论文摘要
双氧水（H2O2）是一种重要的化工原料.目前,其工业生产主要采用蒽醌法,但工艺复杂、能耗高,同时高浓度H2O2不宜储存和远距离运输.电催化氧气二电子还原（ORR）制备H2O2技术具有绿色环保、工艺简单等优点,且可实现H2O2的原位生产,受到了广泛关注.开发高效、廉价的非贵金属催化剂是ORR制备H2O2技术的关键.多壁碳纳米管（MWCNTs）作为一种便宜易得、稳定环保的常用催化材料,具有一定的ORR催化活性,本文对MWCNTs进行表面氧化处理,通过优化氧化处理的条件调控其结构和表面的含氧官能团含量,提高MWCNTs电催化ORR制H2O2的性能.物化表征结果表明,随着氧化处理温度的上升或时间的延长, MWCNTs的结构从外到内逐渐被破坏,管壁表面对2e–路径ORR具有催化活性的缺陷和含氧官能团含量逐渐增加.但随着氧化程度进一步加深, MWCNTs的管壁被严重破坏,材料导电能力显著降低,从而不利于电催化ORR的进行.电化学测试结果表明,在所有的氧化MWCNTs样品中,O-CNTs-40-1（40 oC,氧化处理1h）电流最大,相比未经处理的商业化MWCNTs的ORR起始还原电位正移最明显.而且催化ORR制H2O2的选择性提升幅度也最大,其中双氧水产率从约30%提升至50%左右,反应转移电子数则从3.4降低至3.0.电化学阻抗谱结果表明, O-CNTs-40-1具有最佳导电能力.将O-CNTs-40-1负载到聚四氟乙烯处理过的碳纸（CP）上作为电极,用于0.1 molL–1KOH溶液中电催化ORR生成H2O2的实验结果显示,恒电位0.46 V（vs.RHE）40 min, CP@O-CNTs-40-1电极的H2O2累积浓度为64.8 mg L–1,而CP@MWCNTs电极对应的浓度仅为39.4 mg L–1.且CP@O-CNTs-40-1电极在H2O2累积过程中对应的电流效率达到52%–65%.这表明比未经调控的MWCNTs,经过精准调控结构和组成之后的O-CNTs-40-1更加适合用作电催化ORR原位制备H2O2的催化剂.通过精确调控结构和组成之后, MWCNTs外层断裂腐蚀而内层结构完好,使其同时具备足够的催化2e–路径ORR活性位点和良好的导电能力,因而大幅提高了电催化ORR制备H2O2的性能.这为进一步探索优化设计碳基材料的结构,提升催化剂电催化ORR原位制备H2O2的性能提供了一种有用的思路.
论文目录
文章来源
类型: 期刊论文
作者: 王毅,易秘,王昆,宋树芹
关键词: 过氧化氢,氧还原反应,多壁碳纳米管,电催化性能,氧化处理
来源: 催化学报 2019年04期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 无机化工,有机化工
单位: 中山大学化学工程与技术学院广东省低碳化学与过程节能重点实验室,中山大学材料科学与工程学院
基金: supported by the National Natural Science Foundation of China(21576299,21576300),Guangzhou Science and Technology Project(201607010104,201707010079),Science and Technology Planning Project of Guangdong Province(2017A050501009),the National Key Research and Development Program of China(2016YFB0101204),Tip-top Scientific and Technical Innovative Youth Talents of Guangdong Special Support Program(2016TQ03N322),the fundamental Research Funds for Central Universities(17lgzd14)~~
分类号: TQ426;TQ123.6
页码: 523-533
总页数: 11
文件大小: 4975K
下载量: 181
相关论文文献
- [1].《电催化及燃料电池》专辑序言[J]. 电化学 2019(05)
- [2].电催化水裂解催化剂的研究进展[J]. 西部皮革 2020(06)
- [3].电催化反硝化处理水中硝酸盐的研究进展[J]. 环境保护与循环经济 2016(12)
- [4].铜钯电催化反硝化研究进展[J]. 四川化工 2020(01)
- [5].电催化水分解析氧反应研究现状[J]. 能源化工 2020(02)
- [6].电催化臭氧技术去除水中草酸的研究[J]. 水处理技术 2019(08)
- [7].能源与电催化的碰撞——第一届能源电催化青年科学家论坛会议评述[J]. 电化学 2018(02)
- [8].金属硫化物电催化析氢性能的研究进展[J]. 化工管理 2020(16)
- [9].基于金属有机骨架的电催化产氢研究进展[J]. 应用化工 2019(09)
- [10].碳基硫化钼电催化制氢催化剂的研究进展[J]. 材料导报 2016(15)
- [11].生物电催化系统在健康领域的应用及发展趋势[J]. 传感器世界 2016(11)
- [12].高分散超薄二硫化钼/硫、氮共掺碳复合材料的电催化析氢性能（英文）[J]. 催化学报 2017(06)
- [13].PTFE/Bi-SnO_2-CNT电催化膜的结构及性能表征[J]. 膜科学与技术 2019(01)
- [14].电催化固氮的研究进展与挑战[J]. 工业催化 2019(10)
- [15].电催化氮气还原合成氨催化材料研究进展[J]. 化工学报 2020(06)
- [16].LDHs的制备及在电催化领域研究的进展[J]. 电池 2018(03)
- [17].电催化可促进绿色转变[J]. 中外能源 2017(06)
- [18].电催化-光化联合技术处理Disperse Red 3B染料废水[J]. 江西化工 2019(02)
- [19].电催化气浮处理强碱三元采出水的试验研究[J]. 工业用水与废水 2019(05)
- [20].二氧化碳利用新途径的研究进展评述[J]. 钦州学院学报 2018(05)
- [21].钯/泡沫镍电极的制备及电催化脱氯的研究[J]. 哈尔滨商业大学学报(自然科学版) 2017(04)
- [22].电催化CO_2还原合成C_(2+)产物的机理和材料研究进展（英文）[J]. 物理化学学报 2020(01)
- [23].宁波材料所在电催化制氢领域取得新进展[J]. 能源化工 2019(01)
- [24].片状Co_9S_8/ZnS/C复合材料的制备及电催化产氧性能[J]. 无机化学学报 2019(12)
- [25].三维电催化耦合厌氧处理抗生素废水技术研究[J]. 价值工程 2014(31)
- [26].我电催化析氢材料设计取得突破性进展[J]. 中国材料进展 2014(Z1)
- [27].电催化二氧化碳制多碳醇燃料[J]. 科学通报 2018(22)
- [28].贵州在电催化析氢材料设计方面取得突破性进展[J]. 硅谷 2014(19)
- [29].基于含油废水处理的电催化膜反应器优化设计及性能研究[J]. 膜科学与技术 2012(05)
- [30].CoP/Co_2P/C纳米材料用于全pH值电催化析氢[J]. 分子科学学报 2017(06)