激光CVD外延生长NdBCO超导薄膜的研究

激光CVD外延生长NdBCO超导薄膜的研究

论文摘要

钕钡铜氧(NdBCO)超导薄膜因在强磁场下拥有高临界转变温度(Tc)与高临界电流密度(Jc),且其本身的结晶质量与表面稳定性均优于目前研究最为广泛的钇钡铜氧(YBCO)薄膜,因而在超导电力技术、超导磁体技术、结型器件、微波应用和微弱电磁信号探测等领域拥有着更为巨大的应用潜力。本论文首先采用自主设计MOCVD沉积系统,以Nd(DPM)3,Ba(DPM/TMOD)2,Cu(DPM)2为前驱体,以Ar作为载气,以O2作为反应气,在LAO(100)基板上成功制备c轴取向NdBCO外延薄膜。在此基础之上,引入激光以激光化学气相沉积技术(激光CVD)对其改进,快速制备了高质量c轴取向NdBCO外延薄膜,并系统研究了工艺参数对薄膜物相结构、生长取向、显微形貌、沉积速率及超导性能的影响。在MOCVD工艺中分别研究了前驱体挥发组分、沉积温度、沉积压强、沉积距离对NdBCO薄膜物相、取向、形貌、结晶质量及沉积速率的影响。结果表明:将Nd源,Ba源,Cu源前驱体挥发比例设置为1:3.5-4.5:1.5时,可获得接近1:2:3标准化学计量比的膜内组分;随着沉积温度增大,薄膜取向依次由a,c轴混合取向至c轴取向再至a,c轴混合取向转变。在沉积温度1050-1080oC之间薄膜为c轴外延生长,通过极图测试表明薄膜晶粒的a,b轴与基板LAO的a,b轴相互平行的外延关系;沉积压强的增大会降低薄膜沉积速率,同时会使其取向由c轴向a,c轴混合取向,再向a,c轴与其他取向混合进行转变;沉积距离的增加会迅速降低薄膜沉积速率,但会适当提高薄膜的结晶质量和取向性。然而,采用本论文MOCVD工艺所制备厚度超过1.3μm的NdBCO外延厚膜中普遍在靠近衬底端和表面端呈现出两种不同的断面结构,且薄膜质量较差。在激光CVD工艺中以前期MOCVD探究为基础分别研究了沉积温度、氧分压、厚度对NdBCO薄膜物相、取向、形貌、沉积速率、性能及应变弛豫的影响。结果表明:随着沉积温度增大,薄膜取向变化与MOCVD中变化趋势相似,依次由a,c轴混合取向至c轴取向再至a,c轴混合取向转变,薄膜在沉积温度760oC下为c轴外延生长,面内排列关系为NdBCO[100]∥LAO[010]和NdBCO[010]∥LAO[001],表面平整致密,Tc达到87 K;低氧分压的条件有利于c轴外延生长,但过度降低氧分压会使薄膜表面粗糙度增加,而在高氧分压下薄膜内容易生成a轴取向晶粒;随着薄膜厚度的增加,生长取向会由c轴向a,c轴混合取向转变,且伴有第二相Nd4Cu2O7生成,同时,NdBCO薄膜的ab面承受的压缩应变以及沿c轴的拉伸应变得到释放;激光CVD法相比于MOCVD法,沉积速率得到大大增强,最高沉积速率达到62.95μm/h,且其制备的薄膜在厚度为2.9μm时仍保持着致密均匀的断面结构,说明激光CVD技术在商业化制备ReBCO厚膜具有明显优势。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 引言
  •   1.2 超导材料的发展历程
  •   1.3 高温超导材料的应用现状与研究意义
  •     1.3.1 高温超导材料的应用现状
  •     1.3.2 高温超导材料的研究意义
  •   1.4 NdBCO的结构与制备方法
  •     1.4.1 NdBCO的晶体结构
  •     1.4.2 NdBCO薄膜的制备方法
  •   1.5 本论文研究内容与创新点
  •     1.5.1 研究内容
  •     1.5.2 创新点
  • 第二章 实验与测试
  •   2.1 实验原料
  •     2.1.1 衬底材料
  •     2.1.2 前驱体
  •     2.1.3 气体
  •   2.2 实验方法与设备
  •     2.2.1 激光化学气相沉积方法
  •     2.2.2 激光化学气相沉积设备介绍
  •   2.3 NdBCO外延薄膜制备技术路线
  •   2.4 NdBCO薄膜的测试与表征
  •     2.4.1 结构分析
  •     2.4.2 形貌分析
  •     2.4.3 性能测试
  • 第三章 MOCVD外延生长Nd BCO超导薄膜
  •   3.1 前驱体挥发组分外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     3.1.1 不同前驱体摩尔挥发比例下制备NdBCO薄膜的工艺条件
  •     3.1.2 前驱体摩尔挥发比例对制备NdBCO薄膜膜内组分的影响
  •     3.1.3 前驱体摩尔挥发比例对制备NdBCO薄膜物相及取向的影响
  •     3.1.4 前驱体摩尔挥发比例对制备NdBCO薄膜微观结构的影响
  •   3.2 沉积温度对外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     3.2.1 不同沉积温度下制备NdBCO薄膜的工艺条件
  •     3.2.2 沉积温度对NdBCO薄膜生长取向的影响
  •     3.2.3 沉积温度对NdBCO薄膜微观结构的影响
  •   3.3 沉积压强对外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     3.3.1 不同沉积压强下制备NdBCO薄膜的工艺条件
  •     3.3.2 沉积压强对NdBCO薄膜生长取向的影响
  •   3.4 沉积距离外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     3.4.1 不同沉积距离下制备NdBCO薄膜的工艺条件
  •     3.4.2 不同沉积距离对NdBCO薄膜物相和生长取向的影响
  •     3.4.3 不同沉积距离对NdBCO薄膜微观结构的影响
  •   3.5 本章小结
  • 第四章 激光CVD外延生长Nd BCO超导薄膜
  •   4.1 沉积温度对外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     4.1.1 不同沉积温度下制备NdBCO外延薄膜的工艺参数
  •     4.1.2 沉积温度对制备NdBCO外延薄膜的生长取向的影响
  •     4.1.3 沉积温度对制备NdBCO外延薄膜的形貌的影响
  •     4.1.4 沉积温度对制备NdBCO外延薄膜的超导性能的影响
  •   4.2 氧分压对外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     4.2.1 不同氧分压下制备NdBCO外延薄膜的工艺参数
  •     4.2.2 氧分压对NdBCO薄膜的物相及生长取向的影响
  •     4.2.3 氧分压对NdBCO薄膜的微观形貌的影响
  •   4.3 厚度对外延生长Nd BCO薄膜的影响
  •     4.3.1 激光CVD制备不同厚度NdBCO外延薄膜的工艺参数
  •     4.3.2 激光CVD对NdBCO外延薄膜厚度的控制及沉积速率
  •     4.3.3 NdBCO薄膜厚度对其生长取向的影响
  •     4.3.4 NdBCO薄膜厚度对其微观结构的影响
  •     4.3.5 NdBCO薄膜厚度对其应变弛豫的影响
  •   4.4 激光CVD与 MOCVD外延生长Nd BCO薄膜的对比
  •     4.4.1 MOCVD与激光CVD的沉积原理对比
  •     4.4.2 MOCVD与激光CVD的结构对比
  •   4.5 本章小结
  • 第五章 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表论文、申请专利情况
  • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 王凯东

    导师: 涂溶

    关键词: 超导薄膜,基板,金属有机物化学气相沉积,激光化学气相沉积,外延生长

    来源: 武汉理工大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑

    专业: 物理学,材料科学,工业通用技术及设备

    单位: 武汉理工大学

    分类号: TB383.2;O511.3

    DOI: 10.27381/d.cnki.gwlgu.2019.001150

    总页数: 94

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