论文摘要
器件的微型化已成为现今技术发展的趋势,对材料进行改性研究以制备出微米级、亚微米级甚至深亚微米级器件具有重要意义。离子注入是一项成熟的材料改性技术,可通过控制注入离子的种类、能量及剂量达到对材料特定深度及程度的改性。其原理是基于离子与固体的相互作用。离子注入固体的过程即离子在固体中损失能量最终沉积于固体内的过程,这一能量损失过程可分为入射离子与固体中电子发生非弹性碰撞的电子能量损失,以及入射离子与固体原子核发生弹性碰撞的核能量损失。电子能量损失和核能量损失在利用离子注入技术制备光波导时起着不同却重要的作用。光波导是集成光学和集成光电子学的重要元件,尺寸为微米级。其特征结构是折射率较高的区域被折射率较低的区域包围,光基于全反射原理被限制在高折射率区域。在离子注入光学晶体制备光波导的研究理论中,电子能量损失在离子注入晶体的大部分射程区域起主要作用,而核能量损失则在射程末端起主要作用。电子能量损失可能会引起射程区域的折射率增加形成势阱,而核能量损失会使射程末端形成低折射率的位垒,空气与位垒之间的区域即形成波导区。基于材料性质以及注入条件的不同,离子注入光学晶体制备出的光波导主要有位垒型及势阱+位垒型。基于上述理论,展开了离子注入γ-LiAlO2制备光波导的研究,一方面探讨不同注入条件对波导制备及性能（主要包括近场光强分布、折射率分布及传输损耗）的影响,另一方面拓宽γ-LiA102晶体在光学领域的应用,该晶体具有优良的光学性能却鲜有报道。鉴于核能量损失过程主要作用于射程末端,该尺度在亚微米至深亚微米级,而低能离子注入固体的过程中起主要作用的便是核能量损失,于是采用低能离子注入γ-LiA102晶体,研究其近表面结构性能的改变,主要包括离子注入对其形貌、结晶程度及分子结构的影响。γ-LiA102晶体是一种核反应堆固体增殖材料,这一研究也有利于其辐照损伤的探讨。进一步利用低能离子注入基于衬底的硫族化合物薄膜,观测纳米尺度材料结构性能受到的影响,主要涉及形貌、结晶程度、分子结构与发光性质。硫族化合物材料在二维材料研究中广受关注,采用低能离子注入技术对其进行性能调控具有重要研究价值。研究的主要方法及结果如下:（1）通过6.0 MeV C离子注入z切与x切y-LiAlO2晶体研究不同剂量对不同切向晶体中光波导制备及性能的影响。SRIM软件模拟6.0 MeV C离子注入LiAlO2过程的电子能量损失、核能量损失、离子与移位原子的分布及损伤情况,模拟的注入离子的平均射程为4.7 μm。利用棱镜耦合仪测量注入后γ-LiA102晶体的暗模特性曲线分析导波模式的形成情况,并得到模式的有效折射率。分析发现,注入剂量为1×1014 ions/cm2时在633 nm及1539 nm波长下未能形成光波导模式,而5×1014 ions/cm2至3×3×10ions/cm2剂量下的注入均形成导波模式。以端面稱合方法测得γ-LiAlO2光波导的近场光强分布,z切与x切γ-LiAlO2晶体在注入剂量为5×5×10 ionc/m2或1×1015 ions/cm2时形成的光波导在633nm波长下均为单模传输。在注入剂量为3× 1015ions/cm2时,z切γ-LiAlO2光波导在633 nm波长下为双模传输,而x切γ-LiAlO2光波导在633 nm波长下,寻常光为双模传输,非寻常光为单模传输,表明z切γ-LiAlO2在光波导的多模传输方面更有优势,并且寻常光比非寻常光更适合在γ-LiAlO2光波导传输。结合暗模特性曲线分析可知,在注入剂量为3×1015ions/cm2时,z切与x切γ-LiAlO2光波导在1539 nm波长下均为单模传输,而其他注入剂量下形成的导波模式则无法形成有效传输。结合暗模特性曲线测量所得导模的有效折射率,RCM软件模拟出光波导的折射率分布,其中注入剂量为5× 1014ions/cm2和1×1015ions/cm2时形成的光波导为位垒型,剂量为3×1015ions/cm2时形成了势阱+位垒型光波导。根据该折射率分布,Rsoft软件模拟的近场光强分布与实验测量的分布相吻合,表示模拟的折射率分布为合理分布。为测量波导的热稳定性及传输损耗,对注入剂量为1×1015ions/cm2的x切γ-LiAl02光波导进行了分段热退火处理。比较每次退火后暗模特性曲线基膜对应的有效折射率变化,可知波导在300℃的退火下保持稳定,当退火温度达到400℃时模式消失。经260℃退火后,结合端面耦合实验中波导输入及输出光强估算出波导传输损耗约为6.6 dB/cm。波导区与衬底的拉曼光谱对比显示注入并未对波导区的分子振动产生明显的影响。离子注入后,晶体的紫外可见光吸收谱在紫外区产生了新的吸收峰及吸收范围。上述实验结果对可见光及近红外波段光波导的制备提供了新的依据,开拓了γ-LiAlO2晶体在光学领域的又一项应用。（2）利用30 keV、80 keV及 150 keV Ga离子分别以剂量1 × 1014ions/cm2、1×1015ions/cm2注入z切γ-LiAlO2晶体研究不同能量与剂量的注入对晶体近表面结构的影响。SRIM软件模拟出30 keV、80 keV及150 keV Ga离子注入LiAlO2的平均射程分别为232A、514 A及911 A。用原子力显微镜观测样品表面形貌,发现在同一注入剂量下,晶体表面的粗糙度随着Ga离子注入能量的增加呈现出先增加后减小再增加的趋势。并且在注入剂量为1×1014ions/cm2时,80 keV及150 keV Ga离子注入对样品表面起到了抛光效果。而在同一注入能量下,晶体表面的粗糙度随着Ga离子注入剂量的增加而增加。在注入能量为30 keV、剂量为1×1014ions/cm2或1×1015ions/cm2以及注入能量为80 keV或150 keV、剂量为1×1015ions/cm2的条件下,晶体表面均出现纳米尺寸的颗粒。注入后晶体的x射线衍射峰强度有不同程度的小幅度降低,表明结晶程度有些微降低。利用背散射技术与沟道效应获得样品表面的背散射能谱,分析得出注入能量为30 keV、剂量为1×1014ions/cm2和1×1015ions/cm2以及注入能量为80 keV、、剂量为1×1014ions/cm2的晶体表面达到部分无序,估算其Al原子的无序度依次为35%、52%及52%。而注入能量为80 keV、剂量为1×1015ions/cm2以及注入能量为150 keV、剂量为1×1014ions/cm2或1×1015ions/cm2的晶体表面达到完全无序。注入后晶体表面的拉曼峰的强度普遍增强,综合考虑粗糙度及结晶程度对拉曼峰强度的影响,我们认为注入的金属Ga离子对拉曼峰的增强起着重要作用。实验为低能离子注入对材料改性提供了关于剂量、能量、离子种类及相应效应的参考依据。（3）利用300 keV的O离子以剂量1× 1014ions/cm2注入基于蓝宝石衬底的ReS2、ReSe2、、SnS2和SnSe2超薄薄膜研究相同低能离子注入条件下不同硫族化合物材料的结构性能变化。样品薄膜由化学气相沉积法（CVD）制得。原子力显微镜观察到ReS2膜的均匀性稍差,SnS2和SnSe2均为纳米颗粒膜。测得四种薄膜ReS2、ReSe2、SnS2和SnSe2的厚度依次为1.0-2.1 nm、1.0nm、31.0nm及13.0 nm。经300 keV的O离子注入后ReS2和SnS2的厚度分别减小至1.0 nm及25.0 nm,ReSe2和SnSe2的厚度无明显变化。通过注入前后粗糙度的对比,发现离子注入使ReS2和ReSe2膜表面变得光滑。SnSe2纳米颗粒膜的粗糙度减小,颗粒尺寸变小,而SnS2纳米颗粒膜的粗糙度增大,颗粒尺寸变大。利用x射线衍射测得注入后ReSe2和SnSe2的衍射峰强度有略微下降,ReS2和SnS2由于衍射峰信号太弱而未能观测到明显变化。计算拉曼光谱中膜的最强峰与衬底最强峰的峰强比值,注入后ReS2、ReSe2及SnSe2的这一比值均下降,表明其结晶程度下降,而SnS2的拉曼信号太弱未能进行计算比较。ReS2的拉曼光谱测得5个Eg-like模振动的拉曼峰、1个Cp模振动的拉曼峰及1个Ag-like模振动的拉曼峰,其中Eg-like模振动的拉曼峰的强度有不同程度的降低,Cp模振动的拉曼峰的强度无明显变化,Ag-like模振动的拉曼峰的强度有所增加,并且Eg-like模和Ag-like模振动的拉曼峰均出现2-3 cm-1的红移。ReSe2的拉曼光谱测得6个Ag-like模振动的拉曼峰及1个Eg-like模振动的拉曼峰,其中仅有2个Ag-like模振动的拉曼峰104.9 cm-1和218.8 cm-1的强度在注入后有略微增加,而其余4个Ag-like模振动的拉曼峰及1个Eg-like模振动的拉曼峰的强度均有所降低。并且仅有1个Ag-like模振动的拉曼峰285.2cm-1发生了约4 cm-1的红移。SnS2的拉曼光谱受噪声影响仅做出部分可能的拉曼峰的指认,即1个Cp模振动的拉曼峰321.2 cm-1,2个E 模振动的拉曼峰201.8 cm-1和217.6 cm-1。SnSe2的拉曼光谱仅测得一个A1g模振动的拉曼峰184.6 cm-1,其强度在经离子注入后出现明显增加。上述部分拉曼峰强度增加及部分拉曼峰产生红移的原因尚未明确。测量ReS2、、ReSe2、、SnS2和SnSe2的光致发光光谱发现,蓝宝石衬底间隙A1原子造成的位于500 nm左右的发光峰掩盖了 SnS2位于564 nm左右的发光峰,而同样来自衬底的位于800 nm左右的未知发光峰掩盖了 ReS2、、ReSe2和SnSe2的发光峰,三者的发光峰位置依次为800 nm、844 nm及717 nm。造成这一现象的原因是ReS2、、ReSe2、SnS2和SnSe2的发光峰相对太弱。实验对低能离子注入纳米尺度材料的改性提供可行的依据,同时也提出多样性的挑战。
论文目录
文章来源
类型: 博士论文
作者: 张静
导师: 王雪林
关键词: 离子注入,光波导,光学晶体,硫族化合物
来源: 山东大学
年度: 2019
分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,信息科技
专业: 物理学,化学,无线电电子学
单位: 山东大学
基金: 国家自然科学基金项目:11775135,国家自然科学基金项目:11875038,山东省“泰山学者攀登计划”
分类号: O734;TN03
总页数: 102
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