离子液体类型、反应条件、离子液体的负载量及载体的性质等方面考察了固载化离子液体位于等离子体余辉区，对直流等离子体转化甲烷制C2烃反应的影响。发现：离子液体[Hmim]X（X=HSO4、PF6、Br、TFA、BF4）能够有效促进甲烷的转化，提高C2烃的选择性和收率。离子液体的酸性是影响C2烃的选择性和收率的主要原因；离子液体负载量15%时，[Emim]HSO4/γ-Al2O3对反应的促进作用最为明显，其最佳的反应条件为：甲烷浓度80%、混合气流速为20ml·min-1、等离子体输入功率47W。载体γ-Al2O3比α-Al2O3和20目活性C更明显地促进了甲烷转化和C2烃的生成。
李洁,王彧婕,龙华丽,印永祥,戴晓雁[9]（2007）在《强电场中甲烷活化的汤生模型及反应动力学分析》文中研究表明在强电场等离子体中,由于电子能量分布较大地偏离玻尔兹曼函数,文中采用汤生（Townsend）电离模型推导了平行电极介质势垒放电中高能电子碰撞使甲烷分子裂解为自由基的速率常数,得到了与放电电压相关联的自由基生成速率常数表达式。以选择的49个自由基反应为基础,对反应中生成的12种稳定分子和自由基的动力学行为进行了数值模拟。模拟得到的甲烷平衡转化率,C2烃收率和选择性较好地符合实验结果。在此基础上,进行了各反应对生成物贡献的动力学分析。分析表明甲烷转化主要依靠电子碰撞,C2烃生成是多种自由基反应共同作用的结果。同时指出了起主要作用的一些自由基反应。
杨宽辉[10]（2007）在《甲烷介质阻挡放电转化制C2烃研究》文中提出甲烷广泛存在于天然气、煤层气、油田伴生气和炼厂气中,如何将CH4直接高效转化为乙烯、乙炔、乙烷等是一个全球瞩目的课题。而介质阻挡放电等离子体技术以其温和、洁净的反应条件为CH4转化开辟了新的途径。反应器在甲烷转化的过程中发挥着重要的作用。本文对介质阻挡放电甲烷等离子体偶联合成碳二烃的反应器进行了重点研究。实验采用频率为23.70 kHz的正弦波形电压,首先利用热电偶对介质阻挡放电等离子体空间温度分布进行了测量,介质阻挡放电等离子体中心区域最高空间温度在230℃,区域边缘处温度也有近101.3℃。重点对七个反应器考察了甲烷的转化,结果表明不同反应器中甲烷转化率差别较大,但主要产物选择性变化不大。详细研究了不同冷却方式对反应的影响,对外电极空冷时,可以取得44.43%甲烷转化率。对内电极进行水冷和空冷时,有利于液态高碳烃的生成,甲烷转化率有所下降,但可抑制积碳产生。与通入循环水相比,内电极装入固定体积水后在相对较低能耗时即可获得较高的转化率。原料气冷却内电极与不预热相比,转化率有所下降。同时考察了循环和加入填料对反应的影响。结果表明循环比为1.25时,甲烷的转化率较好,继续增大循环比后,转化率有所下降。而C2烃选择性在循环比为0.625时最高。引入填料于等离子区,会对甲烷转化反应产生重要作用,同时可以降低能耗,提高目标产物的能量效率。对多尖端旋转电极反应器和介质阻挡反应器甲烷转化进行了对比研究。旋转放电反应器主要产物是乙炔和少量乙烯,积碳较多;而DBD反应器主要产物为乙烷和丙烷,几乎没有积碳产生。
二、冷等离子体裂解甲烷制C_2烃动力学分析及模拟（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、冷等离子体裂解甲烷制C_2烃动力学分析及模拟（论文提纲范文）
（1）CH4/CO2干式重整过程中的等离子体-催化协同作用研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 引言 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 非平衡等离子体 |
| 1.3 甲烷的转化方法 |
| 1.4 等离子体催化剂协同甲烷转化研究进展 |
| 1.4.1 等离子体催化剂协同甲烷转化实验研究进展 |
| 1.4.2 等离子体催化剂协同甲烷转化数值模拟研究进展 |
| 1.5 甲烷转化研究进展总结 |
| 1.6 论文工作的提出及主要研究内容 |
| 2 模拟方法及实验方法 |
| 2.1 数学模型建立 |
| 2.1.1 放电模型 |
| 2.1.2 化学反应模型 |
| 2.2 实验装置及原料 |
| 2.3 数据处理方法 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 动力学模型的构建及实验验证 |
| 3.1 动力学模型的构建 |
| 3.2 模型的对比验证 |
| 3.3 本章小结 |
| 4 非平衡等离子体协同催化剂重整CH_4/CO_2动力学研究 |
| 4.1 CH_4/CO_2重整放电过程特性 |
| 4.1.1 电子能量分布函数 |
| 4.1.2 放电过程电子能量损失分布 |
| 4.2 CH_4/CO_2重整过程粒子反应历程 |
| 4.2.1 主要气相物质反应历程 |
| 4.2.2 主要吸附态物质反应历程 |
| 4.3 CH_4/CO_2重整过程反应物的反应路径 |
| 4.4 CH_4/CO_2重整过程主要反应产物的反应路径 |
| 4.4.1 重整反应产物的路径分析 |
| 4.4.2 重整反应中吸附态物质的路径分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 CH_4/CO_2重整过程光谱及催化剂表征研究 |
| 5.1 非平衡等离子体重整CH_4/CO_2过程光谱测量 |
| 5.1.1 不同电压条件下甲烷干重整过程光谱测量 |
| 5.1.2 不同频率条件下甲烷干重整过程光谱测量 |
| 5.2 非平衡等离子体协同催化剂重整CH_4/CO_2过程光谱测量 |
| 5.2.1 载体为γ-Al_2O_3催化剂协同等离子体重整甲烷过程光谱测量 |
| 5.2.2 载体为4A分子筛催化剂协同等离子体重整甲烷过程光谱测量 |
| 5.2.3 不同气体配比甲烷干重整过程光谱测量 |
| 5.3 CH_4/CO_2重整过程催化剂表征研究 |
| 5.3.1 催化剂的XRD表征 |
| 5.3.2 催化剂的SEM-EDS表征 |
| 5.3.3 催化剂FT-IR表征 |
| 5.3.4 催化剂XPS表征 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 结论 |
| 6.1 本文研究总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（2）天然气部分氧化法制备乙炔的计算与模拟研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 天然气化工概述 |
| 1.1.1 天然气的能源应用 |
| 1.1.2 天然气的化工应用 |
| 1.2 天然气部分氧化法制乙炔的研究现状 |
| 1.2.1 天然气部分氧化法制乙炔概述 |
| 1.2.2 天然气部分氧化法制乙炔的研究现状 |
| 1.3 研究目的与意义 |
| 参考文献 |
| 第二章 计算和模拟方法 |
| 2.1 密度泛函理论 |
| 2.1.1 密度泛函理论简介 |
| 2.1.2 密度泛函理论 |
| 2.2 分子动力学模拟方法简介 |
| 2.3 反应力场分子动力学模拟方法 |
| 2.3.1 反应力场分子动力学模拟简介(Reax FF) |
| 2.3.2 ReaxFF势能函数表达式 |
| 参考文献 |
| 第三章 天然气直接热解制乙炔的计算和模拟 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算方法 |
| 3.2.1 量子化学计算 |
| 3.2.2 Reax FF分子动力学模拟 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 甲烷热解的热力学计算 |
| 3.3.2 甲烷热解的分子动力学模拟 |
| 3.3.3 径向分布函数分析 |
| 3.3.4 CH4 热解动力学 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 天然气部分氧化法制乙炔的计算和模拟 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算方法和细节 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 乙炔的形成机理 |
| 4.3.2 密度的影响 |
| 4.3.3 升温时间的影响 |
| 4.3.4 预热温度的影响 |
| 4.3.5 恒温温度的影响 |
| 4.3.6 氧烃比的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 总结 |
| 5.2 展望 |
| 硕士期间所发表论文 |
| 致谢 |
（3）热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 碳纳米材料 |
| 1.2.1 零维碳纳米材料 |
| 1.2.2 一维碳纳米材料 |
| 1.2.3 二维碳纳米材料 |
| 1.3 等离子体制备碳纳米材料 |
| 1.3.1 等离子体制备炭黑 |
| 1.3.2 等离子体制备石墨烯 |
| 1.4 碳纳米材料形成机理 |
| 1.4.1 等离子体反应 |
| 1.4.2 碳烟形成机理 |
| 1.4.3 石墨烯形成机理 |
| 1.5 本文的主要研究工作 |
| 第2章 实验和理论方法 |
| 2.1 磁分散电弧等离子体发生器 |
| 2.2 表征方法 |
| 2.2.1 透射电子显微镜 |
| 2.2.2 X射线衍射 |
| 2.2.3 拉曼光谱 |
| 2.2.4 热重分析仪 |
| 2.2.5 X射线光电子能谱 |
| 2.3 数值模拟方法 |
| 2.3.1 化学反应动力学模拟 |
| 2.3.2 计算流体力学模拟 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 炭黑颗粒形态控制因素研究 |
| 3.1 实验装置和工况 |
| 3.2 化学动力学模拟 |
| 3.3 结果和讨论 |
| 3.3.1 TEM和HRTEM图像分析结果 |
| 3.3.2 TGA分析结果 |
| 3.3.3 XRD分析结果 |
| 3.3.4 动力学模拟结果 |
| 3.3.5 讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 碳纳米材料形貌转变机制 |
| 4.1 实验装置和工况 |
| 4.2 化学动力学模拟 |
| 4.3 结果和讨论 |
| 4.3.1 加氢的影响 |
| 4.3.2 注气位置的影响 |
| 4.3.3 乙炔浓度和反应温度的影响 |
| 4.3.4 石墨烯形成路径 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 气体掺混对碳纳米材料形成的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验装置和工况 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 TEM图像分析结果 |
| 5.3.2 拉曼光谱拟合分析结果 |
| 5.3.3 XPS分析结果 |
| 5.3.4 讨论 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 总结与展望 |
| 6.1 本文工作总结 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（4）TiO2纳米管与MgAl-LDH负载CoPd单双金属催化剂催化CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙酸的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 前言 |
| 1.1 选题的背景及意义 |
| 1.2 甲烷活化研究进展 |
| 1.2.1 活性金属对甲烷活化的影响 |
| 1.2.2 温度对甲烷活化的影响 |
| 1.2.3 双层氢氧化物在甲烷活化中的应用 |
| 1.3 二氧化碳活化研究进展 |
| 1.3.1 CO_2在金属表面上吸附活化 |
| 1.3.2 CO_2与氢气的加氢催化 |
| 1.3.3 双层氢氧化物在CO_2活化中的应用 |
| 1.4 低碳烷烃与二氧化碳共同活化 |
| 1.5 CH_4-CO_2直接合成乙酸的研究 |
| 1.6 本研究已有的工作基础及本论文研究重点 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验所用原料、化学试剂与仪器设备 |
| 2.1.1 化学试剂与原料一览表 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.1.3 实验用气一览表 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的活性评价及性能表征 |
| 2.3.1 活性评价装置 |
| 2.3.2 活性评价方法 |
| 2.3.3 分析设备及分析条件 |
| 2.3.4 催化剂表征 |
| 第三章 TiO_2纳米管负载CoPd双金属催化剂的催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 钛酸纳米管和TiO_2纳米管的结构表征 |
| 3.3 催化剂活性评价结果 |
| 3.4 催化剂的结构表征 |
| 3.5 催化剂的表面酸性 |
| 3.6 酸密度与催化活性 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 MgAl-LDH负载Co,Pd单双金属催化剂的催化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 工艺条件的研究 |
| 4.1.1 温度 |
| 4.1.2 CH_4和CO_2进料中混水量的影响 |
| 4.3 活性评价结果 |
| 4.4 催化剂的结构表征 |
| 4.5 催化剂的表面酸性 |
| 4.6 酸密度与催化活性 |
| 4.7 本章小结 |
| 第五章 结论及展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 创新性 |
| 5.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（5）滑动弧等离子体催化甲醇重整高效制氢的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 绪论 |
| 1.1 氢与甲醇 |
| 1.2 甲醇重整制氢反应 |
| 1.3 催化甲醇重整制氢 |
| 1.4 等离子体甲醇重整制氢 |
| 1.4.1 等离子体概述 |
| 1.4.2 热等离子体重整技术 |
| 1.4.3 非热等离子体重整技术 |
| 1.5 等离子体发射光谱诊断 |
| 1.6 等离子体催化重整技术 |
| 1.6.1 等离子体催化 |
| 1.6.2 等离子体催化甲醇重整制氢 |
| 1.7 论文选题和研究内容 |
| 2 实验方法 |
| 2.1 实验装置 |
| 2.2 定量方法 |
| 2.3 热力学平衡计算 |
| 2.4 催化剂的制备与表征 |
| 2.4.1 催化剂的制备 |
| 2.4.2 电感耦合等离子体原子发射光谱 |
| 2.4.3 比表面积 |
| 2.4.4 X射线衍射 |
| 2.4.5 扫描电镜与X射线能量色散光谱元素分析 |
| 2.5 滑动弧等离子体发射光谱诊断与放电参数测量 |
| 2.5.1 发射光谱诊断 |
| 2.5.2 放电参数测量 |
| 3 滑动弧等离子体中甲醇裂解重整反应的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 甲醇裂解重整反应的影响因素 |
| 3.2.1 能量密度的影响 |
| 3.2.2 进料气体流量的影响 |
| 3.2.3 甲醇与水汽浓度的影响 |
| 3.3 反应条件下滑动弧等离子体的放电特性 |
| 3.4 反应气氛下滑动弧等离子体的光谱诊断 |
| 3.4.1 反应过程中的激发态物种 |
| 3.4.2 滑动弧等离子体的弧通道温度 |
| 3.4.3 电子密度 |
| 3.5 甲醇裂解重整反应机理与水汽的贡献 |
| 3.5.1 高甲醇浓度下 |
| 3.5.2 低甲醇浓度下 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 滑动弧等离子体催化甲醇裂解-水汽重整用于分布式制氢 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 热力学平衡计算 |
| 4.3 滑动弧等离子体催化甲醇裂解-水汽重整 |
| 4.3.1 输入功率的影响 |
| 4.3.2 空速的影响 |
| 4.3.3 等离子体催化反应稳定性测试与催化剂表征 |
| 4.4 单独等离子体和等离子体催化的结果对比 |
| 4.5 等离子体与催化剂的作用 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 滑动弧等离子体甲醇氧化-裂解重整反应的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 甲醇氧化-裂解重整气氛的滑动弧等离子体放电特性 |
| 5.3 甲醇氧化-裂解重整反应的影响因素 |
| 5.3.1 O_2/C比的影响 |
| 5.3.2 S/C比的影响 |
| 5.3.3 能量密度的影响 |
| 5.4 反应途径的探讨 |
| 5.5 甲醇氧化-裂解重整反应的能耗与能量效率 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 滑动弧等离子体链式催化甲醇氧化-裂解-水汽重整用于车载制氢 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 滑动弧等离子体催化甲醇重整制氢: 单段催化剂 |
| 6.2.1 进料方式的选择 |
| 6.2.2 Ni基催化剂的改进 |
| 6.3 滑动弧等离子体链式催化甲醇重整制氢: 两段催化剂(C_1和C_2) |
| 6.3.1 等离子体链式催化甲醇重整 |
| 6.3.2 等离子体、C_1和C_2催化剂对甲醇重整的贡献 |
| 6.3.3 制氢效率评估 |
| 6.3.4 物料平衡与稳定性 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（6）等离子体辅助甲烷氧化裂解的多参数影响研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 1 引言 |
| 1.1 课题研究的背景和意义 |
| 1.2 等离子体概念及其助燃原理 |
| 1.3 国内外研究进展及现状 |
| 1.3.1 等离子体放电方式的研究 |
| 1.3.2 等离子体增强燃烧极限的研究 |
| 1.3.3 等离子体增强点火及火焰传播速度的研究 |
| 1.3.4 等离子体强化燃烧的研究 |
| 1.3.5 非平衡等离子体辅助燃料裂解和氧化的研究 |
| 1.4 目前研究中存在的不足 |
| 1.5 课题研究的目标和主要内容 |
| 2 实验系统设计与搭建 |
| 2.1 实验系统及实验方法 |
| 2.1.1 反应器结构 |
| 2.1.2 加热装置 |
| 2.1.3 高压纳秒脉冲电源 |
| 2.1.4 气相色谱仪 |
| 2.2 实验数据分析 |
| 2.3 本章小结 |
| 3 稀释气体Ar/He/N_2对等离子体辅助甲烷裂解的影响研究 |
| 3.1 不同稀释气体对等离子体放电的影响 |
| 3.2 不同稀释气体放电对甲烷裂解反应区温度的影响 |
| 3.3 不同稀释气体Ar/He/N_2放电对甲烷裂解产物的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 等离子体辅助甲烷裂解的多参数影响研究 |
| 4.1 混合气温度对甲烷热裂解的影响 |
| 4.2 脉冲电压对甲烷裂解的影响 |
| 4.3 脉冲重复频率对甲烷裂解的影响 |
| 4.4 脉冲宽度对甲烷裂解的影响 |
| 4.5 不同放电参数的能量对比 |
| 4.6 甲烷裂解转化率及产物选择性的对比分析 |
| 4.7 本章小结 |
| 5 等离子体辅助甲烷氧化的多参数影响研究 |
| 5.1 混合气温度对甲烷热氧化的影响 |
| 5.2 脉冲电压对甲烷氧化的影响 |
| 5.3 脉冲重复频率对甲烷氧化的影响 |
| 5.4 脉冲宽度对甲烷氧化的影响 |
| 5.5 甲烷氧化转化率及产物选择性的对比分析 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（7）滑动弧放电等离子体转化甲烷研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 引言 |
| 1.1 等离子体技术 |
| 1.1.1 等离子体基本概念 |
| 1.1.2 等离子体分类 |
| 1.2 滑动弧放电等离子体技术 |
| 1.2.1 滑动弧放电 |
| 1.2.2 滑动弧放电等离子体反应器 |
| 1.2.3 滑动弧放电等离子体的应用 |
| 1.3 CH_4转化的途径 |
| 1.3.1 CH_4直接转化法 |
| 1.3.2 CH_4间接转化法 |
| 1.4 等离子体技术在 CH_4转化中的应用 |
| 1.4.1 CH_4转化制 C_2烃 |
| 1.4.2 CH_4-H_2O 转化 |
| 1.4.3 CH_4-CO_2转化 |
| 1.4.4 CH_4-CO_2-H_2O 转化 |
| 1.5 论文工作的提出及工作内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 反应器型式及尺寸 |
| 2.1.1 反应器型式 |
| 2.1.2 反应器尺寸 |
| 2.1.3 电极形状 |
| 2.2 实验原料 |
| 2.3 实验仪器及型号 |
| 2.4 实验流程 |
| 2.5 等离子体放电物理参数的测量 |
| 2.5.1 输入电压与输入电流的测量 |
| 2.5.2 放电电压、放电电流和放电频率的测量 |
| 2.6 实验数据分析及计算方法 |
| 2.6.1 气相产物与液相产物的色谱分析方法 |
| 2.6.2 实验计算方法 |
| 第三章 滑动弧放电等离子体CH_4转化制C_2烃 |
| 3.1 反应器参数的优化 |
| 3.1.1 喷嘴内径的影响 |
| 3.1.2 喷嘴与电极间距离的影响 |
| 3.1.3 电极形状的影响 |
| 3.1.4 填充状况的影响 |
| 3.2 工艺参数的优化 |
| 3.2.1 CH_4/Ar 摩尔比的影响 |
| 3.2.2 气体总流量的影响 |
| 3.2.3 输入电压的影响 |
| 3.2.4 电极间距的影响 |
| 3.2.5 积碳程度的影响 |
| 3.2.6 反应稳定性的影响 |
| 3.3 添加 H2气的影响 |
| 3.3.1 H2/CH_4摩尔比的影响 |
| 3.3.2 气体总流量的影响 |
| 3.3.3 输入电压的影响 |
| 3.3.4 电极间距的影响 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 滑动弧等离子体放电甲烷转化反应 |
| 4.1 CH_4-H_2O 转化 |
| 4.1.1 水汽比的影响 |
| 4.1.2 输入电压的影响 |
| 4.1.3 CH_4/Ar 摩尔比的影响 |
| 4.1.4 气体总流量的影响 |
| 4.1.5 电极间距的影响 |
| 4.2 CH_4-CO_2转化 |
| 4.2.1 CH_4/CO_2摩尔比的影响 |
| 4.2.2 气体总流量的影响 |
| 4.2.3 电极间距的影响 |
| 4.2.4 输入电压的影响 |
| 4.3 CH_4-CO_2-H_2O 转化 |
| 4.3.1 水汽比的的影响 |
| 4.3.2 电极间距的影响 |
| 4.3.3 输入电压的影响 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 结论 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（8）低温等离子体与离子液体共同作用于甲烷转化的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 甲烷 |
| 1.2.1 甲烷转化的意义和研究现状 |
| 1.2.2 甲烷的直接转化 |
| 1.2.2.1 甲烷氧化偶联制乙烯 |
| 1.2.2.2 甲烷直接转化制甲醇和甲醛 |
| 1.2.2.3 甲烷无氧芳构化的研究进展 |
| 1.2.3 甲烷的间接转化 |
| 1.2.3.1 甲烷-蒸汽重整转化工艺研究进展 |
| 1.2.3.2 甲烷-二氧化碳重整技术(MCR)研究进展 |
| 1.3 等离子体活化甲烷的研究进展 |
| 1.3.1 等离子体概述 |
| 1.3.2 等离子体催化转化甲烷的研究进展 |
| 1.3.2.1 等离子体条件下纯甲烷转化反应的进展 |
| 1.3.2.2 添加气促进的等离子体转化甲烷反应的进展 |
| 1.3.2.3 催化剂和等离子体协同作用下甲烷的转化 |
| 1.3.3 反应机理 |
| 1.4 离子液体的研究现状 |
| 1.4.1 离子液体概述 |
| 1.4.2 离子液体的合成 |
| 1.4.3 离子液体的纯化 |
| 1.4.4 固载化离子液体 |
| 1.4.4.1 固载化离子液体概述 |
| 1.4.4.2 固载化离子液体在烯烃加氢反应中的研究进展 |
| 1.4.4.3 固载化离子液体在芳烃加氢反应中的研究进展 |
| 1.4.4.4 固载化离子液体在α-β不饱和醛加氢反应中的研究进展 |
| 1.4.4.5 固载化离子液体催化机理的探讨 |
| 1.5 本论文的提出 |
| 1.6 本论文的创新之处 |
| 第二章 实验方法 |
| 2.1 实验流程 |
| 2.1.1 实验流程 |
| 2.1.2 反应产物的检测和分析 |
| 2.1.2.1 气相色谱(GC7890 F)的操作 |
| 2.1.2.2 反应产物的定性分析 |
| 2.1.2.3 反应产物的定量分析 |
| 2.2 离子液体的制备及表征 |
| 2.2.1 离子液体的合成 |
| 2.2.2 固载化离子液体的制备 |
| 2.2.3 固载化离子液体的红外表征 |
| 2.2.5 固载化离子液体的结构表征 |
| 2.2.6 SEM 分析 |
| 第三章 产物检测及催化剂分析结果 |
| 3.1 反应产物的定性分析 |
| 3.2 固载化离子液体的表征 |
| 3.2.1 固载化离子液体的红外表征 |
| 3.2.2 固载化离子液体的结构表征 |
| 3.2.3 SEM 分析 |
| 第四章 添加气对直流等离子体转化甲烷制 C_2烃的影响 |
| 4.1 添加气的添加量对甲烷转化反应的影响 |
| 4.1.1 H_2添加量对甲烷转化反应的影响 |
| 4.1.2 CO_2添加量对甲烷转化反应的影响 |
| 4.1.3 Ar 添加量对甲烷转化反应的影响 |
| 4.2 添加气对产物 C_2烃分布的影响 |
| 4.3 等离子体的能量密度对甲烷转化反应的影响 |
| 4.4 反应机理的探讨 |
| 4.4.1 光谱分析及结果 |
| 4.4.2 冷等离子体作用下纯 CH_4偶联反应机理 |
| 4.4.3 CH_4+H_2的反应机理 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 离子液体与等离子体共同作用下甲烷转化的研究 |
| 5.1 离子液体与等离子体共同作用甲烷转化 |
| 5.1.1 [Omim]X 型离子液体对反应的影响 |
| 5.2 固载化离子液体与等离子体共同作用甲烷转化 |
| 5.2.1 不同类型离子液体的作用 |
| 5.2.1.1 [Hmim]X 离子液体的影响 |
| 5.2.1.2 [Rmim]HSO_4型离子液体对反应的影响 |
| 5.2.1.3 [Emim]HSO_4/γ-Al_2O_3对 C_2烃分布的影响 |
| 5.2.2 反应工艺参数的考察 |
| 5.2.2.1 原料气配比对反应的影响 |
| 5.2.2.2 气体流速的影响 |
| 5.2.2.3 放电功率的影响 |
| 5.2.2.4 离子液体负载量的影响 |
| 5.2.3 不同性质载体的影响 |
| 5.3 反应后固载化离子液体表面 SEM 分析 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 本论文主要研究结论 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（9）强电场中甲烷活化的汤生模型及反应动力学分析（论文提纲范文）
| 1 强电场中甲烷裂解速率常数 |
| 2 自由基反应及动力学模型 |
| 3 计算结果 |
| 4 动力学分析 |
| 4.1 甲烷的转化 |
| 4.2 乙烷的生成 |
| 4.3 乙烯的生成 |
| 4.4 乙炔的生成 |
| 5 结论 |
（10）甲烷介质阻挡放电转化制C2烃研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 前言 |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 介质阻挡放电等离子体特性 |
| 1.1.1 基本特性 |
| 1.1.2 放电机理 |
| 1.1.3 理论模型 |
| 1.1.4 DBD 的影响参数 |
| 1.2 介质阻挡放电在化工中的应用 |
| 1.2.1 用于物质的合成 |
| 1.2.2 环境化工方面 |
| 1.3 介质阻挡放电的应用前景与展望 |
| 1.4 本论文主要研究内容及意义 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原理、装置及反应流程 |
| 2.1.1 甲烷等离子体的状态 |
| 2.1.2 DBD 等离子体甲烷转化机理 |
| 2.1.3 DBD 等离子体反应器型式及具体结构 |
| 2.1.4 DBD 等离子体甲烷反应流程 |
| 2.2 实验原料及主要仪器型号 |
| 2.3 样品分析 |
| 2.4 实验结果分析 |
| 2.4.1 实验计算方法 |
| 2.4.2 校正因子的确定 |
| 第三章 甲烷介质阻挡放电的转化 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 原子矩阵法求解反应方程组 |
| 3.3 实验装置 |
| 3.4 等离子体的空间温度的测量 |
| 3.4.1 测温方法 |
| 3.4.2 介质阻挡放电等离子体空间温度的分布 |
| 3.5 介质阻挡放电物理参数的测量 |
| 3.5.1 放电电压及频率的测量 |
| 3.5.2 放电电流的测量 |
| 3.5.3 电压-电荷李萨如图形 |
| 3.5.4 放电功率的测量 |
| 3.6 结果与讨论 |
| 3.6.1 不同反应器甲烷转化及产物的分布 |
| 3.6.2 温度的影响 |
| 3.6.3 停留时间的影响 |
| 3.6.4 输入功率的影响 |
| 3.6.5 高压加于内外电极的影响 |
| 3.6.6 介质的影响 |
| 3.6.7 H_2 的影响 |
| 3.6.8 内电极形式的影响 |
| 3.6.9 冷却方式 |
| 3.7 循环反应 |
| 3.7.1 循环反应流程图 |
| 3.7.2 反应结果讨论 |
| 3.7.3 循环与未循环停留时间影响的对比实验 |
| 3.7.4 循环和未循环输入功率影响的对比实验 |
| 3.7.5 循环比的影响 |
| 3.8 小结 |
| 第四章 加入填料情况下甲烷介质阻挡放电的转化 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验装置 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 填充γ-Al_20_3 的影响 |
| 4.3.2 填充陶瓷环的影响 |
| 4.3.3 多尖端旋转电极与介质阻挡反应器反应结果比较 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 结论 |
| 参考文献 |
| 发表论文和科研情况说明 |
| 致谢 |
四、冷等离子体裂解甲烷制C_2烃动力学分析及模拟（论文参考文献）
- [1]CH4/CO2干式重整过程中的等离子体-催化协同作用研究[D]. 孙立亮. 北京交通大学, 2021
- [2]天然气部分氧化法制备乙炔的计算与模拟研究[D]. 陈香. 西南大学, 2021(01)
- [3]热等离子体制备碳纳米材料及其形成路径研究[D]. 陈仙辉. 中国科学技术大学, 2020(01)
- [4]TiO2纳米管与MgAl-LDH负载CoPd单双金属催化剂催化CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙酸的研究[D]. 陶诗琪. 太原理工大学, 2020(07)
- [5]滑动弧等离子体催化甲醇重整高效制氢的研究[D]. 连昊宇. 大连理工大学, 2019(08)
- [6]等离子体辅助甲烷氧化裂解的多参数影响研究[D]. 郭曹慧. 北京交通大学, 2019(01)
- [7]滑动弧放电等离子体转化甲烷研究[D]. 胡爽慧. 天津大学, 2012(05)
- [8]低温等离子体与离子液体共同作用于甲烷转化的研究[D]. 王明章. 大连工业大学, 2008(04)
- [9]强电场中甲烷活化的汤生模型及反应动力学分析[J]. 李洁,王彧婕,龙华丽,印永祥,戴晓雁. 化学工程, 2007(08)
- [10]甲烷介质阻挡放电转化制C2烃研究[D]. 杨宽辉. 天津大学, 2007(04)