不同助剂对CuO-ZnO/SBA-15催化CO2加氢制甲醇性能影响的研究

不同助剂对CuO-ZnO/SBA-15催化CO2加氢制甲醇性能影响的研究

论文摘要

以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO2加氢合成甲醇的性能,同时结合N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2-TPD、CO2-TPD)、N2O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO2催化加氢制甲醇的影响。结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了SBA-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO2/SBA-15、CuO-Zn O-ZrO2/SBA-15中铜的分散度(DCu)和比表面积(ACu)更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性。此外,CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02%,与CuO-ZnO/SBA-15、CuO-ZnO-Mn O2/SBA-15相比分别提高了28%和136.9%,催化效果最好。

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 实验材料
  •   1.2 催化剂的制备
  •   1.3 催化剂的表征
  •   1.4 催化剂的活性评价
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 X射线衍射(XRD)
  •   2.2 N2等温吸附-脱附
  •   2.3 N2O滴定
  •   2.4 H2程序升温还原(H2-TPR)
  •   2.5 催化剂的吸附性能(H2-TPD、CO2-TPD)
  •   2.6 X射线光电子能谱(XPS)
  •   2.7 透射电子显微镜(TEM)
  •   2.8 催化剂的活性评价
  • 3 结 论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 林敏,纳薇,叶海船,霍海辉,高文桂

    关键词: 分子筛,氧空位,碱性位点,甲醇

    来源: 燃料化学学报 2019年10期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室,昆明理工大学化学工程学院,昆明理工大学冶能与能源工程学院

    基金: 国家自然科学基金(51404122,51404099),国家科技支撑计划(2011BAC01B03)资助~~

    分类号: TQ426;TQ223.121

    页码: 1214-1225

    总页数: 12

    文件大小: 2938K

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