氮、磷、硫共掺杂石墨烯材料对环境中铀酰去除机理的理论模拟研究

论文摘要

随着核能的发展,放射性废水的处理成为亟待解决的环境问题之一,是人们广泛关注的焦点.放射性核素铀具有强化学毒性及放射性,从放射性废液中去除铀元素在环境保护方面具有重要的意义.近年来,石墨烯基材料由于其优良的性能被广泛应用于放射性废水的处理中.本文从理论角度构建了12种N、P、S掺杂石墨烯模型,模拟环境中铀酰离子与掺杂石墨烯材料的相互作用,探讨其相互作用的内在机理.基于密度泛函理论,对不同吸附位点(U或铀酰轴向氧原子Oax)的24种掺杂石墨烯/铀酰吸附体系进行了几何构型、吸附能、差分电荷密度、振动频率等方面的理论计算和相关分析,探讨了两者的相互作用机制,研究发现:（1）铀酰在N、P、S掺杂石墨烯表面吸附时主要的作用位点为其轴向氧原子(Oax);（2）同时,在吸附过程中,铀酰中的配位水分子发挥很重要的作用;（3） P&S共掺杂石墨烯对铀酰的吸附性能最好,最大的吸附能为38.40 kcal/mol;（4）双元素掺杂石墨烯对铀酰的吸附能力明显高于单元素掺杂石墨烯.本文的研究为新型放射性废水处理材料的设计开拓了新的视野,提供了一定的理论依据.

论文目录

• 1 引言
• 2 计算模型和方法
• 3 结果与讨论
•   3.1 基底表面静电势分析
•   3.2 结合构型与能量
•     3.2.1 N、P、S单掺杂石墨烯/铀酰复合物
•     3.2.2 N&P共掺杂石墨烯/铀酰复合物
•     3.2.3 N&S共掺杂石墨烯/铀酰复合物
•     3.2.4 P&S共掺杂石墨烯/铀酰复合物
•   3.3 自然键轨道 （NBO） 分析及差分电荷密度
•   3.4 振动频率及红外光谱分析
• 4 结论
• 补充材料

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 柳杨,赵超锋,张安睿,邢金璐,卫冬丽,艾玥洁

关键词: 元素掺杂石墨烯,铀酰,吸附,密度泛函理论

来源: 中国科学:化学 2019年01期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑

专业: 化学,环境科学与资源利用,动力工程

单位: 华北电力大学环境科学与工程学院

基金: 国家重点研发计划(编号:2017YFA020700),国家自然科学基金(编号:21777039),中央高校基础研究经费(编号:2017YQ001)资助项目

分类号: X771;O647.3

页码: 91-102

总页数: 12

文件大小: 1342K

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