费托催化剂η-Fe2C（011）上CO吸附与活化行为

论文摘要

低温Fe基费托催化剂的主要活性相是η-Fe2C,CO在该催化剂上的吸附与活化行为是Fe基费托合成反应的重要步骤。为了从原子尺度上研究这一过程,本文基于密度泛函理论计算,在η-Fe2C（011）完美表面和缺陷表面上对CO的吸附和活化行为进行了系统的对比研究。计算结果表明,CO在完美表面上的最稳定吸附位为与表面Fe结合的Top位,但活化前驱体位于三齿空位。CO直接解离路径因为能垒太高在η-Fe2C（011）完美表面上很难发生,而以HCO为中间体的H辅助CO解离路径则更有优势。当η-Fe2C（011）表面产生C空缺时,其生成的四齿空位成为CO的最稳定吸附位和活性位。同时,CO的直接解离能垒大幅下降,这导致CO直接解离和以HCO为中间体的H辅助解离路径可能同时发生。

论文目录

• 1 计算方法与模型
• 2 结果与讨论
•   2.1 CO在η-Fe2C （011） 面上的吸附
•   2.2 CO在η-Fe2C （011） 面上的活化
•   2.3 CO在η-Fe2C （011） 缺陷面上的吸附和活化
• 4 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 宋楠,陈炳旭,段学志,周兴贵

关键词: 计算,吸附,活化

来源: 陕西师范大学学报(自然科学版) 2019年01期

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 化学,燃料化工

单位: 华东理工大学化学工程联合国家重点实验室

基金: 国家自然科学基金(21776077),上海市自然科学基金(17ZR1407300),上海高校特聘教授(东方学者)岗位计划,上海市青年科技启明星计划(17QA1401200)

分类号: O643.36;TQ529.2

DOI: 10.15983/j.cnki.jsnu.2019.01.103

页码: 15-21

总页数: 7

文件大小: 3708K

下载量: 95