氨辅助浸渍法制备抗烧结Ni/SiO2催化剂及其甲烷二氧化碳重整反应的性能

论文摘要

以硝酸镍为前驱盐、商品SiO2为载体,采用氨水辅助浸渍法通过改变n（NH3）/n（Ni）制备了系列Ni/SiO2催化剂,并将其应用于甲烷二氧化碳重整（DRM）制合成气反应.实验结果表明:在浸渍过程中加入氨水可显著改善Ni/SiO2催化剂的DRM反应活性、稳定性和抗积碳性;随着氨水添加量的增加,催化剂活性相分散度提高,当浸渍液中n（NH3）/n（Ni）≥6时,经800℃焙烧后催化剂上NiO物种的平均粒径小于5nm.通过改变氨水、SiO2、前驱盐的浸渍顺序,发现只有用硝酸镍与一定浓度的氨水配成的混合溶液浸渍SiO2才能获得具有良好分散度的Ni/SiO2催化剂.氨水与Ni形成的镍氨络合物能够避免在浸渍过程中生成Ni（OH）2沉淀,进而有利于Ni物种在SiO2表面均匀分散.氨水所形成的碱性环境还可使载体表面Si—O物种部分溶解或"软化",进而促进Ni物种与载体表面相互作用,在后续的焙烧过程中生成与SiO2具有较强相互作用的Ni物种以及表面镍硅酸盐物种.这些物种具有良好的抗烧结性能,可防止Ni物种在高温下团聚,并在600℃以上通H2还原后得到分散性良好且具有较强抗烧结性能的金属Ni颗粒.

论文目录

• 1 实验部分
•   1.1 试剂
•   1.2 样品的制备
•     1.2.1 Ni/SiO2催化剂
•     1.2.2 NH3·H2O处理的SiO2载体
•     1.2.3 镍氨络合物样品
•   1.3 DRM反应性能评价
•   1.4 催化剂的表征
• 2 结果与讨论
•   2.1 催化剂的DRM反应性能评价
•   2.2 催化剂的形貌分析
•   2.3 催化剂上的物种分析
• 3 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 万吉纯,朱孔涛,翁维正,楚沙沙,郑燕萍,黄传敬,万惠霖

关键词: 氨水辅助浸渍,抗烧结,镍硅酸盐,甲烷二氧化碳重整

来源: 厦门大学学报(自然科学版) 2019年05期

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 有机化工,燃料化工,石油天然气工业

单位: 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室

基金: 国家自然科学基金(21473144),教育部创新研究团队项目(IRT_14R31)

分类号: TQ426;TE665.3

页码: 651-660

总页数: 10

文件大小: 4239K

下载量: 298