一、光催化氧化降解水中有机污染物的研究进展(论文文献综述)
雷倩[1](2021)在《铋基复合催化剂可见光活化过硫酸盐降解有机微污染物的性能研究》文中研究表明本研究利用碳量子点(CDs)表面修饰和氧缺陷嵌入这两种手段对Bi OCl半导体催化剂进行改性,构建了CDs-BOC和CDs-BO1-xC两种复合纳米光催化剂。通过XRD、FT-IR、SEM、TEM、UV-vis DRS和PL等多种理化特性和光学特性表征手段对样品的微观结构和形貌以及光催化性能进行探究。结果表明,CDs成功键合于Bi OCl基材表面,复合材料的光吸收边界被显着拓宽到可见光区域,具有优异的可见光响应。基于CDs的电子转移特性,复合材料的光致电子-空穴对被有效分离,提高了材料的光催化性能。为了探究所制备催化剂的光催化降解性能,分别以对-乙酰氨基酚(AAP)和双酚A(BPA)作为目标污染物,并辅以过硫酸盐(PS)作为共氧化剂,系统地研究了CDs-BOC/PS和CDs-BO1-xC/PS两种可见光催化体系在不同反应条件下对污染物的去除规律。结果表明,在一定范围内(﹤10%)CDs的掺杂量越高催化效果越好;当催化剂浓度为1.0 g/L、AAP浓度为5 mg/L且PS添加量为2 mmol/L时,7%CDs-BOC/PS体系的降解效果最好,可在20 min内将AAP完全降解去除;当催化剂浓度为0.3 g/L、BPA浓度为10 mg/L且PS添加量为2 mmol/L时,5%CDs-BO1-xC/PS体系的催化性能最佳,可在15 min内将BPA完全去除,且矿化度可达67.4%。通过化学淬灭实验间接检测手段和EPR直接检测手段探明了两种可见光催化体系的主要活性氧化物质为·OH、·SO4-、·O2-和h+,其中·O2-和h+起主导作用。利用时间飞行质谱仪(TOF-MS)鉴定了BPA降解过程中产生的4种主要中间产物,解析了其降解途径。最后,结合催化剂表征数据和污染物降解规律分别提出了CDs-BOC/PS和CDs-BO1-xC/PS两种可见光催化体系的降解反应机理。
曹婷婷[2](2021)在《Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化降解酚类污染物的效能及机制》文中进行了进一步梳理酚类污染物在自来水、地下水、地表水,尤其是煤化工废水中均能检测到,由于其自身的毒性对人们生产生活带来了一定的影响。但鉴于传统处理技术的局限性,针对水体中具有不同取代基酚类污染物,尤其是难降解酚类污染物的降解依然是水环境领域研究的热点。紫外光由于其高能量、易操作、效率高等优点,导致基于紫外光辐照的光催化氧化技术备受研究者们的关注。但针对具有不同取代基酚类污染物在紫外光照射下降解机理的基础性研究仍然匮乏。本论文以发射254 nm主波长紫外光(UV)和发射185 nm和254 nm混合波长的真空紫外光(VUV)为光源,对比研究其对具有不同取代基酚类污染物的光解规律。以污泥生物炭和钴金属修饰制备一种改性氯氧铋(BiOCl)催化剂,对其进行性能表征,评价其在VUV光照下的光催化性能和动力学。同时基于密度泛函理论(DFT),深入探究具有不同取代基酚类污染物的反应特性及其在VUV照射下的降解机理。以UV和VUV为紫外光源,考察紫外光辐照度在不同介质中的变化规律,探究对具有不同取代基酚类污染物的光解效能及动力学。以苯酚、邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚和对硝基苯酚(PNP)作为不同取代基酚类污染物,五种酚类污染物在UV照射下的光解率分别为36.0%、38.3%、37.0%、39.1%和14.1%,平均反应速率常数为0.042 min-1。而在VUV照射下的光解率分别为95.8%、96.9%、96.0%、97.8%和90.1%,平均反应速率常数为0.340 min-1。相同浓度下,双酚A(BPA)在VUV下照射90 min的光解率为53.2%,比PNP的光解率低了34.1%;在UV照射下的光解率为29.4%,比PNP的光解率低了49.1%。酚类污染物在VUV照射下的光解效能要优于在UV照射下的光解效能,且带给电子基团的酚类污染物在紫外光照射下的光解效能要优于带吸电子基团的紫外光解效能,优于具有超共轭体系的紫外光解效能。水质越复杂,酚类污染物在紫外光照射下的光解效能越差。对天然水体而言,腐殖酸中的羧基是抑制酚类污染物光解效能的主要基团,酚羟基次之。以污泥生物炭负载和钴金属掺杂为修饰手段,采用一步水热法制备一种改性BiOCl催化剂,解决带吸电子基团或具有超共轭体系的酚类污染物在VUV照射下光解效能差的问题。当污泥生物炭与BiOCl质量比为30%、钴金属掺杂量为5%、不调节溶液p H值条件下,投加0.4 g/L催化剂,对20 mg/L PNP和BPA在VUV照射90 min,降解率可达98.2%和87.3%。循环五次后,对PNP的降解率达85%以上。表明制备催化剂具有较好的循环稳定性。为探究具有不同取代基酚类污染物的反应特性及其在VUV光催化下的降解机制,采用DFT理论量化计算深入剖析。结果表明,给电子基团的存在会使酚类污染物的HOMO,I,μ和ω绝对值降低。苯酚、邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、PNP和BPA的键解离能值(BDE)分别为90.71 kcal/mol、84.71 kcal/mol、90.42 kcal/mol、84.02 kcal/mol、97.03 kcal/mol和397.97 kcal/mol。其中酚类污染物反应速率常数与BDE的关系为k(28)1.2209-0.0118BDE(10)2.2?10-5BDE2,可为后期污染物去除技术的选择提供参考。苯酚、对苯二酚和PNP在VUV照射下的降解主要是光激发、·OH亲电加成、分子重排和开环反应。苯酚的降解路径主要是路径D,降解至易开环产物所需总能量为10.02 e V。路径C在对苯二酚降解过程中占据主导作用,降解至易开环产物所需总能量为8.4 e V。路径F在PNP降解过程中占据主导作用,降解至易开环产物所需平均总能量为11.40 e V。发生在BPA环A中C6原子上的·OH亲电加成反应是主要反应路径,所需总能量为2.84 e V。BPA只对254 nm光有吸收,能使其前三个能级被激发,其电子跃迁特征为从氧原子到苯环的n→π*以及苯环中的π→π*局域激发。此外,BPA光解至易开环产物所需总能量为4.86 e V。而Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭在VUV照射下,185 nm波长光被水分子吸收产生·OH。254 nm波长光,一部分被污染物吸收直接光解或产生e-aq,另一部分激发BiOCl,产生·OH、e-、h+和·O2-共同作用于污染物的降解。本文的研究成果能够丰富水体中不同取代基酚类污染物的光降解规律及降解机理,对于水体中酚类污染物的去除具有重要的理论研究意义。
王欣月[3](2021)在《提高石墨相氮化碳光催化氧化和还原性能的新策略探究》文中指出半导体光催化技术因其绿色、高效、节能和不产生二次污染等优点在环境修复领域备受瞩目。光催化技术的关键科学问题是开发高效、稳定和廉价的可见光响应的光催化剂。在已报道的半导体光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)聚合物呈现出许多独特和诱人的优点,如?-共轭结构、带隙较窄和可见光响应较强、光和化学稳定性高以及廉价易得和易于功能化修饰。因此,g-C3N4被认为是新一代具有可见光响应的理想光催化剂的候选者,在光催化去除水中污染物领域呈现巨大的应用潜力。然而,传统方法制备的体相g-C3N4存在比表面积小、氧化能力中等、可见光利用率低和光生载流子易复合等问题,严重限制了其实际应用。针对g-C3N4存在的不足,本篇博士学位论文致力于设计多种新颖的提高g-C3N4光催化氧化还原性能的策略,通过表面功能化、共价修饰和表面缺陷工程等手段,成功制备了一系列改性的g-C3N4光催化剂。然后,对以上光催化剂的组成和结构、形貌、表面物理化学性质以及光学性质进行了详细的表征。最后,系统研究了以上催化剂在模拟太阳光或可见光辐射下去除水中难降解有机污染物和高价态有毒重金属的活性,揭示了改性g-C3N4催化剂表界面性质和本征结构与其光催化活性之间的关系,并将实验结果与密度泛函理论(DFT)计算相结合,深入探讨了目标光催化反应的机理。此外,还对催化剂的循环使用性能进行了详细的评价。本论文工作为设计制备高效可见光响应的光催化剂提供了重要的指导,并为高效去除水中有机和无机污染物提供了新途径。论文的具体研究内容如下。1.以尿素合成的石墨相氮化碳(UCN)为前驱体,通过在不同浓度的Na OH水溶液中水解UCN并结合透析自组装过程,成功制备了一系列羟基表面修饰且具有互连开放骨架结构的g-C3N4纳米片(HUCNs)。HUCNs呈现高于UCN的模拟太阳光光催化还原Cr(VI)的活性。而且,用3 mol L-1 Na OH水溶液处理UCN得到的3.0-HUCN显示最高的光催化还原Cr(VI)的活性。当用波长大于320 nm的模拟太阳光照射45分钟后,3.0-HUCN对Cr(VI)的去除效率达99.8%,其还原Cr(VI)反应的表观一级速率常数为UCN的13.4倍。HUCNs优异的光催化还原活性归因于羟基的表面修饰,这不仅促进了Cr(VI)在其表面的吸附,同时加快了光生电子与空穴的分离;另外,开放式骨架结构有利于光生电子向其表面的迁移并增加活性位点的暴露机会;而且,HUCNs的CB带边电位更负,因此,其光生电子的还原能力更强。HUCNs还具有良好的循环使用性能,连续使用五次后,可基本保持光催化还原Cr(VI)的活性无明显损失。2.通过水溶液中苝四羧酸二酐(PTCDA)和g-C3N4的一步亚胺化反应,成功制备出一系列PTCDA与g-C3N4不同重量百分比(0.5-30%)的PDI/GCN异质结光催化剂。在PDI/GCN异质结中,PTCDA与g-C3N4发生表面杂化,在二者的界面间,PTCDA与g-C3N4通过O=C-N-C=O共价键相连接。PDI/GCN对水中对硝基苯酚(PNP)和左氧氟沙星(LEV)的降解呈现不同的可见光光催化活性。其中,PTCDA和g-C3N4的重量百分比为1%时制备的1%PDI/GCN异质结对目标污染物呈现最高的可见光光催化降解和矿化能力,其光催化氧化活性显着高于体相g-C3N4、商用P25 Ti O2和其它PDI/GCN异质结。当用波长大于400 nm的可见光照射45和15分钟后,1%PDI/GCN可完全降解PNP和LEV;光照360和480分钟后,1%PDI/GCN降解PNP和LEV体系的总有机碳(TOC)的去除率分别达到100%和55.6%;可见光照射360和480分钟后,经过1%PDI/GCN的光催化氧化,PNP和LEV降解液对费氏发光菌的毒性抑制率分别降至0.9%和10%。PDI/GCN异质结增强的可见光光催化氧化活性归因于PTCDA与g-C3N4之间的表面杂化作用,从而有效促进了界面间光生载流子的迁移和分离,使异质结光催化体系中产生了丰富的活性物种,如超氧阴离子自由基(·O2-)、羟基自由基(·OH)和光生空穴(h+VB)。这些具有强氧化能力的活性物种可以将PNP和LEV深度氧化为CO2、H2O和无机阴离子。PDI/GCN异质结还具有优异的循环使用性能,循环使用5次后,可基本保持其光催化氧化PNP和LEV的活性无损失。3.设计原位尿素与少量丙二酰胺预组装-热诱导共聚合新路径,成功将桥联碳(-CH2-)和结构边缘缺陷同时引入到g-C3N4的骨架结构中,制备出一系列桥碳联和结构边缘缺陷共修饰的g-C3N4纳米片(CBCN)。其中,通过调节丙二酰胺的加入量(5、20和60 mg),可以调控桥联碳和结构缺陷的数量。在波长大于400 nm的可见光照射下,CBCN均呈现高于体相g-C3N4和商用P25 Ti O2的降解水中新兴酚类污染物如对乙酰氨基酚(APAP)和对羟基苯甲酸甲酯(MPB)的活性。其中,丙二酰胺加入量为20mg获得的CBCN-20具有最高的可见光光催化氧化活性。当用波长大于400 nm的可见光照射30和90分钟后,CBCN-20可完全降解APAP和MPB;此外,CBCN-20降解APAP和MPB反应的表观一级速率常数分别是体相g-C3N4的8.2和7.0倍。CBCN优异的可见光光催化氧化活性归因于桥联碳和结构边缘缺陷的协同作用。桥联碳的修饰,不仅改善了g-C3N4的共轭程度,优化了g-C3N4的能带结构,还引起了电子的重新分布,从而提高了CBCN体系中光生载流子的分离效率和对可见光的利用率;此外,由桥联碳的引入而产生的结构边缘缺陷可作为催化剂表面的活性中心,有助于增强催化剂的表面活性。桥联碳和结构边缘缺陷的共同作用,在CBCN体系中产生了大量的自由光生电子,进而产生了丰富的·O2-阴离子自由基和一定量的·OH自由基。在h+VB、·O2-和·OH的共同作用下,水中新兴酚类污染物不仅被完全降解还能逐渐被矿化为CO2和H2O。CBCN还可在五次连续循环使用后,基本保持其光催化氧化APAP和MPB的活性不改变,具有较高的循环使用性能。4.设计独特和新颖的自修饰路径,通过甲醛辅助-熔融尿素热聚合方法,成功制备了一系列碳空位缺陷和氧掺杂共修饰的g-C3N4多孔纳米片(VC-OCN)。通过多种表征技术并结合DFT理论计算,研究了VC-OCN的电子结构和能带结构。研究发现,VC-OCN中的少量氧原子来自熔融尿素的自掺杂,而甲醛的加入导致了碳空位缺陷的形成。通过调节甲醛的加入量(5、15和50?L),实现了对VC-OCN中碳空位浓度的有效调控,进而调节了VC-OCN的电子结构和光吸收性质。VC-OCN呈现优异的可见光光催化降解对硝基苯酚(PNP)和阿特拉津(ATN)的活性,而且,其光催化氧化目标污染物的活性与碳空位浓度密切相关。其中,加入15?L甲醛制备的VC-OCN15具有最佳的可见光光催化活性,其降解PNP和ATN反应的表观一级速率常数分别是体相g-C3N4的4.4和5.2倍。VC-OCN优异的光催化氧化能力源于碳空位和氧掺杂的协同作用,不仅有效促进了光生载流子的产生-分离-传输-转化过程,同时还增强了催化剂对氧分子的吸附与活化。因此,在VC-OCN可见光光催化体系中产生了丰富的活性氧物种,包括·O2-阴离子自由基、·OH自由基和单线态氧(1O2)。在这些活性氧物种和h+VB的共同作用下,目标污染物不仅被完全降解,而且被矿化。另外,VC-OCN具有多孔纳米片结构,可以通过改善光生载流子的迁移和扩散同样有助于其光催化活性的提高。VC-OCN还具有优异的循环使用性能,五次连续循环使用后,基本保持其活性不损失和化学结构、缺陷结构及形貌不改变。
康文达[4](2021)在《光催化耦合臭氧氧化连续流反应器降解水中有机污染物的性能研究》文中研究指明光催化耦合臭氧氧化是一种很有前途的矿化废水中难降解有机物的技术,目前,关于光催化耦合臭氧氧化技术的研究大多数集中在新型催化剂上,虽然取得了很大的进展,但是催化剂悬浮液阻挡入射光、分离催化剂的繁琐过程以及强烈搅拌的高能耗使得该技术的实际应用仍然受限。为了克服上述问题,本工作将一种螺旋结构作为光催化剂的载体引入到光催化耦合臭氧氧化技术中,构建了一个带有双螺旋载体结构的光催化耦合臭氧氧化流通式反应器,强化了光催化耦合臭氧的传质过程,加速了有机物的矿化,主要研究内容如下:为了考察含有双螺旋结构的光催化耦合臭氧氧化流通式反应器降解污染物的性能,以苯酚为目标污染物,考察了水力停留时间、臭氧浓度、p H值、温度等条件的影响规律。结果发现,在水力停留时间为19分钟、臭氧浓度为68.4 mg/L、进水p H值为7.46、室温条件下,进水苯酚浓度为33 mg/L(总有机碳浓度为26 mg/L)的时候,采用双螺旋结构的光催化耦合臭氧工艺对苯酚的去除率达到了99%以上,总有机碳的去除率为91.5%,而不使用双螺旋结构时,虽然苯酚的去除率也达到了99%以上,但是总有机碳的去除率仅为58.1%。在持续20小时的连续测试中,该反应器也显示出良好的稳定性。通过计算得到单位体积溶液中总有机碳减少一个数量级所需要的电能为10.23k Wh/(m3·order),仅为其他工艺所需的能量(24.30-68.75 k Wh/(m3·order))的42~15%。此外,本工作还研究了该流通式反应器在处理其他污染物时候的降解性能。结果发现,单独的臭氧氧化和光催化氧化对于草酸的矿化能力是非常局限的,初始TOC值为24 mg/L的时候,总有机碳的去除率仅仅为8.1%和4.4%。而光催化耦合臭氧氧化工艺则实现了草酸94.3%的总有机碳去除率。并且发现该技术对于阿特拉津的去除能力具有一定的局限性,对于初始TOC值为26mg/L的阿特拉津溶液经过处理后矿化率仅仅为14.6%。之后以轧钢废水处理工艺的二沉池出水为处理对象(COD=124.0 mg/L),考察光催化耦合臭氧氧化技术实际水处理能力。停留时间57分钟,光催化,臭氧氧化和光催化耦合臭氧氧化技术处理后的出水COD值分别为120.1 mg/L、99.32 mg/L、45.77 mg/L,只有光催化耦合臭氧氧化技术才可以实现污水处理后的达标排放(COD<50mg/L),达到了城市污水一级A排放标准。综上所述,光催化耦合臭氧氧化连续流反应器在高效实现苯酚、草酸去除矿化的同时,具有良好的稳定性和经济性,具有实际应用潜力。
苗宝雨[5](2021)在《一步水热法制备新型铋基异质结光催化剂与降解水中有机污染物的研究》文中进行了进一步梳理工业的快速发展给人类生活带来丰富物质的同时,也带来了环境污染,生态破坏和能源紧缺的问题,因此人们在急切地寻求一种高效节能的方法去解决环境污染问题。与传统的污染净化技术相比,光催化氧化是一种可利用丰富太阳能来实现有机物降解的绿色技术。作为光催化氧化技术研究的核心内容,寻找绿色高效的可见光催化剂成为当前研究的重点。近年来,铋系光催化具有高效,良好的稳定性和无毒的特点逐渐引起研究者们的关注。本研究以铋系光催化剂为基础,通过一步法制备了新型铋基异质结复合光催化剂,在材料表征与分析的基础上,考察了光催化剂在不同条件下的有机物降解性能,探讨了复合材料光催化剂降解有机物的光催化作用机制。具体研究内容和结果如下:(1)通过一步水热法制备了新型异质结光催化剂Bi2WO6/Sb2WO6,利用SEM、TEM、HRTEM、XRD、XPS、UV-Vis DRS和PL等技术对所制备的光催化剂的形貌、晶体结构、化学状态和光学性能进行了分析。与单一Bi2WO6和Sb2WO6相比,万寿菊状的Bi2WO6/Sb2WO6比表面积明显增加,对有机污染物的吸附能力显着提升,并且可以提供更多的光催化活性位点;此外,Bi2WO6/Sb2WO6对可见光的吸收能力有显着提升,对有机物的光催化降解能力明显强于单一催化剂;光响应电流和荧光实验结果表明:在光照条件下,异质结光催化剂Bi2WO6/Sb2WO6具有比单一催化剂更多的光生载流子和更低的电子—空穴的复合速率。(2)制备的若干Bi2WO6/Sb2WO6光催化剂中,6%Bi2WO6/Sb2WO6表现出最优的光催化剂性能,该光催化剂对RhB和MO表现出良好的降解能力:光催化反应90 min对RhB(催化剂用量0.5 g/L)和MO(催化剂用量1.5 g/L)的降解率分别为100%和70%;降解RhB和MO溶液的最佳p H条件分别为7.0和3.0;在优化条件下,光催化反应240 min,该光催化剂对RhB和MO的TOC去除率分别为55.3%和31.5%。根据五次循环降解RhB实验结果和循环使用后XRD图谱可以看出催化剂具有良好的催化和结构稳定性。(3)在异质结Bi2WO6/BiOI基础上,采用一步水热法沉积Ag3PO4,制备出了Bi2WO6/BiOI@Ag3PO4异质结光催化剂,并通过SEM、TEM、HRTEM、XRD、XPS、UV-Vis DRS和PL等技术分析发现,Ag3PO4的引入显着提高了光催化剂的可见光吸收性能,该催化剂具有花团状的形貌和对称性的双异质结结构,明显提高了电子/空穴对的分离效率和载流子的传递能力。(4)所制备的Bi2WO6/BiOI@Ag3PO4光催化剂中,Bi2WO6/BiOI@Ag3PO4-5表现出最佳的光电和光催化降解有机物性能:光催化反应120 min对20 mg/L的BPA(溶液p H=9,催化剂用量1 g/L),MO(溶液p H=5,催化剂用量1 g/L),Cefepime(溶液p H=6,催化剂用量1 g/L)和TC(溶液p H=9,催化剂用量1 g/L)的降解率最高,分别为99.8%,98.1%,98.8%和96.8%。循环实验和循环使用后催化剂的XRD,SEM以及红外图谱表明,Bi2WO6/BiOI@Ag3PO4具有良好的光催化稳定性和抗光腐蚀性。此外,生物降解性实验表明污染废水在经过光催化氧化前处理后,生物降解性明显增强。(5)6%Bi2WO6/Sb2WO6和Bi2WO6/BiOI@Ag3PO4-5异质结光催化剂均可在真实的太阳光照射下降解有机污染物,而且中午时段下的有机物降解率要略高于模拟太阳光(300 W)下的降解率;自由基捕获实验结果表明,在所构建的光催化体系中,活性物质h+、·O2-和·OH共同起到了降解有机物的作用;通过HPLC、GC-MS和LC-MS等技术分析了RhB、BPA和Cefepime的光催化降解中间体,在此基础上提出了相关的降解路径。
焦东[6](2020)在《废纸制浆造纸厂废水处理新工艺及中试研究》文中指出造纸工业作为重要的基础原材料产业,具有可持续发展的特点,在国民经济中占据重要地位。基于制浆造纸行业的特殊性,在生产过程中会使用大量的水,即使经过水的循环使用及工艺改进,仍会产生大量的生产废水。造纸废水的特点是排放量大、污染负荷高、成分复杂,其主要污染指标为化学需氧量、生化需氧量、p H、总氮、总磷、氨氮和悬浮物等。为了避免造成严重的环境问题,需对废水处理后达标再排放或再回用以减轻环境压力。制浆造纸废水常规处置方法较多,一般分为化学处理法、物化处理法、生化处理法。目前已经广泛应用到造纸废水深度处理中的方法主要有:化学混凝法等物化法、厌氧/好氧等生物法、芬顿等高级氧化技术、人工湿地等生态处理法等。随着造纸单位水耗标准的推出及淡水资源的缺乏,研究开发基于中水回用的造纸废水处理新工艺具有重要的实际意义。对水处理过程不同工段废水中有机物采用溶剂萃取进行GC-MS分析检测,发现SBR好氧工艺、混凝工艺以及芬顿氧化工艺均可以大量降解造纸废水中的残留有机物,但由于各种方式的作用机理不同,各工艺降解的有机物种类也不尽相同。SBR好氧工艺和混凝工艺之间存在协同作用,在废纸制浆造纸废水处理工段中同时使用这两种工艺可以有效提高有机物的降解能力。芬顿氧化处理降解有机物的能力较强,但芬顿处理后的废水中仍可以检测到未被降解的有机物。研究开发的臭氧氧化新工艺相对芬顿氧化处理,可高效去除废水中有机物且显着降低出水色度,为化学氧化后废水的深度处理与回用提供更好的条件。为了进一步降低生物处理后的废水中难以生化降解的环境污染物质的含量,探究了多种絮凝剂对废水中杂质的絮凝作用。利用造纸厂芬顿污泥制备得到的聚合硫酸铁(PFS)为絮凝剂,聚丙烯酰胺(PAM)为助凝剂,通过絮凝法对废水进行处理,采用响应面法探究了絮凝过程中PFS用量、PAM/PFS体积比和处理温度对废水中化学需氧量(COD)去除率的影响。结果表明,絮凝法可以有效地降低造纸废水中的COD含量,响应面法优化得到的最佳工艺条件为:PFS用量为1.04 m L/L,PAM/PFS体积比为4.99,处理温度为31.54℃。在最优条件下进行验证实验,造纸废水中CODCr的去除率为39.6%,与模型预测值接近。应用响应面法建立的造纸废水COD脱除模型可以有效预测造纸废水中COD的脱除率。PFS用量和PAM/PFS体积比参数之间存在着协同作用,共同影响造纸废水COD的脱除率。针对造纸过程中废水难以达标排放的问题,采用单因素实验的方法探索了臭氧氧化法的深度处理效果。结果表明,以纳米氧化铜作臭氧氧化的催化剂,并且在臭氧发生量为3g/h,催化剂用量为0.25‰,反应过程中温度维持在30℃,反应时间维持在30min的情况下,COD去除率可达95.7%,出水满足GB 3544-2008《制浆造纸工业水污染物排放标准》。实验室自己制备的多孔材料负载Cu O催化剂的回用实验表明,催化剂在不经处理回用5次后,而COD去除率未受明显影响。整个工艺过程稳定性高并且经济环保,适于造纸废水的深度处理工程应用。为了进一步降低氧化废水中的各种离子及微量有机物等指标,实现中水部分回用,采用无机膜和反渗透膜(RO)组成的膜系统对氧化废水进行膜过滤研究。研究发现无机膜和RO膜组成的膜过滤系统对化学氧化处理的废水进行过滤可以有效地降低废水中的TDS、COD、色度、电导率、硫酸根离子以及铁离子浓度等指标,其中TDS、色度、硫酸根离子以及铁离子的去除效果显着,连续运行发现,这些指标降低95%以上。膜系统经过不同时间和次数对化学氧化后废水过滤后,仍然保持良好的过滤效果。相对于不同孔径的无机膜而言,化学氧化废水经过RO膜过滤后,废水中的TDS、色度、电导率、硫酸根离子以及铁离子均显着降低。
金华[7](2020)在《Ag3PO4/Fe3O4/GO双效催化剂在可见光—过硫酸盐耦合体系中的增效作用及机理》文中研究指明随着医药、化工、印染等行业的蓬勃发展,水体中难降解有机污染物种类和浓度与日俱增,利用单一水处理技术治理出现很多局限性和缺陷,有的已经无法达到国家规定的排放标准。而应用现有的、相对成熟的单元水处理技术优化组合成为耦合水处理技术便成为解决单一技术缺陷的有效途径。其中,以光催化氧化为主体的组合工艺逐渐成为极具应用前景的耦合水处理技术的发展方向。在这类组合工艺中,光催化/Fenton耦合技术因能耗低、能在常温常压下进行,更适合实际工程应用。但该技术在使用过程中仍然存在可见光利用率低、催化剂难回收、反应依赖酸性环境、影响因素及微观作用机制理论依据少等不足。针对上述问题,有必要对现有光催化/Fenton耦合技术进行相应改进,满足当前日益严格的水质排放标准和人们对安全水质环境的迫切需求。本论文从复合催化材料的设计制备及组合工艺的构建两方面着手,对上述耦合技术进行改进,具体实施方式如下:采用可见光响应型光催化剂Ag3PO4替换紫外光响应型光催化剂TiO2,并将Ag3PO4与Fe3O4/GO复合来提高催化剂的稳定性及循环利用性。采用能够产生SO4-·的过硫酸盐(PDS)替换传统Fenton体系中产生·OH的H2O2,来延长活性物种的寿命、拓宽体系pH适用范围、提高氧化降解能力。所制备的Ag3PO4/Fe3O4/GO兼具可见光与PDS双重催化活性,即:在可见光照射下,可作为光催化剂降解污染物;在PDS存在条件下,可作为PDS催化剂降解污染物;在可见光与PDS共存条件下,可作为双效催化剂协同降解污染物。通过该双效催化剂将Ag3PO4光催化和PDS催化以非均相催化形式结合构成一个以光催化氧化为主导并有过硫酸盐催化氧化的可见光-过硫酸盐耦合(Vis-PDS)体系。该耦合技术能够有效利用可见光,催化剂易于分离、回收,pH适用范围广,在不同条件下可以通过不同的作用机制发挥高效降解污染物的作用。研究过程中获得以下主要成果:1.以Ag3PO4为主体材料,充分利用Fe3O4/GO的PDS催化活性、磁回收性、导电性及大比表面积等特性,将二者有机结合成为Ag3PO4/Fe3O4/GO复合材料。通过多种表征手段对材料的结构信息及组成、形貌、纳米结构、元素及分布、表面元素的氧化态及磁性等理化性质进行鉴定分析;以罗丹明B(RhB)及对氯苯酚(p-CP)为目标污染物,考察了Ag3PO4/Fe3O4/GO的光催化性能、PDS催化性能及在耦合体系中的增效性。明确了双效催化剂的微观结构与催化性能之间的构-效关系,并以光催化及PDS催化机理为基础,提出了Vis-PDS耦合体系协同降解污染物的微观作用机制。2.探明了Fe3O4/GO的引入能够有效增强Ag3PO4在可见光区的吸光能力及光催化反应性,且Ag3PO4/Fe3O4/GO的光催化性能与Fe3O4/GO的质量分数有关。Ag3PO4/Fe3O4/GO的耐热性好、光催化活性及结构稳定性相对较好,光催化反应过程中存在一定程度的光腐蚀现象。基于Ag3PO4/Fe3O4/GO的光催化体系以h+和O2-·起主要作用,·OH起次要作用。3.揭示了Ag3PO4/Fe3O4/GO光催化降解RhB的机理。GO保留了Ag3PO4纳米粒子的活性中心,促进了催化剂对有机污染物的高效分解;GO与Ag3PO4构建成p/n异质结结构,促进了电荷分离,并延长光生载流子的寿命;Fe3O4/GO表面的光生e-将催化剂表面吸附的O2还原为O2-·,O2-·作为氧化剂降解污染物;Ag3PO4价带上的h+则直接氧化分解污染物,同时还可以将催化剂表面的OH-和H2O氧化生成·OH,来降解污染物。4.探明了Ag3PO4/Fe3O4/GO具有优于Fe3O4/GO的PDS催化活性,且催化性能、催化剂的特征基团及分子结构具有较好的稳定性。催化剂材料中的Ag+与Fe2+共同发挥PDS催化剂的作用,且Ag+对PDS的催化作用更显着。Ag3PO4/Fe3O4/GO催化PDS体系的主要活性基团为SO4-·和·OH。5.阐明了基于Ag3PO4/Fe3O4/GO的Vis-PDS耦合体系通过协同作用有效增强了体系的反应活性,协同系数ηSyn最高达59.8%。Fe3O4/GO与Ag3PO4的质量比对耦合体系的催化性能有影响,Ag3PO4/Fe3O4/GO-0.05的协同催化性能最佳。Ag3PO4/Fe3O4/GO在耦合体系中的活性、表面元素组成及各元素的氧化态在反应前后均比较稳定,催化剂中Ag、Fe元素在整个反应过程中仅有少量流失。6.确定了催化剂用量、初始pH、污染物浓度及PDS浓度等动力学反应参数对三种催化体系的影响,耦合体系的pH范围更加宽泛,PDS用量更少。另外,Vis-PDS耦合体系的运行模式为同时运行时,降解效率最高。常见无机离子对耦合体系的催化性能有不同程度的抑制作用,阴离子抑制作用显着,顺序为:CO32->HCO3->NO3->SO42-;阳离子Mn2+和Mg2+抑制作用不明显。7.阐释了h+、SO4-·、·OH、1O2以及O2-·五种活性基团在耦合体系降解p-CP过程中起作用,贡献率按照h+>SO4-·>·OH>1O2>O2-·排序。在此基础上结合半导体类型、光生e--h+对的分离程度等方面详细阐明耦合体系的增效作用机理;并从化学动力学角度,利用电极电势作为判据,明确耦合体系中Ag2++Fe2+→Ag++Fe3+反应的正向进行,解释了Ag+与Ag2+、Fe2+与Fe3+的循环反应的存在可以有效促进Ag+与Fe2+的再生,保持催化剂的催化活性及稳定性。探讨了p-CP在耦合体系中的反应限度及矿化率,解析了耦合体系降解p-CP的主要中间产物为2-丁烯酸、对苯醌及癸酸,并对降解途径进行了理论推测。
刘国帅[8](2020)在《含氧酸盐光催化剂去除水中污染物的效能与机制研究》文中提出论文以环境水污染治理的氧化还原反应的需求出发,采用了稳定的非金属含氧酸盐光催化剂,避免了催化剂外源性污染,利用光生空穴和电子分别进行了光催化氧化和光催化还原的相关研究,并在光催化氧化还原的基础之上,拓展光响应范围从紫外光至可见光响应范围。探讨了含氧酸盐光催化剂的导带与价带位置、内部偶极矩、界面载流子传输等性质与水体污染控制的关系,揭示其内禀高催化活性的原因。为水污染控制的光催化氧化和还原反应体系的设计提供实验依据和理论基础。采用传统的紫外光响应磷酸铋(BiPO4,禁带宽度为4.2 eV)作为光催化剂,在254 nm的紫外光照射下,利用磷酸铋的高价带位置(约为3.67 V),活化水体中的硫酸根和水分子,原位产生了硫酸根自由基和羟基自由基。磷酸铋在硫酸根存在的条件下对2,4-DCP的一级表观降解动力学常数可达0.0402min-1,约为相应条件下无硫酸根条件下的2.1倍(k=0.019 min-1)。根据理论计算和紫外吸收光谱测试,磷酸铋有足够高的价带位置,活化硫酸根产生硫酸根自由基是热力学可行的,从而表现出对于2,4-二氯苯酚较快的降解速率。在高价带位置磷酸铋活化硫酸根氧化降解污染物的基础上,为了解决单一半导体载流子复合率高的问题和磷酸铋的窄响应光谱范围的缺点,构建了直接Z型异质结构催化剂磷酸铋-碱式硝酸铋(BiPO4-Bi2O2(OH)NO3),并在磷酸铋和碱式硝酸铋界面处形成内建电场。在光照射之下,磷酸铋的光生电子和碱式硝酸铋光生空穴在电场力下可以发生快速动力学迁移并复合,在保持了磷酸铋的高价带的氧化电位,体现出更高的光生载流子分离效率和光利用效率。磷酸铋-碱式硝酸铋异质结构催化剂对于2,4-DCP的表观降解动力学速率达到0.050 min-1,是单独磷酸铋的 3.33 倍(k=0.015 min-1)及碱式硝酸铋的 12.5 倍(k=0.004 min-1)。此外,碱式硝酸铋作为一个典型的非线性光学半导体,其位于价带区域的电容正面更有利于捕获磷酸铋的光生电子,这也为第五章节利用非线性光学构建选择性高效光催化还原的研究奠定了基础。磷酸铋基光催化剂光催化氧化表现出了优异的光催化氧化性能,但是由于太阳光成分中紫外区域只占有约4%的光谱范围,把光催化氧化体系的响应范围拓展到可见光乃至近红外区域,从而大幅度提高光催化的光利用效率是极具研究意义的。然而,由于窄禁带半导体往往面临着氧化还原电位不足以热力学产生高能量的光生空穴/电子,使得水处理效率极低。进而,合成了可见光-近红外区域响应的含氧酸盐光催化剂晶面暴露的单晶Cu2(OH)PO4,利用其独特的近红外响应,Cu3+与Cu2+离子之间的价态转变,活化氧化剂过一硫酸盐PMS,产生氧化性硫酸根自由基和羟基自由基,并在7分钟以内可以完全降解去除2,4-二氯苯酚(k=0.7910 min-1)。这种技术方法针对于两个光催化的技术原理性做出了一定的突破:首先拓宽了光响应范围,其次解决了热力学氧化电位不足的问题。光催化反应中,具有还原性的光生电子具备与光生空穴等同重要的角色。传统光催化处理硝酸盐的技术难题为较低的还原效率和还原选择性,这是因为绝大部分单一的半导体有着较低的电子迁移动力速率和较差的电子选择性迁移富集。文中采用水热制备方法制备了传统的含氧酸盐非线性光学铌酸锂光催化剂,并应用于水体中的硝酸盐还原。制备的材料在120分钟的反应时间内可以取得98.4%的脱氮效率和95.8%的氮气选择性。作为对比试验,铌酸锂的脱氮效率是P25二氧化钛的3倍。特征自由基牺牲剂试验证明,铌酸锂对于硝酸盐的还原机制主要归因于电子的直接还原。这和传统P25二氧化钛的还原机制是不同的。铌酸锂独特的二次谐波效应(SHG)使得铌酸锂可以选择性的富集吸附硝酸盐和光生电子在库伦正C+面,促进了内部光生载流子的分离,是其拥有如此之高的还原效率和选择性的主要原因。紫外光只占有太阳光的极少组成部分,拓展紫外光还原体系到可见光还原体系,具有重要的研究意义。文中合成了不同晶面暴露的钒酸铋晶体。具有最优混合(010)和(110)晶面比例的钒酸铋晶体材料表现出了最好的可见光溴酸盐还原效率,其一级反应动力学大约为0.0368 min-1。理论计算和实验证明,由于钒酸铋晶体中钒酸根较大的内部偶极矩,从而可以加速电子迁移至(010)晶面,光生空穴至(110)晶面,溴酸盐的还原半反应和水体的氧化半反应是分开的,从而大大提高了溴酸盐的还原效率。
周希同[9](2020)在《基于BiO2-x的复合半导体光催化剂的制备及其光催化降解性能研究》文中研究指明基于太阳能的半导体光催化技术兼具解决了能源短缺和环境污染两大问题,由于其环境友好型和资源节约型等优点,已经成为了能源转换和环境治理等领域的研究热点。伴随着工业大规模的扩张导致含多环芳烃类和酚类等可生化性差的难降解有机物工业废水排放日益增加,高级氧化技术是目前最流行的工业废水深度处理技术,其反应产生的强氧化性自由基可将难降解有机污染物直接矿化或通过氧化提高污染物的可生化性以便于传统处理。光催化氧化法以太阳光为启动能源,依靠工业中易制得的催化剂发生光催化反应来降解有机物,相比其它的高级氧化法其具有环保、高效和廉价等优点而有望在未来得到广泛应用。因此,寻找低成本高效率的光催化剂或通过改性来提高催化剂的活性是目前光催化技术的研究重点。本文以富含氧空位的BiO2-x光催化剂为基础,通过W离子掺杂和还原氧化石墨烯(RGO)气凝胶的复合来提高其催化性能及循环利用性。具体研究内容如下:(1)采用水热法制备不同比例的WBO复合材料光催化剂,使用XRD,UV-Vis DRS,SEM,TEM,PL和XPS等手段对样品进行了表征分析,在模拟太阳光下进行了对硝基苯酚的光降解性能测试,结果表明1%WBO复合材料具有最佳的光催化降解性能。BiO2-x中氧空位的引入及W离子的掺杂均有效地提高了 BiO2-x内部电子-空穴对的分离效率,增强了光催化降解性能。(2)采用水热法制备了 BiO2-x/RGO 气凝胶,使用 XRD,UV-Vis DRS,SEM,EDX,PL和FT-IR等手段对样品进行了表征分析,在模拟太阳光下进行了对硝基苯酚的光降解性能测试,结果表明BiO2-x/RGO气凝胶比纯样BiO2-x和纯RGO气凝胶有更好的去除有机物的能力。BiO2-x/RGO气凝胶中还原氧化石墨烯的导电性能有助于提高BiO2-x的电子-空穴对分离效率,增强了光催化降解性能,而且RGO气凝胶的强吸附作用协同去除了对硝基苯酚,此外,受益于载体RGO气凝胶圆柱体的易回收性,BiO2-x/RGO气凝胶显示出了极佳的循环利用性能。
张昆锋[10](2020)在《Bi基复合氧化物催化剂的制备及其对有机物氧化的光催化性能研究》文中认为经济的发展和人类的活动造成环境污染和能源危机,成为目前制约人类社会可持续发展的世界性难题。光催化因其可利用取之不尽用之不竭和清洁无污染的太阳能,被认为是解决环境和能源问题最具发展潜力的技术之一。而光催化技术的关键是开发高性能的光催化剂。Bi基复合氧化物光催化材料[主要包括钒酸铋(Bi VO4)、钨酸铋(Bi2WO6)、钼酸铋(Bi2Mo O6)和卤氧化铋(Bi OCl、Bi OBr和Bi OI)]因具有强的可见光响应能力和可调控的能带结构而成为研究的热点课题。然而,此类材料普遍存在光生载流子易复合和较低的导带位置等问题,限制了其进一步的发展和应用。为克服以上缺点,改善光催化性能,本学位论文主要围绕Bi VO4、Bi2WO6和Bi2Mo O6三种光催化材料,采用形貌调控、表面修饰和异质结构建的策略对其进行改性。一方面将水中的酚类有机污染物(如苯酚和4-硝基苯酚)完全氧化为CO2和H2O,另一方面将低价值和来源广泛的有机物(如苯甲醇和甲苯)选择氧化为高附加值的苯甲醛。利用光谱和光电表征技术揭示物化性质与光催化性能之间的关系,通过活性物种捕获和测定实验探讨光催化反应机理。取得主要研究结果:(1)采用PMMA硬模板法和等体积浸渍法分别制备了3DOM Bi VO4及其负载的Fe2O3(x Fe2O3/3DOM Bi VO4)催化剂。单斜3DOM Bi VO4具有三维有序孔道结构,Fe2O3均匀分布在其表面。x Fe2O3/3DOM Bi VO4显示出比3DOM Bi VO4更好的光催化活性,其中0.97 Fe2O3/3DOM Bi VO4对4-硝基苯酚显示出最好的光催化活性:在0.6 m L H2O2存在下,当可见光照射30 min时,4-硝基苯酚转化率达到98%。机理研究表明,H2O2在该反应过程中是必不可少的,光生电子与H2O2反应产生的羟基自由基是主要的活性物种。0.97Fe2O3/3DOM Bi VO4具有优异的光催化活性归因于其独特的孔结构、高的比表面积、Fe2O3和Bi VO4之间形成的异质结、强的光捕获能力、高的吸附氧浓度、光生电荷的有效分离及光芬顿降解过程。(2)采用P123辅助的水热法和PVA保护的硼氢化钠还原法分别制备了树叶状Bi VO4及其负载Co、Pd及双金属Co-Pd催化剂y CoxPd/Bi VO4。平均粒径为4-6 nm的Co-Pd粒子均匀分散在Bi VO4表面。y CoxPd/Bi VO4显示出比Bi VO4、0.058Co/Bi VO4和0.083Pd/Bi VO4更好的光催化活性,其中0.062Co1.70Pd/Bi VO4具有最高的光催化活性:在苯酚初始浓度为0.2 mmol/L和可见光照射3 h时,苯酚转化率达到90%。研究发现,Co的引入可有效地稳定Pd0,表面Pd0含量增加,O2分子的活化能力增强。活性物种捕获实验表明,光生空穴和超氧自由基在苯酚降解反应中起到重要作用。在经过15 h的3次循环实验后,0.062Co1.70Pd/Bi VO4的部分失活是由于表面吸附氧浓度的下降。总之,0.062Co1.70Pd/Bi VO4具有优异的光催化性能与高活性超氧自由基的产生和光生载流子的有效分离相关。(3)采用PMMA硬模板法、乙二醇还原法和热处理法制备了3DOM Bi VO4及其负载的Ru(x Ru/3DOM Bi VO4)催化剂。其中0.95Ru/3DOM Bi VO4-Ar-300催化剂在可见光照射下对苯甲醇氧化显示出最好的光催化性能:当反应8 h后,苯甲醇转化率达到78%、苯甲醛生成速率达到1380μmol/(g h)和苯甲醛选择性为100%,而且在4次循环实验后该催化剂保持优良的稳定性。基于活性物种捕获和自由基检测实验结果,可认为超氧自由基在苯甲醛的选择性氧化中起到决定性作用。0.95Ru/3DOM Bi VO4-Ar-300的优异光催化性能归因于Ru纳米粒子的高分散和氧空位的形成。负载的Ru纳米粒子提高了光生电子和空穴的分离效率,氧空位则有利于O2分子的活化。(4)采用CTAB辅助的水热法合成了Bi2WxMo1-xO6固溶体光催化剂。Bi2W0.3Mo0.7O6对甲苯选择氧化表现出最好的光催化性能:在可见光照射5 h后,甲苯转化率为1.46%,苯甲醛选择性为91%,苯甲醛生成速率为1663μmol/(g h),且该光催化剂在4次循环稳定性测试中具有良好的光催化稳定性。研究结果表明,薄的纳米片有利于光生电荷的有效分离,但光催化剂的比表面积、带隙能及光生电子和空穴的还原和氧化电势也是影响光催化活性的重要因素。Bi2W0.3Mo0.7O6具有最高的光催化活性是光生电荷分离效率、可见光响应能力和氧化还原电势平衡的结果。活性物种捕获实验结果表明,光生空穴和碳自由基在甲苯选择氧化过程中起到决定性作用。
二、光催化氧化降解水中有机污染物的研究进展(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、光催化氧化降解水中有机污染物的研究进展(论文提纲范文)
(1)铋基复合催化剂可见光活化过硫酸盐降解有机微污染物的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1.绪论 |
1.1 水中有机微污染物 |
1.1.1 药品及个人护理品(PPCPs) |
1.1.2 内分泌干扰物(EDCs) |
1.1.3 水中有机污染物的处理方法 |
1.2 半导体光催化技术 |
1.2.1 半导体光催化反应机理 |
1.2.2 光催化降解有机微污染物的研究进展 |
1.2.3 BiOCl半导体催化剂的研究进展 |
1.3 碳量子点概述 |
1.3.1 碳量子点的性质 |
1.3.2 碳量子点与BiOCl复合光催化剂的研究进展 |
1.4 过硫酸盐高级氧化技术 |
1.4.1 过硫酸盐的性质 |
1.4.2 过硫酸盐的活化方式 |
1.5 研究意义和研究内容 |
1.5.1 研究目的和意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 技术路线 |
2.材料与方法 |
2.1 实验试剂和仪器 |
2.1.1 主要试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 复合光催化剂的制备方法 |
2.2.1 CDs-BOC复合光催化剂的制备 |
2.2.2 CDs-BO_(1-x)C复合光催化剂的制备 |
2.3 催化剂的表征方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 傅里叶转换红外光谱(FT-IR) |
2.3.3 扫描电子显微镜和透射电子显微镜(SEM和 TEM) |
2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.3.5 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS) |
2.3.6 荧光光谱(PL) |
2.3.7 热重分析(TGA) |
2.3.8 电子顺磁共振波普仪(EPR) |
2.4 化学分析 |
2.4.1 污染物浓度测定 |
2.4.2 催化剂的Zeta电位测定 |
2.4.3 活性氧化物质测定 |
2.4.4 总有机碳测定 |
2.4.5 中间产物鉴定 |
2.5 复合催化剂的光催化活性评估 |
2.5.1 CDs-BOC复合催化剂可见光催化降解AAP |
2.5.2 CDs-BO_(1-x)C复合催化剂可见光催化降解BPA |
2.5.3 复合催化剂稳定性测试 |
2.5.4 反应体系中活性氧化物质的确定 |
2.6 数据分析方法 |
2.7 实验装置 |
3.CDs-BOC复合纳米催化剂表征及其光催化降解AAP性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 CDs-BOC复合催化剂的表征分析 |
3.3 CDs-BOC/PS体系可见光催化降解规律 |
3.3.1 CDs-BOC/PS体系的可见光催化性能评价 |
3.3.2 反应条件对光催化降解AAP的影响 |
3.4 CDs-BOC复合催化剂的稳定性 |
3.5 探究活性氧化物质 |
3.6 CDs-BOC/PS体系可见光催化机理分析 |
3.7 本章小结 |
4.CDs-BO_(1-x)C复合纳米催化剂的表征及其光催化降解BPA性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 CDs-BO_(1-x)C复合催化剂的表征分析 |
4.3 CDs-BO_(1-x)C/PS体系可见光催化降解规律 |
4.3.1 CDs-BO_(1-x)C/PS体系的可见光催化性能评价 |
4.3.2 反应条件对光催化降解BPA的影响 |
4.4 CDs-BO_(1-x)C复合催化剂的稳定性 |
4.5 探究活性氧化物质 |
4.6 BPA降解途径探究 |
4.7 CDs-BO_(1-x)C/PS体系可见光催化机理分析 |
4.8 其它有机污染物降解 |
4.9 本章小结 |
5.结论与建议 |
5.1 结论 |
5.2 建议 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士期间的研究成果 |
(2)Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化降解酚类污染物的效能及机制(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题来源与研究背景 |
1.1.1 课题来源 |
1.1.2 课题研究背景 |
1.2 酚类污染物研究现状 |
1.2.1 酚类污染物的来源及危害 |
1.2.2 酚类污染物去除方法研究进展 |
1.2.3 酚类污染物降解机理分析现状 |
1.3 紫外光解与光催化氧化处理技术研究现状 |
1.3.1 紫外光解研究进展 |
1.3.2 紫外光催化氧化研究进展 |
1.4 氯氧铋催化剂研究进展 |
1.4.1 氯氧铋催化剂性质及催化机理 |
1.4.2 氯氧铋催化剂制备方法研究现状 |
1.4.3 氯氧铋催化剂改性方法研究现状 |
1.5 DFT理论分析方法综述 |
1.5.1 激发态分析 |
1.5.2 反应特性分析 |
1.5.3 过渡态理论 |
1.6 存在的问题及课题的提出与研究的目的和意义 |
1.6.1 存在的问题及本课题的提出 |
1.6.2 课题研究的目的和意义 |
1.7 课题主要研究内容和技术路线 |
1.7.1 主要研究内容 |
1.7.2 技术路线 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化材料的制备与表征 |
2.2.1 催化材料的制备 |
2.2.2 催化材料的表征 |
2.3 研究方法 |
2.3.1 紫外光辐照度变化规律实验 |
2.3.2 紫外光降解实验 |
2.3.3 紫外光催化实验 |
2.3.4 动力学研究 |
2.4 分析方法 |
2.4.1 目标污染物分析方法 |
2.4.2 活性物种检测方法 |
2.4.3 降解产物分析方法 |
2.4.4 总有机碳分析 |
2.4.5 无机离子分析 |
2.5 Gaussian理论计算方法 |
2.5.1 量子化学描述符 |
2.5.2 福井函数 |
2.5.3 平均局域离子化能 |
2.5.4 热力学机制 |
第3章 UV和VUV对不同取代基酚类污染物的光解规律研究 |
3.1 引言 |
3.2 UV和VUV在不同介质中的辐照度变化 |
3.3 UV和VUV对不同取代基酚类污染物光解规律 |
3.3.1 光解效能 |
3.3.2 光解动力学研究 |
3.4 紫外光光解酚类污染物影响因素 |
3.4.1 初始浓度的影响 |
3.4.2 初始p H值的影响 |
3.4.3 光解时间的影响 |
3.4.4 不同水质背景下酚类污染物的紫外光解效能 |
3.4.5 水中常见无机离子对酚类污染物紫外光解效能的影响 |
3.5 腐殖酸对酚类污染物VUV光解效能的影响 |
3.5.1 腐殖酸浓度的影响 |
3.5.2 腐殖酸官能团理论分析 |
3.6 紫外光照射体系下反应活性物种的识别与矿化度 |
3.6.1 反应活性物种的识别 |
3.6.2 矿化分析 |
3.7 本章小结 |
第4章 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭对难光解酚的VUV光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化反应体系的确定与合成条件影响因素研究 |
4.2.1 催化反应体系的确定 |
4.2.2 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭合成条件的优化 |
4.3 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭复合光催化材料的结构表征 |
4.3.1 晶型分析 |
4.3.2 形貌分析 |
4.3.3 元素组成及价态分析 |
4.3.4 光学性能分析 |
4.4 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭VUV辐照下的光催化效能研究 |
4.4.1 降解效能及能耗分析 |
4.4.2 反应条件对Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭催化活性的影响 |
4.4.3 循环使用次数对Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化性能的影响 |
4.4.4 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭在不同水质背景下对PNP降解效能研究 |
4.5 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭对难光解酚的降解效能研究 |
4.6 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭VUV光催化体系下反应活性物种识别与矿化分析 |
4.6.1 反应活性物种的识别 |
4.6.2 矿化分析 |
4.7 本章小结 |
第5章 基于DFT理论的酚类污染物紫外光解与光催化机制研究 |
5.1 引言 |
5.2 不同取代基酚类污染物分子结构 |
5.3 不同取代基酚类污染物反应特性DFT理论研究 |
5.3.1 电荷数值分布 |
5.3.2 物质给电子能力 |
5.3.3 前线轨道能量 |
5.3.4 热力学反应能量 |
5.4 反应活性位点分析 |
5.4.1 福井函数分析 |
5.4.2 平均局部离子化能分析 |
5.5 取代酚污染物降解机理分析 |
5.5.1 苯酚在VUV紫外光照射下的降解路径 |
5.5.2 对苯二酚在VUV紫外光照射下的降解路径 |
5.5.3 对硝基苯酚在VUV紫外光照射下的降解路径 |
5.6 双酚A降解机理分析 |
5.6.1 ·OH氧化BPA机理分析 |
5.6.2 BPA紫外光解机理分析 |
5.6.3 BPA在 VUV照射下的降解路径 |
5.7 Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭在VUV照射下的光催化机制分析 |
5.8 本章小结 |
结论 |
附录 |
附录 A 酚类污染物的键长 |
附录 B 酚类污染物的键角 |
附录 C 平均局部离子化能极值点值 |
附录 D BPA与·OH反应过渡态与中间产物 |
附录 E BPA与·OH反应过渡态IRC路径图 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文 |
致谢 |
个人简历 |
(3)提高石墨相氮化碳光催化氧化和还原性能的新策略探究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 半导体光催化技术概述 |
1.2.1 半导体光催化基本原理 |
1.2.2 影响半导体光催化活性因素 |
1.2.2.1 半导体光催化剂的本征因素 |
1.2.2.2 光催化系统中反应条件的影响 |
1.2.3 半导体光催化技术处理环境水体污染物方面的应用 |
1.2.3.1 降解有机污染物 |
1.2.3.2 去除无机污染物 |
1.3 石墨相氮化碳研究进展 |
1.3.1 石墨相氮化碳概述 |
1.3.2 石墨相氮化碳的制备 |
1.3.3 石墨相氮化碳的结构 |
1.3.4 石墨相氮化碳的改性研究 |
1.3.4.1 形貌调控 |
1.3.4.2 元素掺杂 |
1.3.4.3 分子掺杂 |
1.3.4.4 构建异质结 |
1.3.4.5 表面修饰 |
1.4 选题依据和研究内容 |
1.5 技术路线 |
第二章 羟基修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化还原Cr(VI)性能研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂及仪器 |
2.2.2 催化剂制备和表征 |
2.2.2.1 催化剂制备 |
2.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
2.2.2.3 光电化学实验 |
2.2.2.4 DFT理论计算 |
2.2.2.5 STC(太阳能-Cr(III)自由能)转换效率 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 光催化剂合成机理 |
2.3.2 光催化剂表征 |
2.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
2.3.2.2 结构和组成信息 |
2.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
2.4 光催化性能评价 |
2.4.1 光催化活性 |
2.4.2 循环稳定性 |
2.5 光催化机理探究 |
2.5.1 光电化学实验 |
2.5.2 DFT理论计算 |
2.5.3 电子捕获 |
2.5.4 机理探究 |
2.6 本章小结 |
第三章 苝四羧酸二酰亚胺-石墨相氮化碳异质结的设计制备及其光催化降解水中有机污染物性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂和仪器 |
3.2.2 催化剂制备和表征 |
3.2.2.1 催化剂制备 |
3.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
3.2.2.3 光电化学实验 |
3.2.2.4 DFT理论计算 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 光催化剂合成机理 |
3.3.2 光催化剂表征 |
3.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
3.3.2.2 结构和组成信息 |
3.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
3.4 光催化性能评价 |
3.4.1 光催化活性 |
3.4.2 矿化能力 |
3.4.3 循环稳定性 |
3.5 光催化机理研究 |
3.5.1 光电化学实验 |
3.5.2 DFT理论计算 |
3.5.3 自由基捕获和ESR测试 |
3.5.4 降解路径与机理探究 |
3.6 本章小结 |
第四章 碳桥联和缺陷共修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化降解水中有机污染物性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂及仪器 |
4.2.2 催化剂制备和表征 |
4.2.2.1 催化剂制备 |
4.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
4.2.2.3 光电化学实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 光催化剂合成机理 |
4.3.2 光催化剂表征 |
4.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
4.3.2.2 结构和组成信息 |
4.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
4.4 光催化性能评价 |
4.4.1 光催化活性 |
4.4.2 矿化能力 |
4.4.3 循环稳定性 |
4.4.4 降解路径 |
4.5 光催化机理探究 |
4.5.1 光电化学实验 |
4.5.2 自由基捕获和ESR测试 |
4.5.3 机理探究 |
4.6 本章小结 |
第五章 碳缺陷和氧掺杂共修饰石墨相氮化碳的设计制备及其光催化降解水中有机污染物性能研究 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 试剂及仪器 |
5.2.2 催化剂制备和表征 |
5.2.2.1 催化剂制备 |
5.2.2.2 光催化实验过程及检测方法 |
5.2.2.3 光电化学实验 |
5.2.2.4 理论计算 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 光催化剂合成机理 |
5.3.2 光催化剂表征 |
5.3.2.1 形貌和孔隙率性质 |
5.3.2.2 结构和组成信息 |
5.3.2.3 光吸收性质和能带结构 |
5.4 光催化性能评价 |
5.4.1 光催化活性 |
5.4.2 矿化能力 |
5.4.3 循环稳定性 |
5.4.4 降解路径 |
5.5 光催化机理探究 |
5.5.1 活性氧物种的定性和定量分析 |
5.5.2 荧光和光电化学测试 |
5.5.3 DFT理论计算 |
5.5.4 机理探究 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论、创新点和展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
附录:谱图 |
致谢 |
在学期间公开发表论文及着作情况 |
(4)光催化耦合臭氧氧化连续流反应器降解水中有机污染物的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 光催化氧化技术 |
1.1.1 光催化氧化技术的原理 |
1.1.2 光催化研究现状 |
1.1.3 问题和展望 |
1.2 臭氧氧化 |
1.2.1 臭氧氧化反应机理 |
1.2.2 催化臭氧氧化 |
1.2.3 问题和展望 |
1.3 光催化耦合臭氧氧化技术 |
1.3.1 光催化耦合臭氧的原理 |
1.3.2 催化剂研究现状 |
1.3.3 反应器研究现状 |
1.3.4 问题和展望 |
1.4 研究目的、意义和内容 |
1.4.1 研究目的 |
1.4.2 研究意义 |
1.4.3 研究内容 |
1.4.4 技术路线 |
2 光催化耦合臭氧流通式反应器的构建 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验材料和试剂 |
2.2.2 实验仪器与设备 |
2.2.3 螺旋结构的阳极氧化 |
2.2.4 光催化臭氧流通式反应器的构建 |
2.2.5 光催化耦合臭氧实验流程 |
2.3 本章小结 |
3 光催化耦合臭氧反应器降解苯酚性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验材料和试剂 |
3.2.2 实验仪器与设备 |
3.3 反应条件的优化及性能的评估 |
3.3.1 水力停留时间(HRT) |
3.3.2 臭氧浓度 |
3.3.3 溶液pH值 |
3.3.4 溶液温度 |
3.3.5 不同氧化反应过程 |
3.3.6 苯酚初始浓度 |
3.3.7 稳定性 |
3.3.8 能耗的计算 |
3.4 本章小结 |
4 光催化耦合臭氧反应器对于难降解有机物和实际水的处理 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验材料和试剂 |
4.2.2 实验仪器与设备 |
4.3 光催化耦合臭氧氧化降解草酸性能的研究 |
4.3.1 臭氧浓度 |
4.3.2 溶液p H值 |
4.3.3 不同氧化反应过程 |
4.4 光催化耦合臭氧氧化降解阿特拉津性能的研究 |
4.4.1 臭氧浓度 |
4.4.2 阿特拉津初始浓度 |
4.4.3 阿特拉津降解产物 |
4.5 光催化耦合臭氧氧化处理实际水的研究 |
4.6 光催化耦合臭氧氧化工作机制分析 |
4.7 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文与专利情况 |
致谢 |
(5)一步水热法制备新型铋基异质结光催化剂与降解水中有机污染物的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 有机废水的危害与处理方法 |
1.1.1 印染废水的危害及处理 |
1.1.2 酚类废水的危害及处理 |
1.1.3 抗生素类废水的危害及处理 |
1.2 光催化技术 |
1.2.1 光催化技术背景 |
1.2.2 光催化基本原理 |
1.3 铋基光催化材料研究进展 |
1.3.1 Bi2WO6 |
1.3.2 BiOX |
1.3.3 其他铋基光催化剂 |
1.4 锑基光催化材料的研究进展 |
1.5 银基光催化材料的研究进展 |
1.6 异质结光催化材料 |
1.6.1 异质结材料的光响应和光催化机理 |
1.6.2 异质结材料的制备方法 |
1.6.3 异质结材料的挑战和前景 |
1.7 论文的选题及主要研究内容 |
第二章 实验材料与表征方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 材料表征方法 |
2.3 材料光电性能测试 |
2.3.1 光电流测试 |
2.3.2 电化学阻抗谱(EIS)测试 |
2.3.3 莫特-肖特基(Mott-schottky)谱测试 |
2.4 分析羟基自由基(·OH) |
2.5 一级动力学分析 |
第三章 Sb_2WO_6/Bi_2WO_6异质结的制备与光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 Sb_2WO_6/Bi_2WO_6光催化的制备 |
3.2.2 光催化活性测试 |
3.2.3 自由基诱捕实验 |
3.2.4 罗丹明B降解产物分析 |
3.3 结果和讨论 |
3.3.1 XRD分析 |
3.3.2 FTIR分析 |
3.3.3 催化剂形貌分析 |
3.3.4 XPS分析 |
3.3.5 紫外-可见吸收光谱分析 |
3.3.6 PL光谱和光响应电流分析 |
3.3.7 比表面积和孔径分布分析 |
3.3.8 光催化降解罗丹明B |
3.3.9 光催化降解甲基橙 |
3.4 光催化降解机理 |
3.5 本章小结 |
第四章 Bi_2WO_6/BiOI@Ag_3PO_4异质结的制备与光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 Bi_2WO_6/BiOI@Ag_3PO_4光催化剂的制备 |
4.2.2 光催化活性测试 |
4.2.3 自由基捕获实验 |
4.2.4 ·OH和·O_2~-分析 |
4.2.5 微生物累计耗氧量测量 |
4.2.6 BPA降解产物分析 |
4.2.7 Cefepime降解产物分析 |
4.3 结果和讨论 |
4.3.1 XRD分析 |
4.3.2 FTIR分析 |
4.3.3 催化剂形貌分析 |
4.3.4 比表面积和孔径分布分析 |
4.3.5 XPS分析 |
4.3.6 紫外-可见吸收光谱分析 |
4.3.7 Mott-Schottky曲线分析 |
4.3.8 光响应电流、EIS和PL分析 |
4.3.9 光催化降解性能研究 |
4.3.10 TOC去除和生物降解性增强 |
4.3.11 自然光降解有机物 |
4.4 光催化降解机制与有机物降解路径 |
4.5 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 |
(6)废纸制浆造纸厂废水处理新工艺及中试研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 制浆造纸工业的概况 |
1.1.1 制浆造纸过程及产生的废水 |
1.1.1.1 备料废水 |
1.1.1.2 制浆废水 |
1.1.1.3 中段废水 |
1.1.1.4 造纸白水 |
1.1.1.5 污冷凝水 |
1.1.1.6 末端废水 |
1.1.2 脱墨浆造纸过程的简介及产生废水情况 |
1.1.2.1 废纸的离解及浆料净化与浓缩 |
1.1.2.2 废纸脱墨 |
1.1.2.3 废纸回用废水 |
1.2 制浆造纸废水处理技术 |
1.2.1 化学处理法 |
1.2.2 物化处理法 |
1.2.2.1 混凝沉淀处理 |
1.2.2.2 混凝气浮法 |
1.2.3 生化处理法 |
1.2.3.1 好氧生物处理法 |
1.2.3.2 厌氧生物处理法 |
1.2.3.3 生物酶催化技术 |
1.2.3.4 厌氧好氧组合技术 |
1.3 制浆造纸废水的深度处理技术 |
1.3.1 混凝法深度处理 |
1.3.2 吸附法 |
1.3.3 膜分离技术 |
1.3.3.1 概述 |
1.3.3.2 基本原理 |
1.3.3.3 应用 |
1.3.4 高级氧化法 |
1.3.4.1 光催化氧化法 |
1.3.4.2 催化湿式氧化法 |
1.3.4.3 声化学氧化 |
1.3.4.4 臭氧氧化法 |
1.3.4.5 芬顿氧化法 |
1.3.4.6 超临界水氧化法 |
1.3.4.7 电化学氧化法 |
1.3.4.8 过硫酸盐氧化法 |
1.3.5 联合工艺处理(综合处理方法) |
1.3.6 生态处理法 |
1.3.7 生物酶法 |
1.3.8 组合技术法 |
1.4 造纸终端水回用技术及其背景和意义 |
1.4.1 概述 |
1.4.2 中水回用技术 |
1.4.3 中水回用的意义及其发展前景 |
1.5 本论文研究开发工作的提出及其意义 |
第二章 废纸制浆造纸主要处理工段水样中有机物特性分析 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验原料及来源 |
2.1.2 实验试剂及设备 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 实验原料前处理方法 |
2.2.2 紫外-可见分光光度计法 |
2.2.3 气相色谱-质谱分析方法 |
2.2.4 废水CODCr的测定 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 厌氧出水中有机物的GC-MS分析 |
2.3.2 厌氧出水再经化学混凝处理后水中有机物的GC-MS分析 |
2.3.3 SBR好氧处理出水中有机物的GC-MS分析 |
2.3.4 芬顿氧化排水的GC-MS分析 |
2.4 本章总结 |
第三章 二级生化处理出水化学絮凝处理 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 造纸废水来源 |
3.1.2 实验试剂与仪器 |
3.2 实验方法 |
3.2.1 水质的基本性质测定 |
3.2.1.1 PH值的测定 |
3.2.1.2 污泥元素分析 |
3.2.1.3 水质化学需氧量(COD) |
3.2.1.4 废水中半挥发性有机物的检测与分析 |
3.2.2 PFS的制备 |
3.2.3 絮凝实验 |
3.2.4 响应面实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 厌氧出水与芬顿氧化入水的GC-MS分析 |
3.3.2 芬顿氧化入水絮凝最优工艺探索 |
3.3.2.1 絮凝剂种类的优化 |
3.3.2.2 絮凝工艺响应面试验 |
3.4 本章小结 |
第四章 臭氧氧化催化剂的选择及过程优化 |
4.1 实验材料与仪器 |
4.1.1 实验原料 |
4.1.2 实验试剂与仪器 |
4.2 实验分析及方法 |
4.2.1 实验方法 |
4.2.1.1 催化氧化实验 |
4.2.1.2 负载型催化剂的制备 |
4.2.2 分析方法 |
4.2.2.1 常规指标测定 |
4.2.2.2 臭氧浓度分析 |
4.2.2.3 CODCR的测定 |
4.2.2.4 色度测定 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 臭氧氧化催化剂的选择 |
4.3.2 负载型催化剂的回用研究 |
4.3.3 催化剂用量对臭氧氧化的影响 |
4.3.4 臭氧用量对臭氧氧化的影响 |
4.3.5 反应温度对臭氧氧化的影响 |
4.3.6 反应时间对臭氧氧化的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 化学氧化后废水的膜处理连续试验研究 |
5.1 实验原料及方法 |
5.1.1 实验原料及试剂 |
5.1.2 实验仪器 |
5.1.3 中试仪器 |
5.2 实验方法 |
5.2.1 无机膜的制备 |
5.2.2 pH值的测定 |
5.2.3 TDS的测定 |
5.2.4 电导率的测定 |
5.2.5 化学需氧量COD的测定 |
5.2.6 色度的测定 |
5.2.7 硫酸盐含量的测定 |
5.2.8 氯化物含量的测定 |
5.2.9 总铁含量测定 |
5.3 实验结果与分析 |
5.3.1 膜系统处理过程各项指标去除情况 |
5.3.2 膜系统运行的稳定性测试 |
5.3.3 不同孔径的膜处理对废水的影响 |
5.3.4 无机膜和反渗透膜对废水的影响 |
5.3.5 臭氧氧化/复合膜处理对废水的影响 |
5.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(7)Ag3PO4/Fe3O4/GO双效催化剂在可见光—过硫酸盐耦合体系中的增效作用及机理(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 论文研究背景 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 高级氧化技术(AOPs) |
1.2.2 基于光催化的AOPs |
1.2.3 基于硫酸根自由基的AOPs |
1.2.4 GO的分散性与氧化程度 |
1.2.5 光催化为主体的耦合技术 |
1.3 论文研究内容、技术路线及创新点 |
1.3.1 光催化/Fenton耦合技术现存问题 |
1.3.2 论文研究内容、意义及技术路线 |
1.3.3 论文的创新点 |
第2章 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO双效催化剂的制备及表征 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 材料制备 |
2.2.2 GO沉降实验 |
2.2.3 材料的鉴定及表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 GO分散性能分析 |
2.3.2 材料结构及组成分析 |
2.3.3 材料形貌、纳米结构及元素组成分析 |
2.3.4 材料特征基团及分子结构分析 |
2.3.5 材料的磁性质分析 |
2.3.6 材料比表面积及孔结构分析 |
2.3.7 材料表面元素类别及氧化态分析 |
2.4 本章小结 |
第3章 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO光催化降解污染物的性能 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 实验试剂 |
3.1.2 实验仪器 |
3.2 实验设计及方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化剂吸光性能的表征 |
3.3.2 Fe_3O_4/GO与 Ag_3PO_4 的质量比对光催化活性的影响 |
3.3.3 反应参数对光催化性的影响 |
3.3.4 光催化剂的稳定性 |
3.3.5 光催化降解机理 |
3.4 本章小结 |
第4章 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO催化过硫酸盐降解污染物的性能 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验试剂 |
4.1.2 实验仪器 |
4.2 实验设计及方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO催化PDS的性能 |
4.3.2 反应参数对PDS体系催化性能的影响 |
4.3.3 PDS催化剂的稳定性 |
4.3.4 PDS催化降解机理 |
4.4 本章小结 |
第5章 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO在耦合体系中的增效性能研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验试剂 |
5.1.2 实验仪器 |
5.2 实验设计及方法 |
5.2.1 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO的双效催化性能 |
5.2.2 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO在耦合体系中的增效作用 |
5.2.3 Fe_3O_4/GO与 Ag_3PO_4 的质量比对催化性能的影响 |
5.2.4 反应参数对耦合体系催化性能的影响 |
5.2.5 耦合体系运行方式对催化性能的影响 |
5.2.6 水中常见无机离子对催化性能的影响 |
5.2.7 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO在耦合体系中的循环利用性 |
5.2.8 p-CP标准曲线的绘制 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO的双效催化性能 |
5.3.2 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO在耦合体系中的增效作用 |
5.3.3 Fe_3O_4/GO与 Ag_3PO_4 的质量比对催化性能的影响 |
5.3.4 反应参数对耦合体系催化性能的影响 |
5.3.5 耦合体系运行方式对催化性能的影响 |
5.3.6 水中常见无机离子对催化性能的影响 |
5.3.7 Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO在耦合体系中的稳定性 |
5.3.8 基于Ag_3PO_4/Fe_3O_4/GO的耦合体系与其它催化体系性能比较 |
5.4 本章小结 |
第6章 耦合体系的增效作用机理及降解途径分析 |
6.1 实验部分 |
6.1.1 实验试剂 |
6.1.2 实验仪器 |
6.2 实验设计及方法 |
6.2.1 活性基团的鉴定 |
6.2.2 样品前处理 |
6.2.3 GC-MS分析 |
6.2.4 Fe~(2+)及总Fe含量的测定 |
6.2.5 p-CP标准曲线的绘制 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 自由基掩蔽实验鉴定活性基团及其贡献 |
6.3.2 ESR鉴定结果及分析 |
6.3.3 耦合体系的增效作用机理 |
6.3.4 降解过程中p-CP及总有机碳的变化情况 |
6.3.5 中间产物鉴定及降解途径分析 |
6.3.6 经济成本及环境适应性分析 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与建议 |
7.1 结论 |
7.2 建议与展望 |
参考文献 |
作者简介及博士期间所取得的科研成果 |
致谢 |
(8)含氧酸盐光催化剂去除水中污染物的效能与机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题来源 |
1.2 光催化的发现和定义 |
1.3 光催化技术在环境污染治理上的应用 |
1.3.1 环境污染治理 |
1.3.2 光催化环境污染治理的机理特点 |
1.4 光催化技术基本原理及其与水处理的联系 |
1.4.1 半导体能带理论和光子作用机制 |
1.4.2 光生空穴电子的跃迁复合机制 |
1.5 影响光催化水处理性能的主要因素 |
1.5.1 光催化材料的晶体和电子结构 |
1.5.2 晶格缺陷 |
1.5.3 表面和界面结构 |
1.6 光催化剂的活性和能效提高研究进展 |
1.7 光催化剂常见制备和理论计算方法 |
1.7.1 静电纺丝制备技术 |
1.7.2 水热制备技术 |
1.7.3 基于量子力学的理论计算 |
1.8 含氧酸盐的特点及在光催化水处理方面的应用 |
1.8.1 含氧酸盐的特点 |
1.8.2 非金属含氧酸盐在光催化水处理方面的应用 |
1.9 本论文的研究目的和意义 |
1.10 本论文的研究内容和技术路线 |
1.10.1 主要研究内容 |
1.10.2 研究技术路线 |
第2章 材料与方法 |
2.1 化学试剂 |
2.2 含氧酸盐催化剂的制备与实验方法 |
2.2.1 磷酸铋的制备 |
2.2.2 Cu_2(OH)PO_4光催化剂的合成 |
2.2.3 铌酸锂的合成与实验 |
2.2.4 不同暴露晶面钒酸铋单晶的合成与晶胞参数 |
2.2.5 水质模型与污染物选择 |
2.2.6 磷酸铋光催化降解实验 |
2.2.7 光催化活化PMS和降解实验 |
2.2.8 光催化还原硝酸盐实验方法 |
2.2.9 光催化还原溴酸盐实验方法 |
2.2.10 Cu_2(OH)PO_4计算方法 |
第3章 磷酸铋基光催化剂光催化氧化去除2,4-DCP的研究 |
3.1 引言 |
3.2 材料的表征分析 |
3.3 硫酸根增强BiPO_4光氧化降解2,4-DCP的性能分析 |
3.4 硫酸根自由基的产生机制分析 |
3.4.1 降解活性物质的确定 |
3.4.2 ESR自由基测定 |
3.5 光催化活化硫酸根的机理 |
3.5.1 能带位置的判定 |
3.5.2 自由基吸附能的计算 |
3.6 宽禁带磷酸铋的改性 |
3.6.1 BiPO_4-Bi_2O_2(OH)(N0_3)异质结构的物相和形貌分析 |
3.6.2 BiPO_4-Bi_2O_2(OH)(NO_3)的紫外吸收光谱分析 |
3.6.3 光催化过程活性自由基的确定 |
3.7 BiPO_4-Bi_2O_2(OH)(NO_3)光催化氧化2,4-DCP的性能和机理探究 |
3.7.1 BiPO_4-Bi_2O_2(OH)(NO_3)氧化降解2,4-DCP的性能 |
3.7.2 自由基清除剂确定自由基的组成 |
3.7.3 光催化降解过程Z型异质结构的形成机制 |
3.8 本章小结 |
第4章 可见光Cu_2(OH)PO_4光催化剂活化PMS氧化降解2,4-DCP的研究 |
4.1 引言 |
4.2 Cu_2(OH)PO_4的结构表征 |
4.3 Cu_2(OH)PO_4光催化活化PMS降解实验 |
4.3.1 Cu_2(OH)PO_4光催化活化PMS降解2,4-DCP的性能分析 |
4.3.2 降解2,4-DCP的稳定性分析 |
4.4 Cu_2(OH)PO_4光催化活化PMS机理分析 |
4.4.1 Cu_2(OH)PO_4的能带分析 |
4.4.2 Cu_2(OH)PO_4的态密度和电子转移势分析 |
4.5 本章小结 |
第5章 非线性光学材料LiNbO_3还原硝酸盐的研究 |
5.1 引言 |
5.2 铌酸锂的物相性质分析 |
5.2.1 铌酸锂的结构和形貌分析 |
5.2.2 铌酸锂的能带分析 |
5.3 铌酸锂光催化还原反硝化效果 |
5.4 铌酸锂光催化还原反硝化的机理 |
5.4.1 铌酸锂反硝化过程中的极化机制 |
5.4.2 非线性极化引起的硝酸盐选择性吸附增强 |
5.5 本章小结 |
第6章 不同暴露活性晶面BiVO_4单晶可见光催化还原溴酸盐的研究 |
6.1 引言 |
6.2 钒酸铋材料的物相表征分析 |
6.2.1 钒酸铋的结构形貌 |
6.2.2 钒酸铋的表面价态分析 |
6.3 钒酸铋单晶可见光催化还原溴酸盐的评价 |
6.3.1 钒酸铋单晶光催化还原溴酸盐的速率测定 |
6.3.2 钒酸铋可见光还原溴酸盐的稳定性 |
6.4 钒酸铋单晶溴酸盐还原活性物质的确定 |
6.5 不同晶面钒酸铋的电子结构特征 |
6.5.1 不同晶面暴露钒酸铋单晶的光谱分析 |
6.5.2 钒酸铋不同暴露晶面与溴酸盐还原的关系 |
6.5.3 不同晶面暴露钒酸铋的能带计算与溴酸盐还原的关系 |
6.5.4 不同晶面暴露钒酸铋溴酸盐还原过程中电子的取向转移 |
6.6 钒酸铋还原溴酸盐的机理及其晶面依存性 |
6.7 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
个人简历 |
(9)基于BiO2-x的复合半导体光催化剂的制备及其光催化降解性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 水体中的难降解有机污染物 |
1.2.1 多环芳烃类污染物 |
1.2.2 酞酸酯类污染物 |
1.2.3 酚类污染物 |
1.3 高级氧化技术 |
1.3.1 Fenton法和类Fenton法 |
1.3.2 臭氧氧化法 |
1.3.3 湿式氧化法和湿式催化氧化法 |
1.3.4 光化学氧化法和光催化氧化法 |
1.4 半导体光催化技术 |
1.4.1 光催化技术发展历程 |
1.4.2 光催化技术原理 |
1.4.3 光催化降解原理 |
1.4.4 半导体光催化剂的改性 |
1.5 Bi基半导体光催化材料 |
1.5.1 Bi基氧化物和硫化物 |
1.5.2 Bi基多组分氧化物 |
1.5.3 Bi基卤氧化物 |
1.6 石墨烯基材料概述 |
1.6.1 石墨烯简介 |
1.6.2 氧化石墨烯 |
1.6.3 还原氧化石墨烯气凝胶 |
1.7 论文选题思路、主要内容及研究意义 |
1.7.1 选题思路 |
1.7.2 主要内容 |
1.7.3 研究意义 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验所用仪器及试剂 |
2.1.1 实验所用主要仪器 |
2.1.2 实验所用主要试剂 |
2.2 表征方法 |
2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)测试 |
2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)测试 |
2.2.3 透射电子显微镜(TEM)测试 |
2.2.4 紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)测试 |
2.2.5 光致荧光光谱(PL)测试 |
2.2.6 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)测试 |
2.2.7 X射线光电子能谱(XPS)测试 |
2.3 光催化性能测试 |
2.3.1 光催化降解有机污染物 |
2.3.2 循环测试实验 |
2.3.3 反应过程中活性物种测试 |
第三章 W掺杂BiO_(2-x)复合材料的制备及其光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.3 复合材料的表征与分析 |
3.3.1 X射线粉末衍射(XRD)分析 |
3.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析 |
3.3.3 透射电子显微镜(TEM)分析 |
3.3.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
3.3.5 紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)分析 |
3.3.6 光致荧光光谱(PL)分析 |
3.4 光催化性能测试 |
3.4.1 光催化降解对硝基苯酚性能测试 |
3.4.2 光催化剂的循环稳定性测试 |
3.4.3 反应过程中活性物种测试 |
3.5 光催化反应机理推断 |
3.6 本章小结 |
第四章 BiO_(2-x)/RGO气凝胶的合成及其光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂的制备 |
4.3 复合材料的表征与分析 |
4.3.1 X射线粉末衍射(XRD)分析 |
4.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析 |
4.3.3 能量色散X射线荧光光谱(EDX)分析 |
4.3.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析 |
4.3.5 紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)分析 |
4.3.6 光致荧光光谱(PL)分析 |
4.4 光催化性能测试 |
4.4.1 光催化降解对硝基苯酚性能测试 |
4.4.2 光催化剂的循环稳定性测试 |
4.4.3 反应过程中活性物种测试 |
4.5 光催化反应机理推断 |
4.6 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
硕士研究生期间发表论文 |
致谢 |
(10)Bi基复合氧化物催化剂的制备及其对有机物氧化的光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 水中有机污染物的种类、危害及消除技术 |
1.3 有机化工产品的重要性及光催化有机合成反应类型 |
1.4 光催化的基本原理 |
1.5 光降解有机污染物和光催化有机合成的研究进展 |
1.5.1 形貌调控 |
1.5.2 贵金属沉积 |
1.5.3 构建异质结 |
1.5.4 缺陷调控 |
1.6 本学位论文的主要研究内容和创新点 |
1.6.1 主要研究内容 |
1.6.2 主要创新点 |
1.7 课题来源 |
第2章 实验部分 |
2.1 化学试剂和实验仪器 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.2.1 聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模板合成 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 粉末X射线衍射(XRD) |
2.3.2 比表面积和孔结构测定 |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)及选区电子衍射(SAED) |
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS) |
2.3.7 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES) |
2.3.8 荧光光谱(PL) |
2.3.9 激光拉曼光谱(Raman) |
2.3.10 瞬态光电流(TPC)和电化学阻抗谱(EIS) |
2.3.11 电子自旋共振光谱(ESR) |
2.4 催化活性评价 |
2.4.1 光催化降解反应装置 |
2.4.2 活性自由基捕获 |
2.4.3 光催化循环稳定性测试 |
第3章 三维有序大孔BiVO_4负载Fe_2O_3催化剂的制备、表征及其对4-硝基苯酚消除的光催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 3DOM BiVO_4的制备 |
3.2.2 xFe_2O_3/3DOM BiVO_4的制备 |
3.3 催化剂表征 |
3.4 光催化活性评价 |
3.5 3DOM BiVO_4负载Fe_2O_3催化剂对4-NP降解的光催化性能 |
3.5.1 晶相结构、形貌及孔径分布 |
3.5.2 光催化性能 |
3.5.3 表面元素组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
3.5.4 催化剂的光学性能 |
3.5.5 光催化反应机理 |
3.6 本章小结 |
第4章 BiVO_4负载Co-Pd双金属催化剂的制备、表征及其对苯酚降解的光催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备 |
4.2.1 树叶状BiVO_4的制备 |
4.2.2 树叶状BiVO_4负载双金属Co_xPd催化剂(yCo_xPd/BiVO_4)的制备 |
4.3 催化剂表征 |
4.4 光催化活性评价 |
4.5 BiVO_4负载Co-Pd双金属催化剂对苯酚降解的光催化性能 |
4.5.1 晶相结构和比表面积 |
4.5.2 形貌和纳米粒子分散 |
4.5.3 催化剂的光学性能 |
4.5.4 光催化性能 |
4.5.5 表面元素组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
4.5.6 催化剂循环稳定性 |
4.5.7 光电化学性能 |
4.5.8 光催化反应机理 |
4.6 本章小结 |
第5章 含有氧缺陷3DOM BiVO_4负载Ru催化剂的制备、表征及其对苯甲醇选择氧化的光催化性能 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.2.1 Ru纳米粒子制备 |
5.2.2 xRu/3DOM BiVO_4催化剂制备 |
5.2.3 0.95Ru/3DOM BiVO_4催化剂的热处理 |
5.3 催化剂表征 |
5.4 光催化活性评价 |
5.5 xRu/3DOM BiVO_4催化剂对芳香醇选择氧化的光催化性能 |
5.5.1 晶相结构及晶粒尺寸 |
5.5.2 形貌、纳米粒子分散、孔结构及比表面积 |
5.5.3 光吸收性能 |
5.5.4 光催化性能 |
5.5.5 不同气氛热处理后催化剂的表面元素组成、金属氧化态及吸附氧 |
5.5.6 光催化活性比较及催化剂对芳香醇氧化的普适性 |
5.5.7 催化剂的循环稳定性 |
5.5.8 光电化学性能 |
5.5.9 光催化反应机理 |
5.6 本章小结 |
第6章 Bi_2W_xMo_(1-x)O_6固溶体纳米片催化剂的制备、表征及其对甲苯选择氧化的光催化性能 |
6.1 引言 |
6.3 催化剂表征 |
6.4 光催化性能评价 |
6.5 Bi_2W_xMo_(1-x)O_6固溶体纳米片催化剂对甲苯氧化的光催化性能 |
6.5.1 晶相结构、比表面积及形貌 |
6.5.2 催化剂的光学性能 |
6.5.3 光催化性能 |
6.5.4 催化剂的循环稳定性 |
6.5.5 光催化反应机理 |
6.6 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
在攻读博士学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
四、光催化氧化降解水中有机污染物的研究进展(论文参考文献)
- [1]铋基复合催化剂可见光活化过硫酸盐降解有机微污染物的性能研究[D]. 雷倩. 西安建筑科技大学, 2021
- [2]Co(Ⅱ)-BiOCl@生物炭光催化降解酚类污染物的效能及机制[D]. 曹婷婷. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [3]提高石墨相氮化碳光催化氧化和还原性能的新策略探究[D]. 王欣月. 东北师范大学, 2021(09)
- [4]光催化耦合臭氧氧化连续流反应器降解水中有机污染物的性能研究[D]. 康文达. 大连理工大学, 2021(01)
- [5]一步水热法制备新型铋基异质结光催化剂与降解水中有机污染物的研究[D]. 苗宝雨. 青岛科技大学, 2021(01)
- [6]废纸制浆造纸厂废水处理新工艺及中试研究[D]. 焦东. 华南理工大学, 2020(05)
- [7]Ag3PO4/Fe3O4/GO双效催化剂在可见光—过硫酸盐耦合体系中的增效作用及机理[D]. 金华. 吉林大学, 2020(08)
- [8]含氧酸盐光催化剂去除水中污染物的效能与机制研究[D]. 刘国帅. 哈尔滨工业大学, 2020
- [9]基于BiO2-x的复合半导体光催化剂的制备及其光催化降解性能研究[D]. 周希同. 西北师范大学, 2020(01)
- [10]Bi基复合氧化物催化剂的制备及其对有机物氧化的光催化性能研究[D]. 张昆锋. 北京工业大学, 2020