导读:本文包含了磁弛豫论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:磁体,分子,磁性,纳米,离子,粒子,构型。
磁弛豫论文文献综述
芶晓霜,王梦梦,孟茜茜,程鹏[1]（2019）在《单离子磁体及其磁弛豫动力学的研究进展》一文中研究指出单分子磁体因其在高密度信息存储、自旋电子学以及量子计算方面有潜在的应用价值而被广泛关注。单离子磁体是具有单个金属自旋中心的单分子磁体,其特点是结构简单、可设计性强和磁构关系更易研究。本文介绍了近年来典型的单离子磁体及其磁弛豫动力学的研究进展。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年11期）
姜志洁[2]（2019）在《具有D_（4d）/D_（5h）构型的镝单分子磁体的制备、结构及磁弛豫动力学研究》一文中研究指出单分子磁体(SMMs)在高密度信息存储、量子计算及分子自旋原件等方面的潜在应用价值引起人们的极大兴趣。相比于过渡金属离子,稀土离子f电子未淬灭的轨道角动量使其具有相对较大的磁矩和磁各向异性。其中,Dy(III)离子因具有大的自旋基态(~6H_(15/2))和强Ising型磁各向异性备受瞩目。此外,大多数镝配合物具有较高的配位数以及灵活多变的配位构型,容易造成磁性的显着差异。研究表明,高对称性晶体场环境(D_(4d)、D_(5h)和D_∞?)下的Dy(III)离子有利于消除非轴向磁各向异性,并且可以在较大程度上抑制量子隧穿效应(QTM),从而有利于增加有效能垒(U_(eff))、提高阻塞温度(T_B)。在此基础上,本论文利用两类多齿螯合配体,通过分子设计精准合成了八例具有高对称性的以稀土元素Dy(III)为自旋载体的配合物。通过改变组装条件(配体、金属盐、溶剂等),实现了对配位环境的微调。通过X-射线单晶衍射、综合物性测量系统(PPMS)并结合理论计算,初步阐明了配合物结构和磁驰豫行为的关系。研究结果为单分子磁体弛豫机理的准确阐释提供了数据支撑和理论支持,进而为理性设计、合成单分子磁体奠定了基础。具体研究内容和结果如下:1.以1,3-双((5-氯亚水杨基)-乙胺基)-2-(4-氯-2-羟苯基)咪唑啉(L1,H_3Clapi)为配体,通过调控混合溶剂甲醇和二氯甲烷的比例,合成了两例八配位四方反棱柱构型(D_(4d))的同质多晶双核镝配合物,化学式均为[Dy(Clapi)]_2·(CH_2Cl_2)_2(1和2)。配合物1和2具有完全相同的配位构型,中心金属镝离子配位环境的差异来自客体溶剂分子二氯甲烷相对于主体结构的空间位置不同(1:-2.420,6.518,10.560;2:-0.268,5.711,3.947)。对1和2进行磁性测试,测试结果表明二者具有完全不同的磁性。配合物1在零场的时候没有表现出慢磁驰豫行为,而配合物2显示了零场单分子磁体行为。Ab initio计算表明,1和2显着的磁性差异主要来源于分子内不同的Dy(III)-Dy(III)交换耦合作用(J_(exchange))。这项工作为同质多晶现象的磁性行为提供了例证:通过客体溶剂分子的晶格取向可以调控镝配合物的磁动力学行为。2.以L1和对其进行修饰所得的L2(1,3-双((亚水杨基)-乙胺基)-2-(2-羟苯基)咪唑啉,H_3api)为配体,在不同的溶剂体系中,合成了四例八配位D_(4d)构型的双核镝配合物。分子式分别为[Dy(api)]_2(3)、[Dy(api)]_2·2CH_2Cl_2(4)、[Dy(Clapi)]_2·2C_4H_8O(5)和[Dy(Clapi)]_2·2C_3H_6O(6)。磁性测试表明,配合物4、5和6均表现出了场诱导慢磁弛豫行为。然而即使是在有外加磁场存在的情况下,配合物3也没有表现出单分子磁体行为。用ab initio计算来解释配合物之间的磁性行为差异,结果表明分子内的磁交换耦合作用是产生单分子磁性行为差异的主要因素。这项工作为Dy_2体系中磁弛豫行为的调控提供了新的策略:3和4是客体溶剂分子的引入导致的磁性差异;5和6是客体溶剂分子的改变引起的磁性差异,归根结底是客体分子的引入/改变使得Dy(III)离子的配位构型发生微小变化,调节了分子内Dy(III)-Dy(III)之间交换耦合作用,从而实现了对单分子磁体行为的微调。3.在本章中,将尽可能增大五角双锥构型(D_(5h))中轴向配体的静电斥力作为构筑高性能镝单分子磁体的设计策略。以N,N'-二(2-亚甲基吡啶)-N,N'-二(2-亚甲基-4-甲基苯酚)乙二胺(L3,H_2bbpen-CH_3)为配体,合成了两例D_(5h)构型的单核镝配合物,[Dy(bbpen-CH_3)Cl](7)和[Dy(bbpen-CH_3)Br](8)。动态磁性测试结果表明二者均具有优异的单分子磁体行为,其中配合物8的U_(eff)高达1000 K,同时具有较高的T_B(15 K)。结合ab initio计算,从静电势的角度证实了高的轴向静电斥力的重要性,从而给出了构筑高性能Dy-SMMs所需的合理结构。这项研究提出了构筑性能优异的镝单分子磁体的有效方案:在D_(5h)晶体场对称性的大环境下,Dy(III)离子轴向晶体场的电子效应远大于赤道面晶体场的电子效应。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-01）
张亮[3]（2019）在《基于溶液顺磁弛豫增强的叁种表面活性剂的聚集形态研究》一文中研究指出表面活性剂被广泛应用于洗涤产业以及生物化学研究,其聚集特点是影响其应用的关键,虽被广为研究,但由于缺乏原子分辨的技术工具,很多的表面活性剂所形成的胶束结构仍然不确定或存在争议。溶液顺磁弛豫增强(sPRE)是一种基于未结合的可溶性顺磁试剂产生的顺磁弛豫增强(PRE)。在本文中,我们以Gd(DTPA-BMA)作为探针,通过sPRE技术,利用其信号对距离的敏感特性,对几种不同的表面活性剂(两性离子型表面活性剂CHAPS,非离子型表面活性剂TX100和阴离子型表面活性剂SDS)的聚集形态进行了分析,具体研究内容及发现如下:1.明确了CHAPS胶束的聚集形态特征CHAPS是一个典型的两性离子型表面活性剂,具有两种不同的聚集形态,在蛋白质提纯等领域应用广泛。通过对不同胶束形态下单位浓度的顺磁探针产生的CHAPS质子的纵向顺磁弛豫增强Γ1u的测定,我们发现:CHAPS两性离子尾部质子的Γ1u在两种胶束态下都要大于其甾核头部质子Γ1u的值,而甾核环上各质子的Γ1u相似。当CHAPS的浓度大于CMC2时,头部和尾部质子的Γ1u均变小。这些结果说明,CHAPS的内核由甾核头部混乱聚集形成。在由第一胶束态向第二胶束态变化时,CHAPS可能从单层结构过渡到了双层结构,双层结构的次级胶束应是由初级胶束(第一胶束态的胶束)偏于无序聚集而成。饱和转移差谱(STD)实验结果表明胶束态下CHAPS分子甾核头部上羟基附近的质子和水之间存在相干转移,但第二胶束态时二者间的表观相干转移速率要慢于其在第一胶束态时的值。这些结果说明CHAPS胶束在第一胶束态时聚集的较为松散,水分子易于进入胶束内部,在第二胶束态时其胶束内部分子的排列更加紧密,水分子进入的难度增加。2.发现TX100胶束主要以多层形式聚集TX100是一种典型的非离子型表面活性剂,它被广泛的应用于生物科学中。通过测定由单位浓度顺磁探针产生的TX100质子的横向顺磁弛豫增强Γ2u,我们发现:在胶束态时Tx100分子的Γ2u亲水的聚氧乙烯部分到疏水的辛基苯基部分逐渐变小,说明TX100分子整体表现为线性插入到胶束中。此外,不同质子的相对Γ2u更加符合多层球形聚集模型,内外层交错聚集,对-叔辛基苯基部分分散到各层中。3.发现SDS胶束聚集形态的研究SDS是一个典型的阴离子型表面活性剂,已被广泛应用于洗涤产品、化妆品和生化分析。本人测定了由单位浓度顺磁探针产生的SDS 13C核纵向顺磁弛豫增强Γ1u。结果发现在形成胶束时,SDS13C核Γ1u从极性离子头端到非极性端逐渐变小。这说明SDS胶束内核由非极性端聚集而成。进一步分析表明,SDS 13C核的相对Γ1u的变化符合洋葱聚集模型。这样SDS分子的碳氢链在胶束中并不是沿径向延展,而是形成分层高度折迭的类洋葱结构。(本文来源于《中国科学院大学(中国科学院武汉物理与数学研究所)》期刊2019-06-01）
王鸿[4]（2019）在《基于氧化铁纳米粒子磁弛豫传感与自组装钆剂MRI成像的致病菌分析》一文中研究指出由致病菌引起的感染性疾病严重威胁人类健康。由于复杂生物样本中背景信号的干扰,比色、荧光、散射光等方法在进行复杂生物样本(如全血、活体组织等)中致病菌快速分析时表现出不足。因此发展快速准确检测复杂样本中致病菌的方法对感染性疾病的诊治具有重要意义。超顺磁性氧化铁纳米材料独特的磁分离、磁共振等性能,使其被广泛应用于小分子、蛋白、核酸、细胞等的富集和磁弛豫传感分析等方面。顺磁性材料钆螯合物由于其高磁弛豫效能,常被作为磁共振成像(Magnetic Resonance Imaging,MRI)造影剂广泛应用于细胞、肿瘤、心血管疾病成像与诊断方面。本工作以金黄色葡萄球菌(Staphylococcus aureus,S.aureus)为致病菌研究模型,基于氧化铁纳米粒子浓度变化(与靶标菌结合后被磁分离除去)引起水质子弛豫时间T_2发生变化的原理构建磁弛豫传感器用于复杂样本中致病菌分析;基于抗生素、功能化多肽和钆剂构建靶向自组装MRI造影剂,用于复杂样本中致病菌成像分析。其主要内容如下:第一部分:基于氧化铁纳米粒子构建磁弛豫传感器检测金黄色葡萄球菌。以猪源免疫球蛋白IgG修饰粒径为30 nm的氧化铁纳米粒子制备T_2信号探针(IgG-MB_(30nm)),以肽聚糖特异性抗体(Antibody,Ab)修饰粒径为200 nm的氧化铁纳米粒子制备捕获探针(Ab-MB_(200nm))。由于IgG和Ab对S.aureus的双识别作用,IgG-MB_(30nm)和Ab-MB_(200nm)能与S.aureus特异性结合形成夹心复合物,复合物经磁分离除去后,溶液中IgG-MB_(30nm)浓度降低。因此通过溶液中IgG-MB_(30nm)的浓度变化引起的T_2变化从而实现S.aureus的定量检测。研究表明,该方法检测范围为10~5-10~7cfu/mL,检测限为10~4 cfu/mL。非靶标菌大肠杆菌(Escherichia coli,E.coli)、鼠伤寒沙门氏菌(Salmonella typhimurium,S.typh)、枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis,B.subtilis)不干扰检测信号。进一步研究表明,该方法对全血复杂样本中S.aureus的回收率为94.3%-103.3%,具有较高的回收率。同时该传感器可用于小鼠脓肿样本中S.aureus的检测。由于磁信号可忽略生物样本的散射、吸收或自发荧光的背景干扰,因此基于该磁弛豫传感器有望对其他复杂生物样本中S.aureus进行检测,并为致病菌感染性疾病诊断提供技术支持。第二部分:基于抗生素、功能化多肽和钆剂构建自组装MRI造影剂用于靶向金黄色葡萄球菌体外成像。由于万古霉素(Vancomycin,Van)能与S.aureus细胞壁成分D-丙氨酰-D-丙氨酸(D-Ala-D-Ala)特异性结合,同时S.aureus能诱导多肽FFYEGK通过苯丙氨酸与苯丙氨酸的π-π堆积作用在S.aureus表面形成自组装体。因此利用Van和自组装多肽(FFYEGK)制备的多功能钆造影剂(Gd-FFYEGK-Van)可实现S.aureus靶向成像。研究表明,制备的Gd-FFYEGK-Van造影剂弛豫率为5.74 mM~(-1)·s~(-1),使其具有优良的MRI成像性能。同时该MRI造影剂可成功靶向S.aureus,并且在S.aureus表面发生自组装形成聚集体,有望放大革兰氏阳性菌感染部位MRI检测信号。因此该造影剂在深部组织致病菌感染性疾病的成像和诊治方面具有潜在的临床应用价值。(本文来源于《西南大学》期刊2019-04-01）
马舒义,郑亦舟,王杰,杨仕平,赵渝[5]（2018）在《磁弛豫时间在食品安全检测中的应用研究进展》一文中研究指出食品安全是全社会高度关注的话题,低场核磁共振(LF-NMR)技术因无需前增菌,具有灵敏度高、操作简便、设备与试剂国产化率高等特点,在食品安全检测中引起了广泛关注.弛豫时间的变化是LF-NMR的关键性检测指标.从横向弛豫时间T_2、纵向弛豫时间T_1的形成原理和特点出发,综述了基于T_2转换原理的生物传感器在食品掺假、食品保鲜、化学污染物、微生物等领域的检测应用,以及T_1在提高定量分析的灵敏度方面的作用.(本文来源于《上海师范大学学报(自然科学版)》期刊2018年06期）
张锦胜,吴斌,邹灯超,金玲,胡立文[6]（2018）在《磁弛豫开关技术在生物检测应用中的研究进展》一文中研究指出本文主要介绍磁弛豫开关技术在生物检测应用中的研究进展。磁弛豫开关检测技术是核磁共振技术、纳米技术和生物免疫技术相结合的一种灵敏度高、特异性好、抗干扰能力强的快速检测技术。以修饰了生物配体的磁性纳米颗粒作为磁共振探针,该探针能特异识别某一物质,当与待测物发生特异性结合后,磁性纳米颗粒由分散态变成聚集态,使得水质子的横向弛豫时间(T2)发生改变,从而实现对待测物的检测。目前磁弛豫开关技术已经广泛应用于蛋白质、微生物、核酸、小分子等生物分子的检测,并取得了一定的成果。基于磁学信号的磁弛豫开关检测技术具有抗干扰能力强,适用于复杂基质检测的特点,使得该技术在食品安全、环境检测、临床诊断等领域都有着广阔的应用前景。(本文来源于《现代食品科技》期刊2018年12期）
李飞,张桂迎,阮乂,林强,童建平[7]（2018）在《基于磁弛豫技术的磁性纳米粒子肿瘤治疗应用研究进展》一文中研究指出磁性纳米粒子(Magnetic nanoparticles,MNPs)是近10年来发展迅速的新型材料,目前已广泛应用于生物医学、工业制造以及环境改善等领域。由于MNPs直径小,比表面积大,表面具有大量悬空键以及超顺磁等特性,在生物医学应用上,MNPs可以实现恶性肿瘤的药物靶向治疗和磁热疗。磁弛豫技术(Magnetorelaxometry,MRX)通过测量移除外加磁场后,MNPs系统磁场的时间变化,可以定量研究药物靶向精准度,分析磁热疗的治疗效果,是MNPs生物医学应用的重要基础和条件。文章综述了在肿瘤药物靶向治疗与肿瘤磁热疗中,运用MRX技术,对MNPs研究的现状与进展,并对MNPs在未来肿瘤治疗中的应用前景进行了展望。(本文来源于《药物生物技术》期刊2018年05期）
谷桂英,王欣,周化岚,刘宝林[8]（2018）在《磁弛豫开关传感器在医学诊断及食品安全检测中的研究进展》一文中研究指出临床生化或食品复杂体系样本的快速、准确检测对于保障人类健康有重要意义。基于磁性纳米粒子的磁弛豫开关传感器是集纳米、核磁共振、化学、生物免疫分析技术于一体的的新型传感器,具有快速、无损、灵敏、特异性强、可检测浑浊溶液样品等优点。本文在简述超顺磁弛豫开关传感器检测原理的基础上,对MRS的检测目标物、传感器构造特点、检测灵敏度及检测过程中T_2的变化规律进行了归纳总结,对其应用于检测多种医学诊断生物标志物和食品中重要有害因子的研究进行了评述,并从磁纳米粒子的制备与修饰、磁弛豫开关传感器检测灵敏度的提高及高通量磁弛豫传感器的构建等方面提出了解决策略。(本文来源于《分析化学》期刊2018年08期）
李东平,王倩,谢一步,张俊,连庆云[9]（2018）在《具有缓慢磁弛豫行为的单核Dy(Ⅲ)和Ho(Ⅲ)配合物（英文）》一文中研究指出以席夫碱配体N,N′-双(3-甲氧基亚水杨基)乙烯-1,2-二胺(H2salen)为原料,合成了2个新的镧系配合物,即[Dy(salen)_2]_3·3C_2H_9N_2·2CH_3OH(1),[Ho(salen)_2]_3·3C_2H_9N_2·1.5CH_3OH(2),并对其进行了基本表征。X射线单晶衍射结果表明,配合物1和2结晶于单斜晶系C2空间群,其金属配位环境类似。配合物1和2在零场和外加磁场下均具有单分子磁体(SMMs)行为。(本文来源于《无机化学学报》期刊2018年08期）
孙琳[10]（2018）在《酰腙席夫碱—镝单分子磁体的构筑及磁弛豫动力学研究》一文中研究指出单分子磁体(SMMs)在自旋电子器件、超高密度信息存储和量子信息处理等领域具有广泛的潜在应用,现已成为国内外研究的热点。稀土离子,尤其是镝离子,因其具有高电子自旋基态以及很强的自旋轨道耦合和磁各向异性,非常适合用作自旋载体来设计合成高性能SMMs。探索稀土 SMMs自组装机理,获得磁各向异性、易轴取向和磁相互作用的控制规律,进而实现此类材料的精准可控制备,是稀土 SMMs研究的基础前沿课题。本论文基于叁齿酰腙席夫碱配体,通过改变组装条件,构筑了十例单核和双核镝配合物,结合从头计算深入研究了它们的磁构效关系及弛豫机理,具体研究成果和结论如下:1、以N3-(2-吡啶基)-3-吡啶甲酰腙(2,3'-Hpcad)为配体,辅助于阴离子和溶剂作用,制备了 叁例九配位的单核镝配合物,[Dy(2,3'-pcad)(NO3)2(CH3OH)2](1)、[Dy(2,3'-Hpcad)2(H2O)3]·3C1.5H2O(2)和[Dy(2,3'-pcad)(NO3)(H2O)4].NO3·H2O(3)。基于等温滴定量热法对1-3的形成反应进行了热力学研究,阐释了其在溶液体系中的自组装规律,为定向合成提供了热力学指导。交流磁化率测试表明,配合物2在零直流场下表现出单分子磁体行为,而1和3显示出场诱导的慢磁弛豫行为。从头计算表明,叁者的磁各向异性的强弱顺序为2>1>3,与实验数据拟合得到的有效能垒大小顺序相一致。2、基于上述工作,以同分异构体N3-(2-吡啶基)-4-吡啶甲酰腙(2,4'-Hpcad)为配体,在不同的溶剂比例下,制备了两例九配位单核镝配合物,[(2,4'-pcad)Dy(NO3)2(H2O)2]·C2H5OH(4)和[(2,4'-pcad)Dy(NO3)2(C2H5OH)2]·H2O(5)。构型计算表明,与4相比,5中Dy(Ⅲ)离子配位构型更接近单帽四方反棱柱。动态磁性测试研究表明,4没有呈现零场慢磁弛豫行为,而5显示了零场单分子磁体行为,有效能垒达到203 K。结合从头计算和电荷分析进一步验证,4和5较大的磁性差异主要归因于其不同的轴对称性,并以此构建了一种可能的Dy(Ⅲ)配位模型以实现九配位单核Dy(Ⅲ)配合物的高轴对称性。在4和5中,配位溶剂和晶格溶剂互换使Dy(Ⅲ)离子配位构型接近理想构型,获得了高轴对称性的Dy(Ⅲ)-SMMs,为调控磁弛豫行为提供了新的示范。3、再以同分异构的叁齿席夫碱化合物为配体(2,3'-Hpcad和2,4'-Hpcad),基于阴离子调控,制备了叁例中心对称的双核(Dy2)镝配合物,[Dy2(2,4'-pcad)2(C2H3O2)4(H2O)2]·4H2O(6)、[Dy2(2,3'-pcad)2(C2H3O2)4(H2O)2](7)和[Dy2(2,3'-pcad)2(C6H5COO)4(H2O)2](8)。交流磁化率测试表明,6-8均在零直流场下表现出单分子磁体行为,实验数据拟合得到有效能垒,大小顺序为7>8>6。从头计算结果显示,6-8中Dy(Ⅲ)基态g办值分别为19.617、19.581和19.688,说明6-8均具有强的单离子轴对称性。通过拟合直流磁化率数据得到磁交换耦合常数,大小顺序为8>7>6。相比6而言,配合物7和8的有效能垒较高,主要归因于Dy(Ⅲ)-Dy(Ⅲ)之间较强的反铁磁交换耦合作用对量子隧穿(QTM)过程的有效抑制。4、基于上述的研究,进一步探究交换耦合作用对Dy2-SMMs的磁性调控,以N3-(2-吡嗪基)-3-吡啶甲酰腙(2,3'-Hppcad)为配体,改变组装环境(LiOH.H20物质的量),制备了两例中心对称的 Dy2 配合物,[Dy2(2,3'-ppcad)2(C2H302)4(H20)2](9)和[Dy2(2,3'-ppcad)2(C2H302)4(H20)2].6H20(10)。构型计算表明,配合物9和 10中的九配位Dy(Ⅲ)离子周围均呈现畸变的单帽四方反棱柱构型,较9而言,10的畸变程度较小。交流磁化率测试表明,两者均在零直流场下表现出单分子磁体行为。从头计算表明,较9而言,10的单离子轴对称性较低,磁交换耦合作用较强。配合物10的实验拟合的有效能垒高于理论计算的基态与第一激发态能级差,归因于反铁磁交换耦合作用有效地抑制了QTM。通过引入晶格水,改变Dy(Ⅲ)-Dy(Ⅲ)之间的交换耦合作用,从而优化磁弛豫过程,这为合成高性能Dy2-SMMs提供了一种策略。(本文来源于《西北大学》期刊2018-06-01）
磁弛豫论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
单分子磁体(SMMs)在高密度信息存储、量子计算及分子自旋原件等方面的潜在应用价值引起人们的极大兴趣。相比于过渡金属离子,稀土离子f电子未淬灭的轨道角动量使其具有相对较大的磁矩和磁各向异性。其中,Dy(III)离子因具有大的自旋基态(~6H_(15/2))和强Ising型磁各向异性备受瞩目。此外,大多数镝配合物具有较高的配位数以及灵活多变的配位构型,容易造成磁性的显着差异。研究表明,高对称性晶体场环境(D_(4d)、D_(5h)和D_∞?)下的Dy(III)离子有利于消除非轴向磁各向异性,并且可以在较大程度上抑制量子隧穿效应(QTM),从而有利于增加有效能垒(U_(eff))、提高阻塞温度(T_B)。在此基础上,本论文利用两类多齿螯合配体,通过分子设计精准合成了八例具有高对称性的以稀土元素Dy(III)为自旋载体的配合物。通过改变组装条件(配体、金属盐、溶剂等),实现了对配位环境的微调。通过X-射线单晶衍射、综合物性测量系统(PPMS)并结合理论计算,初步阐明了配合物结构和磁驰豫行为的关系。研究结果为单分子磁体弛豫机理的准确阐释提供了数据支撑和理论支持,进而为理性设计、合成单分子磁体奠定了基础。具体研究内容和结果如下:1.以1,3-双((5-氯亚水杨基)-乙胺基)-2-(4-氯-2-羟苯基)咪唑啉(L1,H_3Clapi)为配体,通过调控混合溶剂甲醇和二氯甲烷的比例,合成了两例八配位四方反棱柱构型(D_(4d))的同质多晶双核镝配合物,化学式均为[Dy(Clapi)]_2·(CH_2Cl_2)_2(1和2)。配合物1和2具有完全相同的配位构型,中心金属镝离子配位环境的差异来自客体溶剂分子二氯甲烷相对于主体结构的空间位置不同(1:-2.420,6.518,10.560;2:-0.268,5.711,3.947)。对1和2进行磁性测试,测试结果表明二者具有完全不同的磁性。配合物1在零场的时候没有表现出慢磁驰豫行为,而配合物2显示了零场单分子磁体行为。Ab initio计算表明,1和2显着的磁性差异主要来源于分子内不同的Dy(III)-Dy(III)交换耦合作用(J_(exchange))。这项工作为同质多晶现象的磁性行为提供了例证:通过客体溶剂分子的晶格取向可以调控镝配合物的磁动力学行为。2.以L1和对其进行修饰所得的L2(1,3-双((亚水杨基)-乙胺基)-2-(2-羟苯基)咪唑啉,H_3api)为配体,在不同的溶剂体系中,合成了四例八配位D_(4d)构型的双核镝配合物。分子式分别为[Dy(api)]_2(3)、[Dy(api)]_2·2CH_2Cl_2(4)、[Dy(Clapi)]_2·2C_4H_8O(5)和[Dy(Clapi)]_2·2C_3H_6O(6)。磁性测试表明,配合物4、5和6均表现出了场诱导慢磁弛豫行为。然而即使是在有外加磁场存在的情况下,配合物3也没有表现出单分子磁体行为。用ab initio计算来解释配合物之间的磁性行为差异,结果表明分子内的磁交换耦合作用是产生单分子磁性行为差异的主要因素。这项工作为Dy_2体系中磁弛豫行为的调控提供了新的策略:3和4是客体溶剂分子的引入导致的磁性差异;5和6是客体溶剂分子的改变引起的磁性差异,归根结底是客体分子的引入/改变使得Dy(III)离子的配位构型发生微小变化,调节了分子内Dy(III)-Dy(III)之间交换耦合作用,从而实现了对单分子磁体行为的微调。3.在本章中,将尽可能增大五角双锥构型(D_(5h))中轴向配体的静电斥力作为构筑高性能镝单分子磁体的设计策略。以N,N'-二(2-亚甲基吡啶)-N,N'-二(2-亚甲基-4-甲基苯酚)乙二胺(L3,H_2bbpen-CH_3)为配体,合成了两例D_(5h)构型的单核镝配合物,[Dy(bbpen-CH_3)Cl](7)和[Dy(bbpen-CH_3)Br](8)。动态磁性测试结果表明二者均具有优异的单分子磁体行为,其中配合物8的U_(eff)高达1000 K,同时具有较高的T_B(15 K)。结合ab initio计算,从静电势的角度证实了高的轴向静电斥力的重要性,从而给出了构筑高性能Dy-SMMs所需的合理结构。这项研究提出了构筑性能优异的镝单分子磁体的有效方案:在D_(5h)晶体场对称性的大环境下,Dy(III)离子轴向晶体场的电子效应远大于赤道面晶体场的电子效应。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
磁弛豫论文参考文献
[1].芶晓霜,王梦梦,孟茜茜,程鹏.单离子磁体及其磁弛豫动力学的研究进展[J].无机化学学报.2019
[2].姜志洁.具有D_（4d）/D_（5h）构型的镝单分子磁体的制备、结构及磁弛豫动力学研究[D].西北大学.2019
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