水溶液中铑卟啉固载热裂解碳电极催化二氧化碳电化学还原反应

水溶液中铑卟啉固载热裂解碳电极催化二氧化碳电化学还原反应

论文摘要

利用循环伏安曲线及在线检测技术研究了铑原卟啉固载热裂解碳电极催化二氧化碳电化学还原反应。研究结果表明铑卟啉对二氧化碳电化学还原反应具有催化活性,在pH=3时所得主要产物为甲酸,其法拉第效率在-1.2 V时可达50%。铑卟啉催化二氧化碳电化学还原反应高度依赖于反应体系的pH值。pH=1时,氢气是唯一的产物,说明铑卟啉是较好的析氢反应催化剂。当pH=3时,钴卟啉催化二氧化碳电化学还原的产物选择性发生了极大的变化,主要产物是甲酸。综上所述,铑卟啉催化二氧化碳电化学还原反应的第一个关键中间体可能是[RhPP-H],随后CO2插入金属氢键中形成[RhPP-COOH]中间体,再通过质子-电子耦合反应生成最终产物甲酸。

论文目录

  • 1 前言
  • 2 实验部分
  •   2.1 仪器准备
  •   2.2 在线电化学质谱测试
  •   2.3 高效液相色谱检测
  •   2.4 控电位电解
  • 3 结果与讨论
  •   3.1 铑卟啉固载
  •   3.2 铑卟啉催化活性
  •     3.2.1 NMR光谱检测
  •     3.2.2 高效液相色谱检测
  •     3.2.3 在线电化学质谱检测
  •   3.3 法拉第效率
  • 4 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 沈静,缪泽群,项凯民,方正军

    关键词: 铑卟啉,二氧化碳电化学还原,甲酸

    来源: 精细化工中间体 2019年03期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学

    单位: 湖南工程学院化学化工学院,环境催化与废弃物再生化湖南省重点实验室

    基金: 国家自然科学基金项目(21709060),湖南省教育厅重点项目(18A344),湖南省教育厅一般项目(17C0391),湖南工程学院博士启动基金项目(17RC021)

    分类号: O646

    DOI: 10.19342/j.cnki.issn.1009-9212.2019.03.011

    页码: 40-45

    总页数: 6

    文件大小: 489K

    下载量: 72

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