导读:本文包含了直接脱氢论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译，主要关键词:异丁烯,丁烷,丙烷,丙烯,物种,催化剂,载体。
直接脱氢论文文献综述
陈冲,孙明磊,胡忠攀,刘玉萍,张守民[1]（2020）在《SiBeta负载的VO_x催化剂在丙烷直接脱氢制丙烯中的活性位（英文）》一文中研究指出丙烯是一种非常重要的化工基础原料,主要用来生产高价值的化学品,如丙烯腈,异丙醇和甘油等.丙烯的传统来源主要是石油的催化裂化反应,以及石脑油和轻柴油的裂解过程.随着石油资源的减少,丙烷直接脱氢制丙烯技术逐渐成为一条重要的丙烯生产渠道.V基催化剂在丙烷氧化脱氢反应中被广泛研究,但被用于丙烷直接脱氢反应的报道还较少,且V基催化剂在丙烷直接脱氢制丙烯中的活性位目前还没有统一定论,可能是由于V的活性物种与载体性质密切相关,因此研究V基催化剂在不同载体上的活性位具有重要意义.Beta沸石分子筛具有规则微孔结构,高的比表面积以及可调节的酸性,是一种理想的金属催化剂载体.本文采用脱铝后的Beta分子筛作为V催化剂载体,通过调节V的负载量探究丙烷直接脱氢活性和VO_x结构的关系,以及催化剂的酸性对性能的影响.活性测试结果显示,V负载量分别为3wt%,7wt%和10wt%时(催化剂分别命名为3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta),叁者的催化活性十分接近,此外,这些催化剂还具有较好的循环利用性,但碳沉积,丙烯选择性以及失活率都是随着V负载量的升高而增加.XRD和N2吸附结果揭示,VO_x在SiBeta上呈高度分散状态,并且当V负载量从3wt%升至10wt%时,表面V密度发生明显变化,VO_x物种在3VSiBeta中可基本实现孤立的单分散状态.同时,DRUV-vis,H2-TPR以及Raman测试结果表明,VO_x物种的聚合程度随V负载量的升高逐渐增加.NH~3-TPD结果表明,Beta载体在脱铝后本身的酸性位完全消除,但是负载V后引入了新的酸性位,并且3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta叁者的酸量基本相当.尽管XPS结果显示,不同VSiBeta催化剂上的V价态分布有差异,但是相似的催化活性说明VSiBeta催化剂的活性位与形成的酸性位数目密切相关,而受V初始价态的影响不大.本文指出,酸性位可能是与V–O–Si键直接相关,V负载量从3wt%增加到10wt%,会逐渐形成无催化活性的V–O–V键,导致活性不能进一步提升.因此,3VSiBeta催化剂中可实现孤立的VO_x物种单层分散在SiBeta载体上,形成了大量的酸性V–O–Si键,从而显示出和高负载量的VSiBeta催化剂相当的活性以及较高的脱氢稳定性.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2020年02期）
胡忠攀,杨丹丹,王政,袁忠勇[2]（2019）在《丙烷直接脱氢催化剂的研究进展（英文）》一文中研究指出丙烯是一种重要化工原料,可以用于生产聚丙烯、丙烯腈、丙烯酸、甘油及异丙醇等化学品.近年来,随着丙烯下游产品需求量的增加,传统丙烯生产技术(石油催化裂解、石脑油催化裂化)难以满足日益增长的丙烯需求,寻求新的丙烯生产技术成为石油化工行业的重要趋势.另外,由于美国页岩气开采技术日益成熟,大量廉价的丙烷被开采出来.丙烷直接脱氢制丙烯成本大大降低,并逐渐成为丙烯生产来源的一个重要方面.丙烷脱氢工艺中最重要的就是催化剂的制备和研究,常见的丙烷脱氢催化剂为CrO_x基催化剂和Pt基催化剂体系,并被广泛应用于工业丙烷脱氢体系.但是, Cr基催化剂积碳严重,需要反复再生;而Pt基催化剂价格昂贵,且Pt颗粒容易发生团聚而发生不可逆失活.因此,提高现有CrO_x基和Pt基催化剂的稳定性或开发新型替代型丙烷脱氢催化剂成为提高丙烷脱氢工艺的关键.本文综述了近年来丙烷直接脱氢制丙烯催化剂的研究进展,详细讨论了不同催化剂(包括Pt,Cr O_x,VO_x,GaO_x,ZnO,FeO_x,Co O_x,SnO_x,ZrO_2基催化剂和碳基催化剂)的活性位点、催化机理及助剂类型和载体种类等对催化剂性能的影响.研究表明,丙烷脱氢催化剂的催化性能与活性物种的分散性和催化剂酸性关系很大.一般而言,活性物种分散性越高,催化剂的催化性能越好.而酸性过高会影响丙烯的脱附过程,因而会导致丙烷的深度脱氢、裂解或积碳的形成.因此,提高活性位的分散性和调节催化剂酸性是目前丙烷脱氢催化剂研究的重要方面.最近的一些研究主要集中在制备单分散(单原子)或双原子合金催化剂用于丙烷脱氢,大大提高催化剂的稳定性.目前, CrO_x基和Pt基催化剂仍是丙烷脱氢反应的主要催化剂,提高它们的活性、稳定性、选择性和抗积碳能力仍是丙烷脱氢工艺研究的重要方面.另外,一些新型负载型金属氧化物(如VO_x, GaO_x, FeO_x, CoO_x, SnO_x, ZnO_x, ZrO_x)和纳米碳材料(介孔碳、碳纳米管和生物质碳)被发现是良好的丙烷脱氢催化剂.但是,这些催化剂也面临失活严重和循环性差等问题.因此,未来的研究目标需要集中在以下几方面:(1)开发新型制备工艺,提高催化剂稳定性;(2)明确催化剂活性位点、催化机理和构效关系;(3)明确催化剂失活和再生循环机制;(4)发展原位或operando技术监测丙烷脱氢催化剂的实时变化情况.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年09期）
丁召然[3]（2019）在《贵金属负载TiO_2在光催化甲醇直接脱氢制甲酸甲酯反应中的性能研究》一文中研究指出光催化甲醇直接脱氢制备甲酸甲酯是一条新的绿色合成路线,研究具有一定的科学意义和潜在的实际应用价值。本研究制备了Au/TiO_2、Ag/TiO_2和Cu/TiO_2系列催化剂,通过X射线衍射(XRD)、固体紫外-可见漫反射(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,对催化剂的物相,能带结构,表面物种,形貌,比表面积和元素价态等进行了表征;考察了在紫外光照射下、反应温度为25-45℃、原料气组成为99 vol%N_2和1 vol%甲醇的混合气,光催化甲醇直脱氢的催化活性,并初步推测了反应的机理。研究内容及结果如下:1、在Au/TiO_2和Ag/TiO_2催化剂中,Au以单质形式分散在TiO_2的表面,而Ag/TiO_2催化剂中含有Ag单质和少量的一价Ag。负载金属后的光催化活性显着升高,主要反应产物为甲酸甲酯,少量的H_2。其中3%Au/TiO_2和3%Ag/TiO_2的光催化活性最佳。随着原料气流速的增加,甲醇转化率和甲酸甲酯的选择性逐渐降低;随着光照强度的增加,甲醇转化率和甲酸甲酯的选择性逐渐升高。2、在Cu/TiO_2系列催化中,铜物种主要以Cu~(2+)的形式存在TiO_2的表面。主要反应产物为甲酸甲酯、少量的H_2和C_2H_4。5%Cu/TiO_2的光催化活性最佳,甲醇转化率可达29%,甲酸甲酯选择性为76%,生成速率为2.39 mmol/g/h,氢气产率为0.3%。气体流速在20 mL/min时,甲醇转化率最高,在40 mL/min流速时,甲酸甲酯选择性达到77%。随着光照强度的增大,光催化活性逐渐上升。3、金属通过捕捉电子,有效的抑制了光生电子和空穴的复合,从而提高了光催化活性。(本文来源于《内蒙古大学》期刊2019-06-03）
韩再芳[4]（2019）在《钒负载介孔二氧化硅催化剂的制备及其在丙烷直接脱氢中的应用》一文中研究指出丙烯作为重要化学工业原料,一直广泛地运用在各类丙烯衍生产品的生产过程中,比如聚丙烯、丙烯腈、丙烯氧化物等。丙烯的需求正在不断地增长,而传统的丙烯生产方法如蒸汽裂解、石油的催化裂化等已然不能满足如今的市场需求。因此开发研制丙烷脱氢制取丙烯(PHD)的高效催化剂显得尤为重要。目前铬系与铂系催化剂应用于丙烷直接脱氢制取丙烯的技术已经实现工业化,但铬系催化剂的环境污染问题与铂系催化剂的价格高昂问题仍促使研究者们探索更加新型有效的催化剂。钒基催化剂作为重要的丙烷脱氢催化剂可解决以上工业难题。相比而言,环境友好型的钒基催化剂价格适中且高效,在未来的工业应用中极具潜力。为了更好地分散钒氧化物活性组分,本课题致力于寻找一种具有均一孔道的高比表面积的二氧化硅材料作为载体,设计、制备钒基介孔二氧化硅催化剂,并研究其在以下条件下催化丙烷直接脱氢制丙烯反应性能:反应温度600~oC;催化剂质量0.2g;进料气体组成C_3H_8/Ar(摩尔比)=1:9,进料气体总流量20mL/min。首先,本课题采用溶胶凝胶法(Sol-gel)以十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成高产率的不同V/Si质量比的VO_X掺杂介孔二氧化硅的催化剂nV-SiO_2-0.12CTAB(n表示V/Si质量比,范围在3~10之间;0.12CTAB表示CTAB与SiO_2的摩尔比为0.12)。之后,本课题控制V/Si质量比即n=7,通过改变模板剂的种类与质量而获得不同结构与性能的VO_X掺杂介孔二氧化硅的催化剂(7V-SiO_2-mX,X表示不同的模板剂,m表示模板剂与SiO_2的摩尔比)。不同的模板剂主要采用十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)、十六烷基二甲基对甲苯磺酸铵(CTATOS)和十六烷基二甲基苄基氯化铵(BCDAC,文中简称Bn),主要用于对比研究的催化剂有7V-SiO_2-0.12CTAB,7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS,7V-SiO_2-0.12Bn,探讨其催化剂结构对催化性能的影响。最后一部分内容研究非搅拌条件下以更简单的方法来制备钒掺杂二氧化硅纳米线催化剂(nV-SiO_2 nanowire),观察分析其催化性能。研究结果表明,通过溶胶凝胶法合成的钒掺杂的介孔二氧化硅催化剂使得VO_X物种在载体上分散性良好,其孤立的与低聚状态的钒氧物种为主要的催化活性中心。在合适的V/SiO_2质量比下,催化剂具有合适的孔容孔径与较大的比表面积,并在V/SiO_2质量比即n=9时,9V-SiO_2-0.12CTAB催化剂表现出最优的催化活性与良好的催化再生性能,在600~oC下反应6h,丙烷转化率由64%下降到35%,丙烯选择性维持在90%左右,在6次再生循环中,通过氧化再生可恢复催化剂活性。但当V/SiO_2质量比过大(n=10)时,催化剂孔径减小,产生高聚合的VO_X物种,使得催化性能大大下降。其次,在改变不同的模板剂制取催化剂的研究中发现,7V-SiO_2-0.12CTAB,7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS,7V-SiO_2-0.12Bn这叁种催化剂表现出叁种不同的孔道特征,分别是虫洞状、放射状与海绵状孔道。其中,相对比与单表面活性剂CTAB参与的催化剂(7V-SiO_2-0.12CTAB)合成中,CTATOS的加入对催化剂(7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS)具有扩孔的效果,并在丙烷脱氢催化应用中大大地提高了丙烯的催化选择性,由90%提高到95%。通过参照样品7V-SiO_2-0.12Bn的对比研究中发现,真正起到扩孔作用的是亲水端的大分子甲苯磺酸离子(TOS~-),而非单纯的增加表面活性剂链端分子量。7V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS催化剂表现出极佳的催化活性,我们对其进行钒负载量的进一步优化,发现9V-SiO_2-0.06CTAB+0.06CTATOS可获得更高的丙烯选择性97%左右,有望进一步研究并应用于工业化生产中。在最后一部分nV-SiO_2 nanowire催化剂的制备和研究中发现低钒负载量的3V-SiO_2nanowire催化剂就能获得较高的催化活性。在6h丙烷脱氢反应中丙烷转化率由58%下降到34%,丙烯选择性保持在87%左右。该催化剂在未来也有一定的研究价值。(本文来源于《上海师范大学》期刊2019-03-20）
王大毓[5]（2018）在《临时导向的苯甲醛衍生物与芳烃的直接脱氢偶联反应研究》一文中研究指出醛基是生物活性化合物和有机功能材料中普遍存在的结构单元,也是化学合成中的关键中间体。因此,化学科学家们一直在努力寻找醛基作为导向基,直接进行C-H键官能团化的方法。然而,由于醛基具有很弱的配位能力等原因,到目前为止,仅有少数关于醛基导向的过渡金属催化C-H键官能团化的报道。为了解决这些问题,一些课题组将醛基转换成亚胺或肟作为导向基进行C-H键官能团化。然而,这些将醛基转换为其他官能团的方法将受到安装和移除导向基等实验步骤带来的不利影响。近年来,科学家发现了临时导向基这一伟大策略。在反应中添加一种试剂,该试剂可以在反应中与反应底物组合成一个临时的导向基,在接下来的C-H键活化和随后的官能化中起导向作用,之后,该试剂将从产物中解离,并参与到下一分子的反应中,从而该添加剂仅需要催化的量。受此策略的启发,我们实现了临时导向的钯催化苯甲醛与简单芳烃的直接脱氢偶联。我们使用醋酸钯作为催化剂,叁氟乙酸作为添加剂,过二硫酸钾作为氧化剂,2-氨基异丁酸作为临时导向基,体系在60 oC下进行。该方法具有温和的反应条件,广泛的官能团兼容性和良好的区域选择性等特点,将会在新药物开发和发现过程中得到广泛应用。(本文来源于《西北大学》期刊2018-06-01）
母佳利[6]（2018）在《碳材料催化剂在异丁烷直接脱氢反应中的性能研究》一文中研究指出作为化学工业过程的重要中间品,异丁烯广泛用于生产叔丁醇、丁基橡胶、聚异丁烯等重要化学品。当前,其主要来源于石脑油蒸汽裂解和流化催化裂化过程中产生的副产物,然而该过程的产量已难以满足日益增长的消费需求。由此开发的异丁烷脱氢技术是解决异丁烯产量不足、提高天然气和石油开采过程中副产物异丁烷利用率的一个重要途径。与石油炼制过程得到的异丁烯相比,异丁烷脱氢过程生成的异丁烯收率更高、纯度更好。目前,已实现工业化应用的Pt和Cr基催化剂尽管具有较好的脱氢活性,但贵金属Pt高昂的价格、Cr6+较高的毒性以及催化剂在使用过程中容易结焦失活等问题仍亟待解决。研发活性更高、稳定性更好的脱氢催化剂一直是该领域的研究热点之一。碳材料具有独特各异的结构、较高的热稳定性、表面易于修饰等显着特点,其作为催化剂或催化剂载体已被广泛应用在乙烷、丙烷和乙苯等氧化脱氢反应中,但在异丁烷直接脱氢反应方面研究报道较少。尽管氧化脱氢反应温度低、能耗小,但直接脱氢反应条件更易控制、能减小燃烧和深度氧化等副反应的发生。因此,本文采用改性后的商业多壁碳纳米管以及设计制备的钼/钼-镓有机-无机杂化纳米线作为脱氢催化剂,研究其在异丁烷直接脱氢过程中的活性及影响活性的因素,探讨其在异丁烷直接脱氢反应中可能的活性位点。论文主要内容如下:(1)采用叁聚氰胺对氧化多壁碳纳米管进行氮掺杂处理,当氮含量为1.93%时,异丁烷转化率为51.8%,异丁烯选择性和收率分别为45.9%和23.8%。氮掺杂后的碳纳米管结构表面含氧官能团降低、缺陷增多,同时,结构中氮的引入增加了碳纳米管的整体电荷密度,有利于异丁烷吸附和异丁烯脱附。稳定性测试发现由于氮含量的降低以及石墨化程度的增加导致其在反应过程中活性有轻微的降低。(2)针对上述氮掺杂多壁碳纳米管催化剂在异丁烷脱氢过程中的不足,制备了不同物相的钼有机-无机杂化纳米线催化剂,考察了其在异丁烷直接脱氢反应中的活性。结果表明,该催化剂在异丁烷直接脱氢过程中表现出优异的催化活性,例如,在700 oC焙烧得到的催化剂异丁烷转化率为15.5%、异丁烯选择性72%、异丁烯收率11.1%,且具有较好的稳定性。采用多种分析表征方法发现,η-Mo C物种有利于异丁烷的吸附和异丁烯的脱附从而使脱氢活性得到提高,且能部分抑制裂解反应。(3)基于上述钼纳米线催化剂优良的性能,进一步在催化剂中掺入镓元素。活性测试表明镓的掺入能显着提高异丁烷脱氢转化率。其中,Ga-Mo-C650-0.009催化剂反应2h后异丁烷转化率为21.1%,异丁烯选择性66.9%,异丁烯收率14.1%;反应30 h仍具有85%的脱氢活性。催化剂表征结果表明,镓的掺入能提高纳米线结构的规整度、稳定性和比表面积。同时对催化剂处理过程中物相变化规律也有一定的影响,说明钼和镓之间发生了相互作用。当Ga/Mo=0.009时,Ga3+与Gaδ+的比值和Ga3+的百分含量最高,具有最佳的催化活性。当纯η-Mo C存在时,Ga 2p结合能发生了明显的红移,说明此时Ga周围电子云密度较高,有利于富电子的烯烃脱附,提高催化剂活性。(本文来源于《华南理工大学》期刊2018-04-13）
孙晓颖,赵震[7]（2017）在《载体官能团调控单原子铂在丙烷直接脱氢反应中催化性能的第一性原理计算研究》一文中研究指出丙烷直接脱氢反应是工业上制备丙烯的常见催化转化方法,金属铂催化剂是丙烷直接脱氢反应的传统工业催化剂~([1])。本文主要研究石墨烯负载的单原子铂催化剂,通过掺杂硼和氮来优化载体性质~([2,3]),进而调控铂催化剂在丙烷脱氢反应中的催化性能。计算结果表明,石墨烯载体上硼、氮官能团可以有效锚定单原子铂。硼、氮官能团与铂原子有着不同的作用机理,电荷分析表明电子分别从铂原子向氮官能团以及从硼官能团向铂原子迁移。不同电子迁移方向改变了铂原子d电子中心位置,影响催化活性。我们发现丙烷分子中第一个碳氢键断裂能与铂原子价态成线性关系。丙烷分子第一个碳氢键活化能与分解能符合BEP规则(图1(a))。进一步分析表明丙烷分子C-H分解能和活化能都与铂催化剂d电子中心相关,d电子中心更靠近费米能级,铂催化剂有着更好的催化活性(如图1(b))。综上所述,通过杂化手段可以有效调控铂催化剂的催化性能,为进一步提高丙烷直接脱氢反应催化活性打下理论基础。(本文来源于《第十叁届全国量子化学会议论文集——第四分会：生命、药物和材料量子化学》期刊2017-06-08）
刘宝安[8]（2017）在《异丁烷直接脱氢制异丁烯反应中催化剂的研究》一文中研究指出异丁烯作为一种重要的基础石油化工原料,广泛应用于大量精细化工产品的生产,目前传统的异丁烯来源已经满足不了巨大的市场需求。而我国有着丰富的异丁烷资源,因此,用廉价的异丁烷来制备高附加值的异丁烯的技术有着广阔的市场前景。异丁烷脱氢制异丁烯技术的关键在于催化剂的研制,目前商业化应用的脱氢催化剂主要是Pt-Sn/Al2O3催化剂和Cr2O3/Al2O3催化剂,其中Pt基催化剂成本高、操作工艺要求高,而CrOx基催化剂则存在易失活、六价铬有毒等缺点。因此,本论文的目标是研制出一种环境友好的价格低廉的高效脱氢催化剂。本论文主要制备了一种负载型Fe基催化剂,对其在异丁烷催化脱氢反应中的催化性能和机理进行了研究,主要为以下四个方面:(1)本论文首先通过优化催化剂中Fe2O3的负载量、引入不同的助剂对催化剂进行改性以及将催化剂负载在不同的载体上来使催化剂得到最佳的脱氢性能。实验结果表明在纳米氧化铝为载体负载10 wt.%的Fe2O3,添加1.0 wt.%的助剂K2O所制备的Fe2O3-K2O/γ-Al2O3催化剂具有较高的催化活性和选择性。(2)本论文以Fe2O3-K2O/γ-Al2O3催化剂为研究对象,探究了助剂K2O的含量对脱氢性能的影响,同时通过N2吸附脱附、XRD、H2-TPR、TPO、TG、i-C4H8-TPD以及SEM等表征探究了助剂K2O对催化剂脱氢性能产生影响的原因。表征的分析结果表明助剂K2O的引入有效地提高了催化剂的抗积碳性能。同时促进了反应过程中异丁烯从催化剂上脱附,从而提高了催化剂对异丁烯的选择性。(3)本论文进一步考察了反应温度、进料空速和进料气体的摩尔比值等工艺条件对催化剂脱氢性能的影响,确定了最佳的催化剂反应条件:反应温度为600℃,异丁烷与氮气的进料比为1/1,进料的体积空速为1440 h-1。同时对催化剂的使用寿命进行了考察,发现催化剂进行脱氢反应100 h后仍具有良好的脱氢性能。(4)本论文对催化剂在脱氢反应中发生的失活行为和活性中心进行了探究,实验及表征的分析结果表明,催化剂失活主要是因为催化剂积碳,而在脱氢过程中催化剂上逐渐形成的Fe3C物种可能是催化剂的活性中心。(本文来源于《华南理工大学》期刊2017-06-04）
张鹏,王庆楠,陆安慧[9]（2016）在《富含石墨化氮的多孔炭负载铜催化乙醇直接脱氢反应》一文中研究指出本文以聚丙烯腈为碳源和氮源,石墨烯为结构导向剂,合成了一种富含石墨化氮的多孔炭材料(PPC)。比表面积为787.2 m~2g~(-1),氮含量为6.2wt%,其中石墨化氮比例高达40%。石墨化氮是含氮基团中最稳定的化学结构,能够承受不可逆的化学或电化学氧化,可以破坏相邻碳原子的稳定性将sp2杂化的碳原子变成sp3杂化,另外它可以增强周围碳原子结合金属原子的能力,并利用其表面丰富的电子使金属稳定~([1-2])。将制备的多孔炭负载铜催化乙醇直接脱氢制乙醛反应,展现出优异的乙醛选择性(~95%)和催化稳定性,500 min后乙醇转化率保持在82%,铜颗粒在反应前后几乎没有长大。该材料优异的催化特性归因于大孔-微孔相互贯通的多级孔结构和骨架中丰富的石墨化氮。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十七分会：纳米催化》期刊2016-07-01）
李杨,张中申,王俊慧,麻春艳,杨洪玲[10]（2015）在《碳催化剂用于异丁烷直接脱氢制异丁烯（英文）》一文中研究指出异丁烯用途广泛,被认为是除乙烯和丙烯外最重要的基础化工原料.异丁烯的来源主要是石油裂化过程中产生的碳四馏分,但随着对其需求量的逐年增加,分离法已逐渐无法满足,因此异丁烷直接脱氢工艺逐渐受到工业界和学术界的重视.铬系和铂系催化剂是两类传统工业催化体系,但铬对环境污染严重,铂作为贵金属成本较高,而且现有工艺大多存在催化剂稳定性较差需要反复再生的问题.近年来碳材料用于烷烃氧化脱氢反应的研究较多,并表现出较高的活性和稳定性,甚至有研究组提出金属催化剂在反应中快速生成的活性积碳(active coke)可能是真正的催化活性中心.但氧化脱氢反应不同于直接脱氢,需在反应中加入氧气,这在实际生产中会带来一系列问题:考虑到烷烃的爆炸极限,实际应用时反应气必须稀释,这不利于产物的收集;而且氧气会导致反应物过度氧化产生CO和CO2等副产物,也限制了氧化脱氢工艺在工业上的应用和发展.我们研究组将椰壳碳、煤质碳和碳纳米管等碳材料作为催化剂用于催化异丁烷直接脱氢反应,发现碳催化剂表现出较高的催化活性:在625o C,椰壳碳上异丁烷转化率和异丁烯选择性分别为70%和78%,连续反应3d后仍能维持34%的转化率,且选择性基本不变.与铬基催化剂相比,碳催化剂在稳定性方面表现出更大优势.我们进一步采用N2吸脱附、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)等手段对反应前后的碳催化剂进行了详细表征.N2吸脱附结果表明,椰壳碳比表面积高达1190.2 m2/g,这可能是其具有较高催化活性的原因;而结合催化剂活性数据,对比反应前后椰壳碳催化剂比表面积和异丁烷转化率可知,两者呈现近乎线性的相关性,进一步证实比表面积大小对碳催化剂催化活性有重要影响.XPS谱图证明椰壳碳在反应前表面除了有少量硅(0.73%)外,不存在金属氧化物等杂质,证实碳材料无需负载氧化物等即可表现出较高的催化活性;反应后沉积的积碳附着在催化剂表面,使硅含量降低至0.47%;催化剂中氧含量也由4.43%降低至3.78%,同时有碳酸盐生成.FTIR谱图进一步证实反应前的椰壳碳表面有丰富的有机官能团,但反应开始后有机官能团很快消失,而催化剂仍保持较高的催化活性,因此有机官能团并非碳催化剂催化活性高的必要因素,这与文献中已报道的结果不同.FE-SEM照片中观察到反应后椰壳碳催化剂表面形成积碳,随着反应时间延长积碳明显增多,这与XPS结果一致.碳材料具有来源广泛、绿色环保等显着优势,可作为一种新的催化体系应用于异丁烷直接脱氢反应,无需负载其他物质或添加氧化性气体即可表现出良好的催化活性和稳定性,其比表面积对催化活性有重要影响,反应中产生的积碳导致催化剂比表面积下降进而降低其催化活性,而有机官能团的存在对催化活性影响不大.(本文来源于《催化学报》期刊2015年08期）
直接脱氢论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
丙烯是一种重要化工原料,可以用于生产聚丙烯、丙烯腈、丙烯酸、甘油及异丙醇等化学品.近年来,随着丙烯下游产品需求量的增加,传统丙烯生产技术(石油催化裂解、石脑油催化裂化)难以满足日益增长的丙烯需求,寻求新的丙烯生产技术成为石油化工行业的重要趋势.另外,由于美国页岩气开采技术日益成熟,大量廉价的丙烷被开采出来.丙烷直接脱氢制丙烯成本大大降低,并逐渐成为丙烯生产来源的一个重要方面.丙烷脱氢工艺中最重要的就是催化剂的制备和研究,常见的丙烷脱氢催化剂为CrO_x基催化剂和Pt基催化剂体系,并被广泛应用于工业丙烷脱氢体系.但是, Cr基催化剂积碳严重,需要反复再生;而Pt基催化剂价格昂贵,且Pt颗粒容易发生团聚而发生不可逆失活.因此,提高现有CrO_x基和Pt基催化剂的稳定性或开发新型替代型丙烷脱氢催化剂成为提高丙烷脱氢工艺的关键.本文综述了近年来丙烷直接脱氢制丙烯催化剂的研究进展,详细讨论了不同催化剂(包括Pt,Cr O_x,VO_x,GaO_x,ZnO,FeO_x,Co O_x,SnO_x,ZrO_2基催化剂和碳基催化剂)的活性位点、催化机理及助剂类型和载体种类等对催化剂性能的影响.研究表明,丙烷脱氢催化剂的催化性能与活性物种的分散性和催化剂酸性关系很大.一般而言,活性物种分散性越高,催化剂的催化性能越好.而酸性过高会影响丙烯的脱附过程,因而会导致丙烷的深度脱氢、裂解或积碳的形成.因此,提高活性位的分散性和调节催化剂酸性是目前丙烷脱氢催化剂研究的重要方面.最近的一些研究主要集中在制备单分散(单原子)或双原子合金催化剂用于丙烷脱氢,大大提高催化剂的稳定性.目前, CrO_x基和Pt基催化剂仍是丙烷脱氢反应的主要催化剂,提高它们的活性、稳定性、选择性和抗积碳能力仍是丙烷脱氢工艺研究的重要方面.另外,一些新型负载型金属氧化物(如VO_x, GaO_x, FeO_x, CoO_x, SnO_x, ZnO_x, ZrO_x)和纳米碳材料(介孔碳、碳纳米管和生物质碳)被发现是良好的丙烷脱氢催化剂.但是,这些催化剂也面临失活严重和循环性差等问题.因此,未来的研究目标需要集中在以下几方面:(1)开发新型制备工艺,提高催化剂稳定性;(2)明确催化剂活性位点、催化机理和构效关系;(3)明确催化剂失活和再生循环机制;(4)发展原位或operando技术监测丙烷脱氢催化剂的实时变化情况.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
直接脱氢论文参考文献
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