硒化锑的光激励超快动力学研究

论文摘要

超快技术的发展使我们可以更方便地对物质内部的超快动力学过程进行探测,研究原子在平衡位置附近的振荡、载流子的迁移等超快行为,这都有助于我们更深入地了解材料的性质,进而提升材料性能。硒化锑（Sb2Se3）材料因拥有合适的带隙、较大的吸收系数以及成本低、毒性低等特征,被广泛地应用于光伏领域。本文的工作是利用反射式泵浦-探测系统和瞬态吸收光谱仪对光伏材料Sb2Se3中飞秒激光脉冲激发的动力学过程进行探测和分析。开展的工作如下:（1）反射式超快泵浦-探测系统的搭建。相较瞬态吸收光谱仪而言,单波长泵浦-探测系统拥有更高的信噪比和时间分辨能力,适合研究材料的相干声子振荡。我们搭建的反射式泵浦-探测系统采用波长800 nm,脉宽34 fs的飞秒激光脉冲作为光源。从激光器输出的脉冲经过分光镜分为具有精确时间关联的两路光,其中能量较强的一路作为激发样品动力学的泵浦光,另一路作为探测光,经过延时平台后探测样品的反射信号。随后,我们对系统的重要参数进行测量,主要包括激发光在样品前的脉冲宽度（约为48 fs）,聚焦位置处的光斑半径（约为6.5μm）以及系统的时间零点。另外,我们通过多次的重复测量确保系统可进行长时间的测量工作。最后,我们采用石墨样品进行验证性实验,确定所搭建的系统适用于进行Sb2Se3样品的测试。（2）Sb2Se3相干光学声子的探测。利用自主搭建的反射式泵浦-探测系统对非晶态Sb2Se3样品的光学声子进行研究。实验采用800 nm的激光脉冲进行样品的激发和探测。我们可以清晰地观察到振荡频率为5.4 THz,寿命不足1 ps的相干光学声子通过直接与光子相互作用而被激发。同时,光学声子的振幅随泵浦能流密度的增大而增大,这与理论公式的描述一致。但非晶Sb2Se3材料中的相干光学声子不受激发光偏振态的影响,我们将其归因于非晶的无定向性。（3）Sb2Se3光生载流子的动力学研究。该研究具体分为四个部分,第一部分研究中,我们分析了泵浦能流密度对带隙大小的影响。实验发现随着能流密度的增大,同一延时时间下的漂白峰发生蓝移,我们将其归因于Burstein–Moss带填充以及带隙重整化的综合效果。第二部分研究中,通过分析Sb2Se3样品的吸收曲线,我们发现Sb2Se3的弛豫过程主要分为三个阶段:一是快速的电子间散射,这使得温度较高的电子系统恢复平衡;二是载流子被缺陷能级所束缚,表现为一个较为缓慢的衰减过程;三是载流子长时间的弛豫过程,在8 ns范围内吸收信号几乎保持不变,通过三指数拟合可近似确定Sb2Se3的载流子寿命。同时,我们还观察到载流子在弛豫过程中漂白峰的蓝移现象,通过改变泵浦光的能流密度,发现漂白峰的偏移程度与能流密度成正相关,我们猜测这是俄歇复合所导致的。第三部分研究中,我们分析了载流子寿命与泵浦能流密度的关系,实验发现Sb2Se3载流子寿命随能流密度的增大而减小。通过对弛豫过程中各个阶段进行分析,明确了泵浦能流密度的增大会使激发后的电子系统和平衡后的晶格系统温度升高,进而激发出更多的声子模式,各个散射阶段所用的时间减少,尤其是电子和声子相互作用的过程;同时能流密度的增大会导致俄歇复合,加速载流子复合,因此表现出载流子寿命随能流密度的增大而减小的现象。第四部分研究中,我们发现Sb2Se3载流子寿命随样品厚度的增加而增加,我们认为这是表面复合效应和深缺陷能级对其造成的影响。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
•   1.1 引言
•   1.2 时间分辨测量技术
•   1.3 硒化锑材料概述
•   1.4 本文的研究目的和意义
•   1.5 本文的研究工作和章节安排
• 2 半导体光生载流子以及晶格动力学的基本理论
•   2.1 光生载流子的产生和复合
•   2.2 双温模型
•   2.3 相干光学声子的激发
•   2.4 本章小结
• 3 硒化锑的反射式超快泵浦-探测研究
•   3.1 反射式泵浦-探测技术的测量原理
•   3.2 反射式超快泵浦-探测系统的搭建
•   3.3 硒化锑的反射式超快泵浦-探测实验研究
•   3.4 本章小结
• 4 硒化锑的瞬态吸收光谱研究
•   4.1 瞬态吸收光谱的测量原理
•   4.2 硒化锑的瞬态吸收光谱研究
•   4.3 本章小结
• 5 总结与展望
•   5.1 内容总结
•   5.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录1 攻读硕士学位期间发表论文目录

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 崔人文

导师: 梁文锡

关键词: 泵浦探测技术,瞬态吸收光谱,硒化锑,相干光学声子,光生载流子动力学

来源: 华中科技大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,信息科技

专业: 物理学,材料科学,无线电电子学

单位: 华中科技大学

分类号: TB34;TN24

DOI: 10.27157/d.cnki.ghzku.2019.002391

总页数: 84

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