立方烷论文_王勇

导读:本文包含了立方烷论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:立方,分子,催化剂,荧光,分解,金刚烷胺,尖晶石。

立方烷论文文献综述

王勇[1](2017)在《立方烷钴催化剂与钒酸铋杂合体系光(电)催化水氧化的研究》一文中研究指出模拟自然界光合作用将太阳能转化为化学能是解决人类社会目前能源危机与环境污染的理想选择。水氧化反应由于具有较高的热力学能垒且涉及多质子多电子的转移被认为是人工光合作用体系的瓶颈。因此,构建高效的水氧化体系对于实现太阳能的转化及储存至关重要。本文将半导体光催化剂BiVO4-RGO与立方烷钴配合物Co1相耦合构建杂合体系实现光催化水氧化。可见光催化实验表明,在电子牺牲试剂的存在下,Co1的引入使得BiVO4-RGO复合材料在纯水中的产氧速率提高4倍,并得到了100%的化学收率。此外,研究证实石墨烯材料对于提高半导体的光生电荷寿命及BiV04与Co1之间的电子传递效率具有重要作用。该杂合体系的成功构建为实现基于分子催化剂的全分解水体系提供了可能。为构建不依赖于电子牺牲试剂的全分解水体系,将立方烷钴催化剂负载至BiV04光阳极表面进行光电催化水氧化。实验结果表明,改变立方烷钴催化剂的取代基团可以实现对杂合光阳极光电性能的调控。其中,以丁氧基乙酸作为桥连配体修饰得到的立方烷钴催化剂Co32展现出最优异的光电性能。在模拟太阳光照射下(AM 1.5,100 mW/cm2),采用滴涂法制备的Co32/BiVO4杂合电极在1.23Vvs.RHE处的催化光电流密度高达5mA/cm2,该值高于目前所有未经掺杂的BiVO4基光阳极。同时,该杂合电极在0.7 V vs.RHE取得了1.84%的太阳能转换效率,与未负载催化剂的BiVO4相比提高了6倍。此外,氟化后的Co32配合物(Co33)修饰的BiVO4电极展现出优异的稳定性,可在2.2 mA/cm2的催化电流下稳定工作4小时以上。通过强度调制光电流谱(IMPS)揭示Co32/BiVO4所取得的高效光电催化活性是由于分子催化剂对电极表面有钝化作用,从而有效抑制了电荷复合。而将助催化剂的负载方式由滴涂法改为浸泡法后,同样可获得具有高效催化性能的杂合光阳极,然而,Co32所发挥的主要作用则由表面钝化转变为促进空穴的转移(水氧化)。将Co33/BiVO4杂合光阳极与Co34修饰的碳布电极相耦合,构建了阴阳两极均由非贵金属分子配合物催化的还原CO2光电化学电池。在模拟太阳光照射下,该装置在1.4 V偏压下的光电流密度可达2.6 mA/cm2且在0.7 V处取得最大光电转换效率(ABPE)为0.52%。该光电体系能够高选择性地还原CO2到CO,FEco达到87%,并于0.8 V偏压下取得最高的太阳光对CO转化效率(ηSTC=0.44%)。上述各项指标均高于目前所报道的类似两电极光电催化体系。(本文来源于《大连理工大学》期刊2017-12-29)

吴凯[2](2017)在《Co_4O_4立方烷分子催化剂用于高效光电催化分解水》一文中研究指出模拟光合作用、利用太阳能分解水制氢是实现太阳能转换的一条理想途径。作为水分解反应的两个半反应之一,高效催化水氧化一直以来是人工光合作用体系的瓶颈所在~1。目前除多相水氧化催化剂外,基于过渡金属配合物的小分子催化剂凭借其高活性、结构明确以及性能易于调控等优势受到越来越多的关注~(2,3)。然而,可见光驱动的水分解对于分子催化剂是一个巨大挑战。尽管分子水氧化催化剂在含有电子牺牲受体的半反应(本文来源于《物理化学学报》期刊2017年09期)

范林涛[3](2017)在《基于立方烷型卤化亚铜簇单元构筑的多重刺激响应材料》一文中研究指出刺激响应材料作为新一代智能材料在信息存储、防伪、光电材料等方面表现诱人的应用前景。具有d8/d10电子结构的过渡金属配合物,因其多样化的电荷跃迁而被广泛应用于光电功能材料特别是刺激响应材料中。Cu的配合物更是由于Cu的价格低廉、毒性低、响应灵敏等优点而受到研究者的青睐。在该体系,有机基团对刺激响应行为的调控研究还处于起步阶段。本论文在叁苯基膦的不同位置上引入吸电子基和给电子基,制备了 13个具有立方烷型Cu4X4簇、4个具Cu2X2二聚簇的卤化亚铜配合物,并研究其刺激响应行为。化合物1-15是使用了氯、甲基、甲氧基、胺基四种不同性质取代基和取代位置修饰的叁苯基膦衍生物配体,它们从吸电子基、弱给电子基到强给电子基,取代位从邻、间、对不同取代位变化,得到15个结构多样的化合物,它们大多数为经典的Cu4X4立方烷构型和Cu2X2二聚体构型。其中化合物4为奇特的基于顺式共棱形成双立方烷结构,化合物7、8是首例得到的四帽金刚烷型十二面体结构,化合物15为通过第二金属桥联形成的双立方烷结构。研究结果表明,在取代基为吸电子基情况下,随着温度降低,低能峰发生红移,高能峰显着增强,这是由于吸电子基增大了 XLCT和MLCT的几率;在苯环上取代基为弱给电子基情况下,随着温度降低,低能发射峰增强,高能发射峰没有出现,这归因于弱给电子基的引入填充了空的π*轨道,使得XLCT和MLCT变为禁阻;在苯环上取代基为中等强度给电子基情况下,随着温度降低,低能发射峰发射发生紫移并增强,高能发射峰也增强。该规律为新型卤化亚铜基发光材料的调控制备提供了理论依据。化合物1和2可以实现在力和溶剂作用下的可逆变色,为典型的可逆力/热/溶剂多重刺激响应材料。本论文合成的大部分配合物,其制备过程简单,合成成本低廉,产率和重复率高。在这18个化合物中,配合物1、3、7、10、11和17的荧光强度高,刺激响应性能好,稳定性高。这为这类化合物在刺激响应材料中的应用提供了理论指导。(本文来源于《福州大学》期刊2017-06-01)

郑会丽,杨涛,王振兴,曾明华[4](2016)在《基于混合配体构筑的Co_4缺位立方烷簇合物及其磁性研究》一文中研究指出多元混合配体对于配位化合物特别是分子基簇合物的构筑和性能调控具有重要意义~([1])。探究混合配体在组装过程中的竞争关系和对簇合物的结构调控机制是研究分子基簇合物定向设计和组装的关键所在~([2,3])。由于反应条件的苛刻性及反应过程的复杂性,使得反应组装过程的研究面临巨大的挑战。我们以邻香草醛西弗碱和苯并咪唑衍生物为前驱配体,于溶剂热条件下得到一系列混合配体构筑的具有缺位立方烷构型的(本文来源于《中国化学会第七届全国结构化学学术会议论文摘要》期刊2016-11-16)

范林涛,李敏,吴琪琪,陈之荣,李浩宏[5](2016)在《卤化亚铜基刺多重激响应材料:立方烷簇结构修饰及其刺激响应行为研究》一文中研究指出刺激响应荧光变色材料在新型传感器、商标防伪、信息存储等领域具有诱人的应用前景[1]。基于有机磷/卤化亚铜簇的配合物由于立方烷碘化亚铜中心的结构柔性和丰富的d10-d10相互作用在刺激响应荧光变色材料中占据重要地位[2]。但是有机配体的电子性质对刺激响应调控行为仍不清楚。本课题在有机膦配体引入不同性质的取代基,与无机卤化亚铜合成出一系列具有对机械力、温度等多重刺激响应的荧光变色杂化功能材料,并探究其变色机理。(本文来源于《光谱学与光谱分析》期刊2016年S1期)

金旭东,冯晓雪,韩广超,孙雪纯,梁贺茗[6](2016)在《由金刚烷胺缩邻香草醛Schiff碱合成具有立方烷结构的四核镍(Ⅱ)簇合物》一文中研究指出将新制的金刚烷胺缩邻香草醛Schiff碱(以下简称Schiff碱)与溶有等摩尔NaOH的甲醇溶液混合后,再滴入同等摩尔六水合氯化镍,回流6h,即得四核镍(Ⅱ)簇合物(以下简称簇合物).簇合物分子组成为[Ni_4L_4(μ3-OMe)4(MeOH)_4](L为去质子邻香草醛).用元素分析、红外光谱和X射线单晶衍射等手段对簇合物进行了表征.在外场1000Oe,温度范围2~300K的条件下测试了簇合物的变温磁化率.计算得到其居里常数为5.68cm~3Kmol~(-1),外斯常数为12.98K,表明簇合物中顺磁离子之间存在铁磁相互作用.(本文来源于《辽宁大学学报(自然科学版)》期刊2016年03期)

崔燕峰,边绍菊,孙昊,李武,董亚萍[7](2016)在《具有开口立方烷构型的Co_4~Ⅱ和Zn_4~Ⅱ化合物的合成和性质研究》一文中研究指出合成了希夫碱H_2L(H_2L=1-((2-hydroxybenzylidene)amino)-2,3-dihydro-1H-inden-2-o1),H_2L分别与锌盐和钴盐反应得到了两个具有开口立方烷构型的化合物[Zn_4L_4](1)和[Co_4L_4](2)。研究了化合物1的荧光性质,化合物1在445nm处有很强的荧光。研究了化合物的2的磁性,~(1,2)直流磁化率测试显示Co~Ⅱ原子之间表现出Co~Ⅱ…Co~Ⅱ反铁磁相互作用。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第十六分会:晶体工程》期刊2016-07-01)

魏杰[8](2016)在《基于立方烷钴多酸和过渡金属氧化物的光催化水氧化反应的研究》一文中研究指出当今社会,能源危机和环境污染已经成为制约人类社会发展的两大难题。氢气是一种可再生的清洁能源,其燃烧的唯一产物是水。利用太阳光进行人工光合作用实现水的全分解制备氢气是非常理想的能源转换方式。水分解的半反应之一水氧化反应是一个非常复杂的四电子、四质子过程,且该半反应进行的过电位很高,水氧化反应就成为了制约水分解反应的瓶颈。因此寻找高效、选择性高、稳定的水氧化催化剂成为水分解反应的关键。早期的研究大都集中在含铱和含钌的纳米颗粒以及相关的金属配合物上,由于铱钌都是贵金属,他们昂贵的价格限制了进一步的广泛使用。如何开发廉价的水氧化催化剂受到人们的广泛关注。含Mn、Fe、Co、Ni、Cu等过渡金属元素的催化剂被认为是可以替代贵金属的一类很有潜力的催化剂。本文主要在含Mn、Co的金属氧化物为光催化剂的开发方面展开研究工作;并且研究了含Co的多金属氧酸盐的光催化水氧化的性能。主要内容包括以下几个方面:1.合成表征了一个全无机的、氧化稳定、水解稳定的多金属氧酸盐[(A-α-SiW_9O_(34))_2Co_8(OH)_6(H_2O)_2(CO_3)_3]~(16-)(Co_8POM)。这个催化剂含两个Co_4O_3立方烷结构,与光系统II中的产氧中心非常相似。在[Ru(bpy)_3](2+)/可见光/Na_2S_2O_8光催化水氧化体系中,Co_8POM呈现出非常优异的光催化水氧化活性。多种实验手段(比如:UV-Vis、FT-IR、密度泛函理论计算(DFT)、动态光散射、X射线光电子能谱(XPS)、电喷雾质谱(ESI-MS)、闪光光解实验)证明了Co_8POM是一个稳定的、高效的水氧化催化剂。2.通过简单的自组装方法合成简单的金属有机骨架,然后经过煅烧合成了多孔的四氧化叁钴纳米笼。这个方法可以合成M_xCo_(3-x)O_4(M=Co,Mn,Fe)多孔笼状材料,并且可以精确控制四氧化叁钴中替代元素的比例。在光驱动、化学驱动(铈(IV)驱动)和电化学条件下,这些催化剂都呈现了优异的催化水氧化性能。在中性条件下,四氧化叁钴多孔纳米笼催化剂在光催化反应中呈现出高的转化频率(TOF),达到了3.2×10-4 s-1(基于每个钴原子)。这个催化剂的活性可比拟于介孔硅负载四氧化叁钴的催化剂。在铈驱动的水氧化条件下,催化剂的TOF高达3.6×10~(-3) s~(-1),在目前报道的铈驱动的水氧化催化剂中是最高的。在电催化条件下,四氧化叁钴多孔纳米笼催化剂的过电势(η=0.42 V at 1 mA cm~(-2))可比于已经报道的含钴的水氧化催化剂。多种实验手段(比如:XRD、TEM、HR-TEM、XPS)表明四氧化叁钴多孔纳米笼是稳定的。这个研究对于设计和合成廉价、高效的水氧化催化剂具有指导作用。3.将氧化碳纳米管(o-MWCNTs)浸渍在高锰酸钾溶液中,成功合成出δ-MnO2/o-MWCNTs复合水氧化多相催化剂。在[Ru(bpy)_3]~(2+)/可见光/Na_2S_2O_8的光催化水氧化体系中,这个催化剂呈现出优异的水氧化活性。一系列的实验结果表明MnO_2是真正的活性位点,o-MWCNTs起到了电子传导的作用。这个工作对于利用碳纳米管设计和提高水氧化催化剂的活性具有很好的指导作用。(本文来源于《兰州大学》期刊2016-05-01)

杨镇,何远航[9](2016)在《八硝基立方烷高温热分解分子动力学模拟》一文中研究指出随着对高能量密度材料的性能要求不断提高,新型高能量密度材料成为近期研究热点,其中八硝基立方烷(ONC)由于其优越的性能成为其中典型的代表,然而关于八硝基立方烷热分解的动力学机理研究比较少。本文采用Reax FF反应力场模拟高温条件下凝聚相八硝基立方烷初始热分解过程。研究发现热分解过程中八硝基立方烷笼状骨架结构中C―C键最先发生断裂,并逐步破坏形成八硝基环辛烯等,随后出现NO_2和O等,计算结果表明笼状骨架结构的破坏存在叁种不同路径。八硝基立方烷在高温条件下热分解的主要产物有NO_2、O_2、CO_2、N_2、NO_3、NO、CNO以及CO等,其中N_2和CO_2是终态产物,不同温度对产物均产生不同程度的影响。(本文来源于《物理化学学报》期刊2016年04期)

梁志结,张东娣,王敬平,牛景杨[10](2015)在《一例含立方烷结构{Co_4O_4}的多铌氧酸盐的合成及结构研究》一文中研究指出本文通过水热和扩散相结合的方法合成了一例结构新颖,含24个铌原子的化合物Na_6K_(12)[H_2Co_8O_4(Nb_6O_(19))_4]·39H_2O(1),其阴离子[H_2Co_8O_4(Nb_6O_(19))_4]~(18–)(1a)可看作由八核钴簇和四个[Nb_6O_(19)]~(8–)结构单元组成的四聚物。其中八核钴簇包括中心立方烷{Co_4~ⅢO_4}和外围的四个Co~Ⅱ。(本文来源于《2015年中西部地区无机化学化工学术研讨会会议论文集》期刊2015-04-22)

立方烷论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

模拟光合作用、利用太阳能分解水制氢是实现太阳能转换的一条理想途径。作为水分解反应的两个半反应之一,高效催化水氧化一直以来是人工光合作用体系的瓶颈所在~1。目前除多相水氧化催化剂外,基于过渡金属配合物的小分子催化剂凭借其高活性、结构明确以及性能易于调控等优势受到越来越多的关注~(2,3)。然而,可见光驱动的水分解对于分子催化剂是一个巨大挑战。尽管分子水氧化催化剂在含有电子牺牲受体的半反应

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

立方烷论文参考文献

[1].王勇.立方烷钴催化剂与钒酸铋杂合体系光(电)催化水氧化的研究[D].大连理工大学.2017

[2].吴凯.Co_4O_4立方烷分子催化剂用于高效光电催化分解水[J].物理化学学报.2017

[3].范林涛.基于立方烷型卤化亚铜簇单元构筑的多重刺激响应材料[D].福州大学.2017

[4].郑会丽,杨涛,王振兴,曾明华.基于混合配体构筑的Co_4缺位立方烷簇合物及其磁性研究[C].中国化学会第七届全国结构化学学术会议论文摘要.2016

[5].范林涛,李敏,吴琪琪,陈之荣,李浩宏.卤化亚铜基刺多重激响应材料:立方烷簇结构修饰及其刺激响应行为研究[J].光谱学与光谱分析.2016

[6].金旭东,冯晓雪,韩广超,孙雪纯,梁贺茗.由金刚烷胺缩邻香草醛Schiff碱合成具有立方烷结构的四核镍(Ⅱ)簇合物[J].辽宁大学学报(自然科学版).2016

[7].崔燕峰,边绍菊,孙昊,李武,董亚萍.具有开口立方烷构型的Co_4~Ⅱ和Zn_4~Ⅱ化合物的合成和性质研究[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第十六分会:晶体工程.2016

[8].魏杰.基于立方烷钴多酸和过渡金属氧化物的光催化水氧化反应的研究[D].兰州大学.2016

[9].杨镇,何远航.八硝基立方烷高温热分解分子动力学模拟[J].物理化学学报.2016

[10].梁志结,张东娣,王敬平,牛景杨.一例含立方烷结构{Co_4O_4}的多铌氧酸盐的合成及结构研究[C].2015年中西部地区无机化学化工学术研讨会会议论文集.2015

论文知识图

立方Cu4I4簇的次级单元与配体构筑的...化合物4的分子结构立方烷立方烷3.12(a)吡啶取代与(b)羧酸桥...立方烷

标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  

立方烷论文_王勇
下载Doc文档

猜你喜欢