导读:本文包含了多相催化反应论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:多相,催化剂,原位,活性,碱土金属,脯氨酸,杂环化合物。
多相催化反应论文文献综述
魏中哲,邵方君,王建国[1](2019)在《氮杂环化合物的多相催化加氢反应及其可逆脱氢反应的最新进展(英文)》一文中研究指出功能化1, 2, 3, 4-四氢喹啉类化合物在医药、生物碱、农药和许多精细化学品的生产中作为具有生物活性的构筑单元和关键中间体,其合成越来越受到人们的关注.通过喹啉化合物的选择性加氢得到py-THQs具有高的原子效率,是一种直接和有效的方法.喹啉化合物的选择性加氢常面临以下问题和挑战:(1)喹啉类化合物的加氢反应具有较高的反应能垒,使得反应需要在苛刻的反应条件下进行;(2)加氢反应过程通常涉及多个中间体,可能会产生副产物;(3)取代喹啉类化合物如乙烯基、酮基、腈基、醛基、氨基、卤素等易还原取代基也可能发生氢化反应,导致选择性下降;(4)由于N-杂环中金属与N原子的强配位效应,催化活性位点易中毒,导致催化剂的可重用性较差.新型、高性能非均相催化剂的开发得到了不断关注,近期取得了一系列进展.氮杂环化合物的催化脱氢也是有机合成的关键步骤,所得到的不饱和氮杂环化合物是各种生物活性化合物和药物的重要合成中间体.同时,从氢气存储的角度出发,有机分子的可逆加氢/脱氢被认为是液体有机储氢系统中一个很有前途的策略.氮杂环化合物的脱氢(释放氢气)和加氢(储存氢气)相结合,构建了一个有效的液态有机氢存储体系.研制一种能够实现氮杂环化合物可逆脱氢/加氢的催化剂越来越受到人们的关注.近几十年来,功能化喹啉化合物选择性加氢高效多相催化剂的可控合成取得了重大突破,使人们能够从整体上关联结构-性能关系.本文综述了近年来该领域在催化剂合成策略、微观结构和化学特性、催化性能评价及其内在关系等方面取得的重要进展.本文首先介绍了单贵金属催化剂(Pd, Pt, Ru, Rh, Ir, Au)和双/多金属催化剂(RuCu, AuPd, PdNi)的研究现状,然后对储量丰富的廉价金属催化剂(Co, Fe, Ni, Cu)进行了综述.综合文献结论,反应介质、载体的性质、金属-载体相互作用、活性金属的电子结构、双金属或多金属协同效应、微观结构(核壳、包覆、蛋黄结构)以及纳米粒子的粒径大小对催化剂的最终催化行为起着重要作用.最后,引入氮杂环化合物的脱氢反应,形成一个可逆的加氢/脱氢体系用于液相有机氢储存系统,并对其反应机理及今后的研究方向进行了探讨.本综述将加深我们对氮杂环化合物催化转化的认识,为研究人员合理设计催化剂提供指导.(本文来源于《催化学报》期刊2019年07期)
孙杨,丁豆豆,林昌,刘向林,张超[2](2019)在《动态现场原位(operando)表征技术在多相催化反应中的应用与进展》一文中研究指出动态现场原位(operando)表征是在接近过程工业反应条件下,揭示催化反应机理及工业催化剂结构演变的新兴动态结构解析技术。本文综述了operando表征技术在多相催化反应中的应用及发展趋势,从operando红外、operando拉曼、operando X射线衍射、operando穆斯堡尔谱、operando X射线吸收谱及operando X射线光电子能谱6个方面概述了operando技术的最新进展。此外,还介绍了正在兴起的operando联用技术,该技术综合多种operando技术为一体,能够在反应过程中对催化剂的结构全貌进行深度表征,实现工业催化剂的理性设计,将成为未来多相催化研究的重要手段。然而,目前operando技术的时间分辨率和空间分辨率仍需进一步提升,其巨大潜力依然有待开发。(本文来源于《化工进展》期刊2019年01期)
王嘉,李福伟[3](2018)在《氮掺杂碳包覆金属催化剂的制备及其在多相催化反应中的应用》一文中研究指出由于高的比表面积、可调的孔隙结构以及易于修饰的表面化学性质,纳米碳材料作为催化剂和催化剂载体(碳基催化剂)被广泛地应用于多相催化领域.新型的金属和氮共修饰的碳材料(M-N-C)作为非均相催化剂在许多反应(如加氢/氢转移、加氢脱氧、氧化反应)中表现出了优异的催化性能.从结构上讲, M-N-C催化剂可以分为负载型催化剂(M/CN)、金属单原子分散型催化剂(M_(SAC)/CN)和包覆型催化剂(M@CN).本文围绕本课题组近些年取得的研究进展,重点介绍了M@CN催化剂的结构、性质、制备方法及其在催化反应(包括加氢、氢转移、氧化)中的应用,为从分子层面设计新型的非均相催化剂提供了思路借鉴,并对未来的研究方向和发展趋势进行了展望.(本文来源于《中国科学:化学》期刊2018年12期)
Frederic,Meunier[4](2019)在《关于双光束红外光谱在气固相多相催化反应实时原位表征中气相校正的讨论(英文)》一文中研究指出In a recent contribution [1] to this journal, Guo and co-workers reported on the design of a dual beam FT-IR spectrometer system aiming, among others, at totally removing the contribution of gas-phase species during operando studies of heterogeneous catalytic reactions. The system consists of two identical cells located in two separate FT-IR spectrometers, one being loaded with a catalyst wafer and the other one being(本文来源于《催化学报》期刊2019年01期)
马秀花[5](2018)在《对多相催化反应的思考与学习》一文中研究指出在现代的石油化工和化学工业中大部分的反应需要催化剂。而催化剂是在化学反应中能加快或减慢反应物的化学反应速率,且在反应前后其本身的质量和性质都不发生变化的物质。有催化剂必然发生催化反应,催化反应分为均相催化、多相催化、生物催化、自动催化反应等等。本文主要分析了固体催化剂和多相催化反应步骤,以及思考与学习。(本文来源于《化学工程与装备》期刊2018年09期)
刘学腾[6](2018)在《纳米限域放气反应制备的无序介孔材料在多相催化中的应用研究》一文中研究指出面对日益严峻的能源短缺和环境污染,介孔材料在解决这两大难题的方法中扮演着越来越重要的角色。介孔材料不仅可以提高化石能源的利用效率,在新能源转化中也表现出优良的性能,因此介孔材料的发展尤为关键。虽然介孔材料的合成已经比较成熟,但还有一些问题亟需解决。例如,在硬模板法合成介孔材料时,由于模板一般具有有序孔道,物质在有序孔道内的扩散存在一定障碍,需要对模板预处理或在特殊条件下合成才能进行,并且产物的产率比较低。另外,在某些催化反应中催化剂的有序孔道也不利于反应物的扩散,造成催化剂的催化活性较低。无论在介孔催化剂制备还是催化应用中,如何解决物质在介孔孔道内的扩散问题,是介孔催化剂发展的关键。基于以上问题,本论文将从以下四个研究工作中进行探讨:1.介孔g-C_3N_4光催化剂的制备与活性研究。介孔g-C_3N_4不仅可以吸收可见光,而且和体相g-C_3N_4相比光催化活性大大提高,因此在近几年备受关注。我们利用“纳米限域放气反应”合成了具有无序介孔结构的g-C_3N_4纳米棒,提出并验证了纳米限域放气反应形成多孔结构的机理。在此方法中装载在SiO_2纳米管中的氰胺在高温聚合生成g-C_3N_4的同时放出氨气,由于SiO_2管壁的限制,产生的氨气不能快速释放,g-C_3N_4中出现大量微小的气泡,进而形成了g-C_3N_4的多孔结构。由于SiO_2纳米管有很大的空腔,可以装载大量前驱体,产物的产率很高。无序介孔孔道提高了g-C_3N_4纳米棒的光吸收能力和电荷分离效率,并且锐利的边缘有利于电子和空穴溢出表面参与氧化还原反应,因此g-C_3N_4纳米棒在光降解罗丹明B和光催化产氢的实验中表现出很高的光催化活性,波长420 nm处的表观量子产率可以达到5.43%。2.氮掺杂介孔碳负载Pd催化剂的制备及其在苯酚加氢中的活性研究。采用纳米限域放气反应制备了具有无序孔道的介孔碳纳米棒。在介孔碳纳米棒的合成中,糠醇在草酸催化下聚合生成聚糠醇,聚糠醇高温碳化生成碳,同时放出的水蒸汽被限制释放,纳米管中生成大量气泡,进而产生碳的多孔结构,完全符合纳米限域放气反应生成多孔结构的机理。糠醇的聚合过程证明,在纳米限域放气反应中,只有气体的释放和产物生成同步进行时,才能得到目标产物的多孔结构。利用此反应,向糠醇溶液中加入不同量盐酸胍,可以得到不同氮含量的氮掺杂介孔碳。将这些氮掺杂介孔碳负载Pd催化剂并用于苯酚加氢反应,随着氮含量的增加,Pd颗粒逐渐减小,催化剂催化活性逐渐增加。这主要是因为氮原子对Pd颗粒的尺寸控制和表面电子状态的改变。3.介孔Ni/SiO_2催化剂的制备及其在甲烷干气重整反应中的催化性能研究。采用介孔SiO_2纳米管作为载体,通过Ni(NO_3)_2在SiO_2纳米管中的限域分解反应及高温还原反应,制备出具有超小Ni颗粒(2nm)和通透多孔结构的负载型Ni催化剂。SiO_2纳米管中Ni(NO_3)_2的分解符合纳米限域放气反应的前提条件,在Ni(NO_3)_2投料较少的情况下,趋向于生成高度分散的NiO颗粒而非NiO多孔结构,从而在还原后形成分散的金属Ni催化剂。随着SiO_2载体的多孔度减小,孔道更加无序,得到的Ni颗粒更加分散,颗粒更小,说明SiO_2的无序介孔结构更有利于Ni催化剂的负载。SiO_2中残留PEI的N原子和Ni前驱体有很强的配位作用,有效提高Ni催化剂分散度的同时,还增强了Ni颗粒和SiO_2载体的相互作用。具有超小尺寸的Ni颗粒在甲烷干气重整反应中不但具有很高的催化活性,还具有很强的抗积碳能力。该催化剂在甲烷干气重整反应中表现出很高的催化活性,高空速下对CH_4和CO_2的转化率分别达到了85.9%和89.7%,并且表现出很强的抗积碳能力,反应100小时后没有明显的积碳生成。高的催化活性和抗积碳能力归功于高度分散的Ni颗粒和催化剂通透的多孔结构。4.Ni/CeO_2-SiO_2催化剂的甲烷干气重整催化性能研究。运用纳米限域放气反应的合成策略,利用Ce(NO_3)_3在SiO_2纳米管中的高温分解反应,制备多孔的CeO_2-SiO_2纳米管载体;并通过Ni(NO_3)_2在SiO_2纳米管中的限域分解反应及高温还原反应,最终制备出均匀分散的Ni/CeO_2-SiO_2催化剂。在Ni/CeO_2-SiO_2纳米结构中,当CeO_2含量为42 wt%时,催化剂具有高活性的同时表现出良好的稳定性,质量空速为550 Lg~(-1)_(cat.)h~(-1)时,CH_4和CO_2的转化率达到59.5%和70%,并且反应6小时后基本保持不变。金属Ni和CeO_2之间的强相互作用有助于稳定高度分散的Ni纳米颗粒,从而提高催化剂在反应中的稳定性。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-01)
刘昌一[7](2018)在《农业生物质气化反应过程中碱/碱土金属释放及多相催化特性研究》一文中研究指出生物质能作为一种储量巨大,清洁易得的能源,吸引了全世界众多学者的关注。木质纤维素类生物质中碱/碱土金属含量较高,针对这一特点,本文选用常见的农业废弃物为原料,系统地研究了生物质中不同赋存形态的碱/碱土金属在气化过程中地释放规律和多相催化特性。首先开展了谷壳和稻草在气化过程中碱/碱土金属的释放规律研究,探讨了其释放机理。结果表明,生物质中的碱金属主要以水溶性为主,特别是K元素,水溶性K占比高达82%,而碱土金属则主要以离子交换态和酸溶态为主。金属价态和反应温度是影响生物质气化过程中碱/碱土金属释放的关键因素,碱金属(K、Na)比碱土金属(Ca、Mg)更容易释放。从500℃至900℃,释放的碱金属从13~16%增加到了50~58%,释放的碱土金属从11~14%增加到了34~40%。此外不同形态的碱/碱土金属释放程度与其在生物质中的占比有很大关系,占比越大,释放越多。并且释放出的碱/碱土金属对后续的气化反应具有一定的催化作用。其次选用纤维素作为生物质模型化合物,以KCl金属盐为代表,在两段式石英反应器台架上开展了纤维素的水蒸气-挥发分均相重整和水蒸气-焦炭异相重整催化实验。研究表明,水蒸气对高温下纤维素挥发分的裂解/重整几乎没有促进作用,而KCl的存在能够增强水蒸气的活性,使之与低反应性的大分子挥发分发生反应,降低焦油产量,增大气体产量。同时,KCl还可以促进水煤气变换反应和焦油重整。但在低温下的水蒸气-挥发分均相反应中,KCl对左旋葡聚糖的裂解/重整作用有限。除此之外,KCl能够促进原位焦-水蒸气的异相反应,提高H_2产量,并且这种促进作用随着温度的增加而增加;而0.5wt%的KCl已经达到了水煤气变换反应的饱和催化活性。最后对负载KCl和CaCl_2的生物质进行热解/气化的动力学研究。结果表明,碱/碱土金属的添加可以促进生物质的热解/气化,使TG/DTG曲线的峰形向低温段移动,同时增大气体产率,且添加浓度越大,这种促进作用越明显,使热解/气化的表观活化能有序降低。加入1%、5%、10%的CaCl_2可以分别使谷壳气化过程的活化能从164.46kJ/mol降低到163.18 kJ/mol、122.27 kJ/mol、108.21kJ/mol。KCl也有类似的结论,但其降低活化能的效果不如CaCl_2。(本文来源于《华中科技大学》期刊2018-05-01)
刘杰,宋超[8](2018)在《溢流氢效应对多相催化反应性能的调控》一文中研究指出氢溢流现象广泛存在于多相催化反应中,氢活性物种在不同催化组分之间的传递行为实现了反应物在非解离氢活性位上的加氢过程。通过对催化剂的合理构筑,氢溢流现象的产生可以实现对许多重要催化反应活性、选择性和稳定性的调控。综述如何围绕氢溢流加氢机制设计新型高效多相加氢催化剂及其在一些重要催化反应中的应用。(本文来源于《工业催化》期刊2018年04期)
郑安荀[9](2017)在《光调控的分子印迹微反应器多相催化Aldol反应的研究》一文中研究指出分子印迹材料在催化领域的应用前景好,是材料领域的研究热点,光刺激响应的分子印迹材料在催化领域的应用较少,本文合成了叁种类型光刺激响应性单体-偶氮苯和修饰的羟脯氨酸,以两种物质为单体合成共聚分子印迹材料,并对其进行了表征,对其催化aldol反应进一步探讨。具体研究内容如下:第一章首先对分子印迹进行概述,介绍了分子印迹的发展、特点及应用。对偶氮苯作为光控基团催化光控反应进行总结。最后概述了负载型聚合物催化Aldol反应的研究现状。对分子印迹技术制备光响应性刺激响应催化材料提出了构想和设计。第二章以3,5-二甲基苯胺、苯酚、甲基丙烯酸、羟脯氨酸等为原料,经重氮偶联、酯化反应合成了一种具有光响应性的偶氮苯功能单体DMAMA,合成催化单体衍生物ProMA。通过1HNMR、13CNMR、质谱等证实了其结构,考察了DMAMA的光致异构化性能。以产物为模板分子、DMAMA和ProMA为功能单体,EGDMA为交联剂合成分子印迹材料。讨论了交联剂用量,偶氮苯单体与催化剂单体的比例等对催化效果的影响。采用SEM、TG、FT-IR、紫外-可见光谱、氮吸附等对材料的形态和结构进行表征,并对光控催化实验条件进行了探索:对溶剂、MIP投入量,反应温度、时间,进行优化,得到最佳的光控催化条件。MIP催化aldol反应的转化率达到82%,光控差值达到20%。催化剂对不同底物具有不同的催化性能,其能重复使用叁次。第叁章3,5-二羧基苯胺、苯酚等为原料,经重氮偶联反应、酯化反应、合成了叁种具有光响应性的偶氮苯单体。通过1HNMR、13CNMR、质谱证实了其结构,考察单体的光致异构化性能。合成不同的印迹催化剂,讨论了其光致异构化性能。用SEM、TG、FT-IR、氮吸附等对材料的形态和结构进行了表征,并对光控催化实验条件进行了探索:不同链长的醇对催化活性和光控差值的影响。链越长光异构化速率降低,不利于光的调控。MIP催化转化率达到66%,光控差值达到23%。第四章3,5-二甲氧基苯胺、苯酚等为原料,经重氮偶联反应、酯化反应、合成了一种具有光响应性的偶氮苯单体DOAMA。通过1HNMR、13CNMR、质谱证实了其结构,考察DOAMA的光致异构化性能。以产物为模板分子、DOAMA和ProMA为功能单体,EGDMA为交联剂合成分子印迹材料。用SEM、TG、FT-IR、氮吸附等对材料的形态和结构进行了表征,并对光控催化实验条件进行了探索:溶剂、反应温度、偶氮苯单体与催化剂单体的比例等对催化效果的影响。催化转化率达到83%,光控差值27%,其能重复使用3次。第五章对全文内容进行了总结,对该研究方向进行了展望。(本文来源于《西南大学》期刊2017-05-20)
郭毓,张亚文[10](2017)在《面向小分子转化反应的稀土多相催化材料的研究进展》一文中研究指出稀土元素由于具有强碱性、氧化还原性和高配位数等性质,对于许多化学反应都表现出优异的催化性能。本综述以反应为导向,简要总结了稀土催化剂在醇类氧化脱氢、气体小分子氧化、气体小分子重整等小分子转化反应中的多相催化反应性及其结构-活性的关联关系。稀土元素在多相催化体系中可以作为直接产生催化活性的主催化剂,也可以作为分散活性成分的载体,还可以作为与活性成分发生协同作用的助催化剂。预期实验研究与理论计算的结合将对新型稀土多相催化材料的理性设计和开发提供更可靠的理论基础和实验支撑。(本文来源于《中国稀土学报》期刊2017年01期)
多相催化反应论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
动态现场原位(operando)表征是在接近过程工业反应条件下,揭示催化反应机理及工业催化剂结构演变的新兴动态结构解析技术。本文综述了operando表征技术在多相催化反应中的应用及发展趋势,从operando红外、operando拉曼、operando X射线衍射、operando穆斯堡尔谱、operando X射线吸收谱及operando X射线光电子能谱6个方面概述了operando技术的最新进展。此外,还介绍了正在兴起的operando联用技术,该技术综合多种operando技术为一体,能够在反应过程中对催化剂的结构全貌进行深度表征,实现工业催化剂的理性设计,将成为未来多相催化研究的重要手段。然而,目前operando技术的时间分辨率和空间分辨率仍需进一步提升,其巨大潜力依然有待开发。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
多相催化反应论文参考文献
[1].魏中哲,邵方君,王建国.氮杂环化合物的多相催化加氢反应及其可逆脱氢反应的最新进展(英文)[J].催化学报.2019
[2].孙杨,丁豆豆,林昌,刘向林,张超.动态现场原位(operando)表征技术在多相催化反应中的应用与进展[J].化工进展.2019
[3].王嘉,李福伟.氮掺杂碳包覆金属催化剂的制备及其在多相催化反应中的应用[J].中国科学:化学.2018
[4].Frederic,Meunier.关于双光束红外光谱在气固相多相催化反应实时原位表征中气相校正的讨论(英文)[J].催化学报.2019
[5].马秀花.对多相催化反应的思考与学习[J].化学工程与装备.2018
[6].刘学腾.纳米限域放气反应制备的无序介孔材料在多相催化中的应用研究[D].华东师范大学.2018
[7].刘昌一.农业生物质气化反应过程中碱/碱土金属释放及多相催化特性研究[D].华中科技大学.2018
[8].刘杰,宋超.溢流氢效应对多相催化反应性能的调控[J].工业催化.2018
[9].郑安荀.光调控的分子印迹微反应器多相催化Aldol反应的研究[D].西南大学.2017
[10].郭毓,张亚文.面向小分子转化反应的稀土多相催化材料的研究进展[J].中国稀土学报.2017