基于微生物反向电渗析技术的CO2还原系统的构建与优化

论文摘要

化石燃料的不断消耗导致了全球能源逐渐枯竭,燃料燃烧的同时排放出大量温室气体（CO2）,造成了严重的全球变暖问题。与此同时,由于人口激增以及工业的迅猛发展,大量的污水未经处理便直接排入自然水体环境中,造成了严重的水体污染。因此,当今社会迫切需要开发集污染物处理与能源回收于一体的新技术。微生物电化学技术是一种将污水中潜在的化学能转变为电能并获得不同功能产品（如甲烷、氢气、过氧化氢等）的水处理新模式,具有污染物降解效率高及易于耦合清洁能源参用于电合成等优点,这对解决水环境污染、CO2固定及能源回收具有重要意义。本文构建微生物反向电渗析系统（Microbial reverse electrodialysis system,MRC）,利用盐差能和污水中的化学能作为驱动力实现CO2转化及有价物质的合成,并通过优化系统运行参数及开发高效催化剂提高系统运行性能。以驯化好的附着有电化学活性菌的碳刷为阳极、辊压空气电极为阴极,使用厚度为0.5 mm、开孔数量为16目的格网及阴阳离子交换膜堆栈的浓淡水室为盐差能回收模块构建了MRC系统。当淡水浓度为0.7 g-NaCl/L,浓盐水浓度为36 g-NaCl/L,流速为5 mL/min时,MRC系统的大功率密度达到2.03 W/m2,电流达到4.04±0.14mA/m2。以电沉积法通过条件优化制备了具有高效CO2催化活性的Bi催化剂。在沉积电流为15 mA/cm2沉积时间为1200 s时,制备的催化剂Bi（1200）具有丰富的枝状结构,表现出较高的催化活性。该电极过电位仅为390 mV,在-1.5 V vs Ag/AgCl,CO2还原产甲酸法拉第效率可高达到99%。此外,Bi（1200）具备良好的稳定性能,在连续电解100小时后仍能维持较高的阴极产甲酸法拉第效率（FE>90%）。构建了基于微生物反向电渗析技术的CO2还原的耦合系统,成功实现阳极有机污染物去除的同时阴极CO2的催化还原。通过对该耦合系统的参数进行优化可知,当浓淡水室厚度为0.5 mm、堆栈20对浓淡水室且阳极COD为2 g-NaAc/L时,COD去除率达到60%,阴极CO2还原产甲酸法拉第效率最大可达70%,周期结束后累积产甲酸量为190 mg/L。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
•   1.1 课题来源及研究的背景与意义
•     1.1.1 课题来源
•     1.1.2 环境危机
•     1.1.3 绿色可持续能源
•   1.2 反向电渗析系统的研究进展
•     1.2.1 反向电渗析系统的组成以及基本原理
•     1.2.2 反向电渗析系统的发展
•     1.2.3 影响反向电渗析系统性能的因素
•   1.3 微生物反向电渗析系统的研究进展
•     1.3.1 微生物反向电渗析系统的基本原理以及组成
•     1.3.2 微生物反向电渗析系统产电性能研究
•     1.3.3 微生物反向电渗析系统生成有价物质研究
•   1.4 二氧化碳还原技术
•   1.5 研究内容与技术路线
•     1.5.1 研究目的
•     1.5.2 研究内容以及技术路线
• 第2章 实验材料与方法
•   2.1 实验仪器及药品
•     2.1.1 实验所需要的材料与药品
•     2.1.2 实验所需要的仪器
•   2.2 系统的构建
•     2.2.1 微生物反向电渗析系统的构建
• 2电化学还原系统的构建'>    2.2.2 CO₂电化学还原系统的构建
• 2系统的构建'>    2.2.3 微生物反向电渗析还原CO₂系统的构建
•   2.3 系统的启动
•     2.3.1 微生物反向电渗析系统的启动
• 2系统的启动'>    2.3.2 微生物反向电渗析还原CO₂系统的启动
•   2.4 系统性能测试方法及计算
•     2.4.1 开路电压以及电导率测试
•     2.4.2 内阻测试
•     2.4.3 最大输出功率密度测试
•     2.4.4 线性扫描伏安法测试
•     2.4.5 循环伏安法测试
•   2.5 材料的形貌以及组分分析
•     2.5.1 扫描电子显微镜分析
•     2.5.2 透射扫描电镜分析
•     2.5.3 X射线衍射分析
•     2.5.4 X射线光电子能谱分析测试
•   2.6 产物检测以及计算
•     2.6.1 COD浓度测试
•     2.6.2 产甲酸量测试
•     2.6.3 产甲酸量法拉第效率计算
•   2.7 流道流场的数值模拟
• 第3章 微生物反向电渗析系统的构建
•   3.1 引言
•   3.2 微生物电化学系统的构建
•     3.2.1 微生物电化学系统的启动
•     3.2.2 功率密度测试以及COD去除率
•     3.2.3 阳极微生物群落分析以及SEM表征
•   3.3 反向电渗析系统的构建以及参数优化
•     3.3.1 格网对装置产电性能的影响
•     3.3.2 流道对装置产电性能的影响
•     3.3.3 淡水浓度对产电性能的影响
•     3.3.4 流量对产电性能的影响
•     3.3.5 膜对数对产电性能的影响
•   3.4 微生物反向电渗析系统的构建以及产电性能测试
•     3.4.1 MRC系统的构建
•     3.4.2 MRC系统电化学特性
•     3.4.3 MRC系统内阻以及输出功率密度
•   3.5 小结
• 第4章 二氧化碳还原催化剂的制备及表征
•   4.1 引言
•   4.2 Bi催化剂的材料及结构表征
•     4.2.1 形貌结构表征
•     4.2.2 元素组成及晶体结构表征
•   4.3 催化剂的电化学测试
•     4.3.1 循环伏安法测试
•     4.3.2 交流阻抗测试
•     4.3.3 电化学表明活性面积测试
•   4.4 催化剂还原二氧化碳电解实验
•     4.4.1 法拉第效率以及产甲酸量计算
•     4.4.2 催化剂的稳定性实验
•   4.5 小结
• 2系统的构建'>第5章 反向电渗析生物电化学还原CO₂系统的构建
•   5.1 引言
•   5.2 生物阳极的驯化
• 2能力以及电化学性质的影响'>  5.3 水室厚度对MRC还原CO₂能力以及电化学性质的影响
• 2还原产甲酸的影响'>    5.3.1 水室厚度对输出电流以及CO₂还原产甲酸的影响
•     5.3.2 水室厚度对阴阳极电势以及膜对电压的影响
•     5.3.3 水室厚度对阴阳极以及膜堆极化曲线的影响
•     5.3.4 水室厚度对系统内阻的影响
• 2能力以及电化学性质的影响'>  5.4 膜对数对MRC还原CO₂能力以及电化学性质的影响
• 2还原产物的影响'>    5.4.1 膜对数对输出电流以及CO₂还原产物的影响
•     5.4.2 膜对数对阴阳极电势以及膜对电压的影响
•     5.4.3 膜对数对阴阳极以及膜堆极化曲线的影响
•     5.4.4 膜对数对内阻、输出功率以及阳极COD浓度的影响
• 2能力以及电化学性质的影响'>  5.5 阳极COD负荷对MRC还原CO₂能力以及电化学性质的影响
• 2还原产物的影响'>    5.5.1 COD负荷对输出电流以及CO₂还原产物的影响
•     5.5.2 COD负荷对阴阳极电势以及膜对电压的影响
•     5.5.3 COD负荷对阴阳极以及膜堆极化曲线的影响
•     5.5.4 COD负荷对内阻的影响
•   5.6 小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士期间发表的论文及其它成果
• 致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 田妍

导师: 刘佳

关键词: 微生物反向电渗析系统,还原,甲酸,催化剂

来源: 哈尔滨工业大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 生物学,化学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用

单位: 哈尔滨工业大学

基金: 国家重点研发计划政府间国际科技创新合作重点专项项目。项目名称为:新型生物电化学反向电渗析系统碳减排新模式及应用研究。项目编号:2016YFE0106500

分类号: O643.36;X70;X172

DOI: 10.27061/d.cnki.ghgdu.2019.004637

总页数: 109

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